Measurement and Analysis of Elementary Steps in Catalytic Reactions

Junji NAKAMURA; Kimio KUNIMORI; Toshio UCHIJIMA

doi:10.1380/jsssj.12.480

触媒反応における素過程の速度測定と解析法

中村潤児, 国森公夫, 内島俊雄

著者情報

ジャーナルフリー

1991 年 12 巻 8 号 p. 480-490

DOI https://doi.org/10.1380/jsssj.12.480

詳細

発行日: 1991/10/10 受付日: 1991/03/15 J-STAGE公開日: 2009/08/07 受理日: 1991/03/15 早期公開日: - 改訂日: -
訂正情報
訂正日: 2009/08/07 訂正理由: - 訂正箇所: 引用文献情報訂正内容: Wrong : 1) a) G. Ertl : Catalysis 4, 209 (1983). b) G. Ertl : J. Mol. Catal. 54, 343 (1989).
2) C. T. Campbell : Adv. Catal. 36, 1 (1989).
4) A. Zangwill : “Physics at Surface”; (Cambridge University Press, Cambridge, 1988) p. 183.
5) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : Surf. Sci. 107, 220 (1981).
6) M. Grunze, M. Golze, J. Fuhler, M. Neumann and E. Schwarz : Proc. of the Eighth International Congress on Catalysis (Verlag-Chemie, Weinheim 1984) p. IV-133.
7) G. Ertl, S. B. Lee and M. Weiss : Surf. Sci. 114, 515 (1982).
8) T. Engel : J. Chem. Phys. 69, 373 (1978).
9) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : Surf. Sci. 107, 207 (1981).
10) J. C. Tracy : J. Chem. Phys. 56, 2736 (1972).
11) C. Astaldi, A. Santoni, F. Della Valle and R. Rosei : Surf. Sci. 220, 322 (1989).
12) D. W. Goodman, D. E. Peebles and J. M. White : Surf. Sci. 140, L239 (1984).
13) J. Nakamura, J. A. Rodriguez and C. T. Campbell : J. Phys. Condens. Matter 1, SB149 (1989).
14) E. G. Keim, F. Labohm, O. L. J. Gijzeman, G. A. Bootsma and J. W. Geus : Surf. Sci. 112, 52 (1981).
15) J. T. Yates, Jr., E. D. Williams and W. H. Weinberg : Surf. Sci. 115, L93 (1982).
16) P. J. Kisliuk : J. Phys. Chem. Solids 3, 95 (1957) 5, 78 (1958).
17) M. Alnot and A. Cassuto : Surf. Sci. 112, 325 (1981).
18) C. R. Arumainayagam, M. C. McMaster and R. J. Madix : Surf. Sci. 237, L424 (1990).
19) S. T. Ceyer : Ann. Rev. Phys. Chem. 39, 479 (1988).
20) C. T. Rettner and D. J. Auerbach : “Comments At. Mol. Phys.” (Vol. 20, No. 3, Gordon and Breach, Science Publishers, Inc., Great Britain, 1987) p. 153.
21) C. T. Rettner and H. Stein : Phys. Rev. Lett. 59, 2768 (1987).
22) C. T. Rettner, H. Stein and E. K. Schweizer : J. Chem. Phys. 89, 3337 (1988).
23) C. T. Rettner, L. A. DeLouise and D. J. Auerbach : J. Chem. Phys. 85, 1131 (1986).
24) M. D. Williams, D. S. Bethune and A. C. Luntz : J. Chem. Phys. 88, 2843 (1988).
25) H. Karner, M. Luger, H. -P. Steinrük, A. Winkler and K. D. Rendulic : Surf. Sci. 163, L641 (1985).
26) A. V. Hamza, H. -P. Steinrük, R. J. Madix : J. Chem. Phys. 86, 6506 (1987).
27) A. V. Hamza, H. -P. Steinrük, R. J. Madix : J. Chem. Phys. 85, 7494 (1986).
28) M. Balooch, M. J. Cardillo, D. R. Miller and R. E. Stickny : Surf. Sci. 46, 358 (1974).
29) H. J. Robota, W. Vielhaber, M. C. Lin, J. Segnar and G. Ertl : Surf. Sci. 155, 101 (1985).
30) P. Alnot, A. Cassuto and D. A. King : Surf. Sci. 215, 29 (1989).
31) a) H. F. Winters : J. Chem. Phys. 64, 3495 (1976). b) H. F. Winters: J. Chem. Phys. 62, 2454 (1975).
32) C. T. Rettner, H. E. Pfnür and D. J. Auerbach : Phys. Rev. Lett. 54, 2716 (1985).
33) a) B. D. Kay and M. E. Coltrin : Surf. Sci. 205, L 805 (1988). b) T. C. Lo and G. Ehrlich : Surf. Sci. 205, L813 (1988).
34) G. R. Scoofs, C. R. Arumainayagam, M. C. McMaster and R. J. Madix : Surf. Sci. 215, 1 (1989).
35) D. R. Strongin, J. Carrazza, S. R. Bare and G. A. Somorjai : J. Catal. 103, 213 (1987).
36) N. D. Spencer, R. C. Schoonmaker and G. A. Somorjai : J. Catal. 74, 129 (1982).
37) M. Grunze, M. Golze, W. Hirschwald, H. -J. Freund, H. Pulm, U. Seip, M. -C. Tsai, G. Ertl and J. Küppers : Phys. Rev. Lett. 53, 850 (1984).
38) L. J. Whitman, C. E. Bartosch, W. Ho, G. Strasser and M. Grunze : Phys. Rev. Lett. 56, 1984 (1986).
39) L. J. Whitman, C. E. Bartosch and W. Ho: J. Chem. Phys. 85, 3688 (1986).
40) M. -C. Tsai, U. Seip, I. C. Bassignana, J. Küppers and G. Ertl : Surf. Sci. 155, 387 (1985).
41) D. W. Goodman : J. Vac. Sci. Technol. 20, 522 (1982).
42) J. Nakamura, H. Hirano, M. Xie, I. Matsuo, T. Yamada and K. Tanaka : Surf. Sci. 222 L809 (1989).
43) E. Umbach and D. Menzel : Surf. Sci. 135, 199 (1983).
45) J. Nakamura, J. M. Campbell and C. T. Campbell : J. Chem. Soc. Faraday Trans. I, 86, 2725 (1990).
46) P. A. Redhead : Trans. Faraday Soc. 57, 641 (1961).
47) P. A. Redhead : Vacuum 12, 203 (1962).
48) J. L. Falconer and R. J. Madix : Surf. Sci. 48, 393 (1975).
49) D. Edwards Jr. : J. Appl. Phys. 46, 1444 (1975).
50) F. M. Lord and J. S. Kittelberger : Surf. Sci. 43, 173 (1974).
51) E. Habenshaden and J. Kuppers : Surf. Sci. 138, L147 (1984).
52) H. -P. Steinruck, W. Huber, T. Pache and D. Menzel : Surf. Sci. 218, 293 (1989).
53) P. Jakob and D. Menzel: Surf. Sci. 220, 70 (1989).
54) T. Pache, H. -P. Steinrück, W. Huber and D. Menzel : Surf. Sci. 224, 195 (1989).
56) C. T. Campbell, G. Ertl and J. Segner : Surf. Sci. 115, 309 (1982).
57) M. P. D'Evelyn and R. J. Madix : Surf. Sci. Rept. 3, 413 (1984).
58) L. K. Verheiji, J. Lux, B. Anton, B. Poelsema and G. Comsa : Surf. Sci. 182, 390 (1987).
59) G. Ertl and J. Koch : Z. Naturforsch., Teil A 25, 1906 (1970).
60) H. Pfnür, P. Feulner, H. A. Engelhardt and D. Menzel : Chem. Phys. Lett. 59, 481 (1978).
61) V. P. Zhdanov : Catal. Rev.-Sci. Eng. 30, 501 (1988).
62) V. P. Zhdanov : Surf. Sci. 209, 523 (1989).
63) H. Conrad, G. Ertl and J. Küppers : Surf. Sci. 76, 323 (1978).
64) G. Ertl, P. R. Norton and J. Rüstig : Phys. Rev. Lett. 49, 177 (1982).
65) O. P, van Pruissen, O. J. Gijzeman and J. W. Geus : Vacuum 38, 247 (1988).
66) X. Guo, L. Hanly and J. T. Yates, Jr.: J. Am. Chem. Soc. 111, 3155 (1989).
67) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : J. Chem. Phys. 73, 5862 (1980).
69) T. Engel and G. Ertl : J. Chem. Phys. 69, 1267 (1978).
70) P. A. Thiel and T. E. Madey : Surf. Sci. Rep. 7, 211 (1987).
71) W. Ho : J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 45, 1 (1987).
72) W. Ho : J. Phys. Chem. 91, 766 (1987).
73) B. A. Gurney and W. Ho : J. Phys. Chem. 987, 5562 (1987).
74) B. A. Gurney and W. Ho : J. Vac. Sci. Technol. A5, 632 (1987).
75) C. T. Campbell, J. A. Rodriguez, F. C. Henn, J. M. Campbell, P. J. Dalton and S. G. Seimanides : J. Chem. Phys. 88, 6568 (1988).
76) C. T. Campbell, J. M. Campbell, P. J. Dalton, F. C. Henn, J. A. Rodriguez and S. G. Seimanides : J. Chem. Phys. 93, 806 815 826 836 (1989).
77) K. Tamaru : “Dynamic Heterogeneous Catalysis” (Academic Press, London, New York, San Francisco, 1978) p. 13.
78) P. J. Berlowitz, C. H. F. Peden and D. W. Goodman : J. Phys. Chem. 92, 5213 (1988).

Right : 1) a) G. Ertl : Catalysis 4, 209 (1983). b) G. Ertl : J. Mol. Catal. 54, 343 (1989).
2) C. T. Campbell : Adv. Catal. 36, 1 (1989).
4) A. Zangwill : “Physics at Surface”; (Cambridge University Press, Cambridge, 1988) p. 183.
5) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : Surf. Sci. 107, 220 (1981).
6) M. Grunze, M. Golze, J. Fuhler, M. Neumann and E. Schwarz : Proc. of the Eighth International Congress on Catalysis (Verlag-Chemie, Weinheim 1984) p. IV-133.
7) G. Ertl, S. B. Lee and M. Weiss : Surf. Sci. 114, 515 (1982).
8) T. Engel : J. Chem. Phys. 69, 373 (1978).
9) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : Surf. Sci. 107, 207 (1981).
10) J. C. Tracy : J. Chem. Phys. 56, 2736 (1972).
11) C. Astaldi, A. Santoni, F. Della Valle and R. Rosei : Surf. Sci. 220, 322 (1989).
12) D. W. Goodman, D. E. Peebles and J. M. White : Surf. Sci. 140, L239 (1984).
13) J. Nakamura, J. A. Rodriguez and C. T. Campbell : J. Phys. Condens. Matter 1, SB149 (1989).
14) E. G. Keim, F. Labohm, O. L. J. Gijzeman, G. A. Bootsma and J. W. Geus : Surf. Sci. 112, 52 (1981).
15) J. T. Yates, Jr., E. D. Williams and W. H. Weinberg : Surf. Sci. 115, L93 (1982).
16) P. J. Kisliuk : J. Phys. Chem. Solids 3, 95 (1957) 5, 78 (1958).
17) M. Alnot and A. Cassuto : Surf. Sci. 112, 325 (1981).
18) C. R. Arumainayagam, M. C. McMaster and R. J. Madix : Surf. Sci. 237, L424 (1990).
19) S. T. Ceyer : Ann. Rev. Phys. Chem. 39, 479 (1988).
20) C. T. Rettner and D. J. Auerbach : “Comments At. Mol. Phys.” (Vol. 20, No. 3, Gordon and Breach, Science Publishers, Inc., Great Britain, 1987) p. 153.
21) C. T. Rettner and H. Stein : Phys. Rev. Lett. 59, 2768 (1987).
22) C. T. Rettner, H. Stein and E. K. Schweizer : J. Chem. Phys. 89, 3337 (1988).
23) C. T. Rettner, L. A. DeLouise and D. J. Auerbach : J. Chem. Phys. 85, 1131 (1986).
24) M. D. Williams, D. S. Bethune and A. C. Luntz : J. Chem. Phys. 88, 2843 (1988).
25) H. Karner, M. Luger, H. -P. Steinrük, A. Winkler and K. D. Rendulic : Surf. Sci. 163, L641 (1985).
26) A. V. Hamza, H. -P. Steinrük, R. J. Madix : J. Chem. Phys. 86, 6506 (1987).
27) A. V. Hamza, H. -P. Steinrük, R. J. Madix : J. Chem. Phys. 85, 7494 (1986).
28) M. Balooch, M. J. Cardillo, D. R. Miller and R. E. Stickny : Surf. Sci. 46, 358 (1974).
29) H. J. Robota, W. Vielhaber, M. C. Lin, J. Segnar and G. Ertl : Surf. Sci. 155, 101 (1985).
30) P. Alnot, A. Cassuto and D. A. King : Surf. Sci. 215, 29 (1989).
31) a) H. F. Winters : J. Chem. Phys. 64, 3495 (1976). b) H. F. Winters: J. Chem. Phys. 62, 2454 (1975).
32) C. T. Rettner, H. E. Pfnür and D. J. Auerbach : Phys. Rev. Lett. 54, 2716 (1985).
33) a) B. D. Kay and M. E. Coltrin : Surf. Sci. 205, L 805 (1988). b) T. C. Lo and G. Ehrlich : Surf. Sci. 205, L813 (1988).
34) G. R. Scoofs, C. R. Arumainayagam, M. C. McMaster and R. J. Madix : Surf. Sci. 215, 1 (1989).
35) D. R. Strongin, J. Carrazza, S. R. Bare and G. A. Somorjai : J. Catal. 103, 213 (1987).
36) N. D. Spencer, R. C. Schoonmaker and G. A. Somorjai : J. Catal. 74, 129 (1982).
37) M. Grunze, M. Golze, W. Hirschwald, H. -J. Freund, H. Pulm, U. Seip, M. -C. Tsai, G. Ertl and J. Küppers : Phys. Rev. Lett. 53, 850 (1984).
38) L. J. Whitman, C. E. Bartosch, W. Ho, G. Strasser and M. Grunze : Phys. Rev. Lett. 56, 1984 (1986).
39) L. J. Whitman, C. E. Bartosch and W. Ho: J. Chem. Phys. 85, 3688 (1986).
40) M. -C. Tsai, U. Seip, I. C. Bassignana, J. Küppers and G. Ertl : Surf. Sci. 155, 387 (1985).
41) D. W. Goodman : J. Vac. Sci. Technol. 20, 522 (1982).
42) J. Nakamura, H. Hirano, M. Xie, I. Matsuo, T. Yamada and K. Tanaka : Surf. Sci. 222 L809 (1989).
43) E. Umbach and D. Menzel : Surf. Sci. 135, 199 (1983).
45) J. Nakamura, J. M. Campbell and C. T. Campbell : J. Chem. Soc. Faraday Trans. I, 86, 2725 (1990).
46) P. A. Redhead : Trans. Faraday Soc. 57, 641 (1961).
47) P. A. Redhead : Vacuum 12, 203 (1962).
48) J. L. Falconer and R. J. Madix : Surf. Sci. 48, 393 (1975).
49) D. Edwards Jr. : J. Appl. Phys. 46, 1444 (1975).
50) F. M. Lord and J. S. Kittelberger : Surf. Sci. 43, 173 (1974).
51) E. Habenshaden and J. Kuppers : Surf. Sci. 138, L147 (1984).
52) H. -P. Steinruck, W. Huber, T. Pache and D. Menzel : Surf. Sci. 218, 293 (1989).
53) P. Jakob and D. Menzel: Surf. Sci. 220, 70 (1989).
54) T. Pache, H. -P. Steinrück, W. Huber and D. Menzel : Surf. Sci. 224, 195 (1989).
56) C. T. Campbell, G. Ertl and J. Segner : Surf. Sci. 115, 309 (1982).
57) M. P. D'Evelyn and R. J. Madix : Surf. Sci. Rept. 3, 413 (1984).
58) L. K. Verheiji, J. Lux, B. Anton, B. Poelsema and G. Comsa : Surf. Sci. 182, 390 (1987).
59) G. Ertl and J. Koch : Z. Naturforsch., Teil A 25, 1906 (1970).
60) H. Pfnür, P. Feulner, H. A. Engelhardt and D. Menzel : Chem. Phys. Lett. 59, 481 (1978).
61) V. P. Zhdanov : Catal. Rev.-Sci. Eng. 30, 501 (1988).
62) V. P. Zhdanov : Surf. Sci. 209, 523 (1989).
63) H. Conrad, G. Ertl and J. Küppers : Surf. Sci. 76, 323 (1978).
64) G. Ertl, P. R. Norton and J. Rüstig : Phys. Rev. Lett. 49, 177 (1982).
65) O. P, van Pruissen, O. J. Gijzeman and J. W. Geus : Vacuum 38, 247 (1988).
66) X. Guo, L. Hanly and J. T. Yates, Jr.: J. Am. Chem. Soc. 111, 3155 (1989).
67) C. T. Campbell, G. Ertl, H. Kuipers and J. Segner : J. Chem. Phys. 73, 5862 (1980).
69) T. Engel and G. Ertl : J. Chem. Phys. 69, 1267 (1978).
70) P. A. Thiel and T. E. Madey : Surf. Sci. Rep. 7, 211 (1987).
71) W. Ho : J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 45, 1 (1987).
72) W. Ho : J. Phys. Chem. 91, 766 (1987).
73) B. A. Gurney and W. Ho : J. Phys. Chem. 987, 5562 (1987).
74) B. A. Gurney and W. Ho : J. Vac. Sci. Technol. A5, 632 (1987).
75) C. T. Campbell, J. A. Rodriguez, F. C. Henn, J. M. Campbell, P. J. Dalton and S. G. Seimanides : J. Chem. Phys. 88, 6568 (1988).
76) C. T. Campbell, J. M. Campbell, P. J. Dalton, F. C. Henn, J. A. Rodriguez and S. G. Seimanides : J. Chem. Phys. 93, 806 815 826 836 (1989).
77) K. Tamaru : “Dynamic Heterogeneous Catalysis” (Academic Press, London, New York, San Francisco, 1978) p. 13.
78) P. J. Berlowitz, C. H. F. Peden and D. W. Goodman : J. Phys. Chem. 92, 5213 (1988).

抄録

単結晶金属表面をモデル触媒とした研究が大きな成果を挙げ,触媒作用に対する基礎的な理解が急速に進んでいる。触媒反応は吸着,脱離,表面反応などの素過程から構成されるが,それらが複雑にバランスすることによって触媒活性が発現する。最近の研究では,表面素過程における分子の動的挙動がきわめて詳細に解明され,また素過程と触媒全反応の関係が明らかになってきている。本稿では,速度論的見地から,素過程の測定,解析方法および全反応との対応関係について解説する。

責任著者(Corresponding author)

訂正情報

J-STAGEへの登録はこちら（無料）