PARC（Program for Advanced-extraction-process with Radiation effect Calculation）コードを用いて、NEXTプロセスのU-Pu-Np共抽出工程についてシミュレーション計算を行い、Npの抽出分離挙動を、亜硝酸濃度とNp(V)-Np(VI)の酸化還元反応速度の観点から検討した。

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分離変換技術への適用を目的として、TPEN誘導体を応用した新規なMA/Ln分離プロセスの開発を進めている。TPENは六座配位子であり、金属イオンを包み込む包接型の配位子である。TPENは良好なAm(III)、Ln(III)分離性能を有しており、MA分離プロセス構築の可能性を持っており、より良い特性を持つ誘導体の開発、ポリマーに導入することによるクロマト剤化に関する研究等が精力的に進められている。本発表では、これらの基礎となるTPENによる液液抽出におけるAm/Eu分離特性を紹介する。TPENは4つのピリジル基を有し、無極性溶媒には不溶である一方、極性を持つ有機溶媒とは親和性を持つ。したがって、有機溶媒分子との相互作用により分離特性に違いが生じ、これは今後の研究開発に必要な知見と考えられる。TPENを様々な有機溶媒に溶解した有機相を使用し、Am(III)とEu(III)の抽出性能と分離性能を実験によって評価した。その結果、使用する溶媒により分離性能に著しい違いが観察され、今後の誘導体の開発においても、分離性能評価には慎重を要することが明らかとなった。

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アルギネートゲルの高い固定能を利用すれば、有機抽出剤を造粒複合化することも可能である。有機抽出剤は油状のものであれば、そのままアルギン酸ナトリウム溶液と混練し、ゲル化溶液(Ca, Sr, Ba塩溶液または硝酸)に射出するだけの簡単な操作で造粒複合体が調製できる。本研究では、バイオポリマーであるアルギネートを固定化担体として用い、TBPを包括固定したマイクロカプセルを調製し、カルシウムアルギネートおよびマイクロカプセルに対するPuの吸着挙動を調べた。

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本研究では分析技術の高度化を目的に高度分離が可能な小型遠心抽出装置を開発している。抽出装置は内筒と外筒からなり、その円環部を水相（Zn(NO3)2水溶液）で満たし、装置上部より水相を下部より油相（D2EHPA /Dodecane溶液）を流入させてZnの向流抽出実験を行った。油水流量及び内筒回転数を増加するとZn抽出能が向上した。このことは油相ホールドアップの増加とTaylor渦列及び内筒表面でのせん断力の向上によって油相が微粒化され、油水間の物質移動速度が増加したためと思われる。理論段解析の結果、内筒回転数1200rpmで理論段数は約3段と評価された。本装置により高度な多段抽出操作が可能である。

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使用済み核燃料の再処理で発生する高レベル放射性廃液は安定で取扱が容易な形態であるガラスに固化処理される。現状のガラス固化処理法は1000℃以上の高温を要し、溶融炉構造材の侵食により炉の寿命が約5年と短いことから、溶融炉の高度化・長寿命化が研究されている。一方、ゾルゲル法は軟化点以下(約600℃)で幅広い組成のガラスを作る手法としてガラスファイバー製造等に使われているが、バルクガラスを得ることが困難であることから廃棄物処理の研究はほとんど行われてこなかった。本研究はゾルゲル法による高レベル放射性廃棄物のガラス固化の基礎研究として、ケイ酸エチルにより現在と同一組成のガラスを製作し、その特性を評価する。

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ガラス固化体の貯蔵、処分費用の低減を図ることを目的としたガラス固化体中の廃棄物含有率を高める（高減容化する）研究として，TVFガラス組成に対して，るつぼ規模での基礎試験及びTVF溶融炉のスケールモデル（小型溶融炉）を用いた固化処理試験を行い，得られた固化体性状及び溶融炉の運転特性の観点からガラス中の廃棄物含有率を25wt％から30wt％程度以上まで高められる見通しが得られた。 （本研究は電気事業者との共同研究として実施している。）

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長寿命ガラス固化溶融炉で使用を検討している耐火物材料について溶融炉運転時の炉壁温度（800～1200℃）における侵食試験を実施した。この結果、クロミア・アルミナ系耐火物、ジルコニア・アルミナ系耐火物において侵食速度は温度に関しアレニウス型の依存を示し、炉壁温度を低温にすることで侵食速度を抑制できる見通しを得た。

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長寿命ガラス固化溶融炉の粒子状物質の挙動と抜き出しに関する基本構造及び運転条件の検討に資するため、従来の粒子挙動解析機能に加えてガラス粘性の粒子濃度依存式及び粒子発生・濃度の任意設定機能を追加し溶融炉内の粒子の対流状態や抜出し状態を模擬できるようにした。

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放射性廃棄物の有効利用として、Cs-137やSr-90を熱源として利用する以外に、放射線源として利用する途があれば、さらに有効である。ここでは、ガンマ線照射により有用な反応が促進する系として、水素生成を取り上げて議論し、ガラス固化体を放射線源して利用する可能性を探る。

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放射性廃棄物から発生する主要放射線を模擬したCo-60ガンマ線と電子線を用いて、原子力分野で排出される6価クロムの処理を照射や溶液の条件を変えて試みた。従来の処理法と比べた有用性を定量的に評価するとともに、放射性廃棄物の効果的な線源化について展望した。

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放射性廃棄物のガラス固化体片を線源として活用した金属イオンの還元試験を実施し、還元の有無について確認した。

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焼却処理に替わる有機系廃棄物の処理技術として、水蒸気改質処理法の開発を実施している。水蒸気改質処理法は、焼却処理に比べて煤やチャーが発生しにくい、排ガス処理系が小さい等の特徴を持っている。処理装置は、廃棄物中の有機物のガス化を行うガス化装置、ガス化した有機物の酸化分解を行う主反応器、排ガス中のハロゲン化水素、リン酸等の除去を行う排ガス処理系から構成される。天然ウラン0.07g/Lを含む廃溶媒(TBPとn-ドデカンの混合物)約200Lを処理し、廃溶媒中のウランのほぼ全量がガス化装置で回収されること及びTBPの分解により生成するリン酸の99%以上がウランと分離されて回収されることを確認した。

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4 M 硝酸ナトリウム溶液中の硝酸イオンを貴金属触媒と還元剤を用いて化学的に窒素ガスに分解する方法を検討した。２～３種類の金属からなる４種類の触媒を準備し、ヒドラジンを還元剤として用いて、硝酸イオンの分解効率に及ぼす触媒の種類と量及び還元剤の量の影響を調べた。また、副生成物の生成挙動も明らかにした。

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3級ピリジン樹脂に対するRu，Rh，Pd，Re，白金族元素等の吸着と溶離挙動を調べた．

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本研究グループでは、フミン酸と金属イオンの相互作用をみかけの錯生成定数を用いて表すことを目指してきた。本研究では、カルシウムイオンとの錯生成に関するまとめについて報告する。

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4価金属イオンの熱力学データの取得を目的とし、有機酸存在下における見かけの溶解度を測定した。既知の加水分解定数および溶解度積を用いて、溶解度の増加に寄与する有機酸錯体の影響およびその安定性について検討した。

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有機形態のC-14の岩石試料に対する収着挙動およびそれに対する微生物代謝の影響を評価するため、滅菌条件を変えた堆積岩試料に対する酢酸イオンの収着バッチ試験を二重構造容器を用いて実施した。その結果、無滅菌試料では微生物による酢酸イオンの分解が確認され、微生物代謝の影響と見かけの収着係数を同時に決定できることが明らかになった。

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六ヶ所サイトの深部地下より，岩石を採取し，岩石中の微生物分析を実施した。その結果，岩石中には，多種多様な微生物が存在していることが明かとなった。

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ウラン(VI)と安定な錯体を形成する有機酸の存在下では，ウラン(VI)は鉄(II)によって還元される．ウランと鉄の標準酸化還元電位の単純な比較からでは鉄によってウランは還元されないが，ウランおよび鉄が有機酸と錯体形成することで式量電位が変化したと考えられる．本研究では，ボルタンメトリーによる酸化還元電位の実測値からこのことの検証を行った．

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Uranyl(VI)とU(IV)の溶解度や錯形成の相違の理解は，放射性廃棄物の安全評価や環境学的観点から非常に注目を集めている．溶液中でUranyl(VI)はFe(II)と有機酸存在下で還元反応が促進されることが知られている．本研究ではUranyl(VI)のFe(II)と有機酸共存下での還元反応を理論化学計算（密度汎関数法）によって理論的に考察した．有機酸としては，本研究グループで還元反応の確認された配位子であるリンゴ酸をもちいた．電気化学的実験結果と計算結果からの考察により，反応はU(VI)-Fe(II)複核錯体が配位子により架橋されることで電子移動が進行することが示唆された．

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U(VI)は通常水溶液中においてFe(II)によって還元されないが、金属（水）酸化物表面が共存する場合、Fe(II)によるU(VI)の還元反応が進行する。また、U(VI)と安定な錯体を形成する有機配位子が共存下においても、Fe(II)による同様の還元が起こる。本研究では、金属酸化物表面と有機配位子の両方が存在する系でのU(VI)のFe(II)による還元反応への影響について検討を行った．

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幌延深地層研究計画では平成17年度に第1段階の地上からの調査研究を終了し，その成果の取りまとめを実施した。本報告では，深地層の科学的研究および地層処分研究開発に係る第1段階成果の取りまとめの概要について紹介する。

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　幌延深地層研究計画では平成17年度に第1段階の地上からの調査研究を終了し，その成果の取りまとめを実施した。本報告では、研究所設置場所としての選定要件と条件の設定、既存情報を用いた調査、空中物理探査、地上物理探査、ボーリング調査などを実施し、幌延町全域から研究所設置場所を選定した過程を具体例で紹介する。

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幌延深地層研究計画では、平成17年度に地上からの調査研究段階を終了し、その成果の取りまとめを行った。本報では、地上からの調査研究のうち、地質環境特性に関する調査および解析結果の概要について紹介する。

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幌延深地層研究計画では平成17年度に第1段階の地上からの調査研究を終了し，その成果の取りまとめを実施した。本報告では，人工バリアの設計研究や長期健全性などの工学技術の信頼性向上に係る第1段階成果の取りまとめの概要について紹介する。

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幌延深地層研究計画では平成17年度に第1段階の地上からの調査研究を終了し，その成果の取りまとめを実施した。本報告では，地上からの調査研究段階の情報に基づく安全評価手法の適用性の確認を目的した取り組みの概要を報告する。

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幌延深地層研究計画の第2段階（研究坑道の建設を伴う研究段階）の調査研究の現状の結果と今後の研究計画について概説する。

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（独）日本原子力研究開発機構は、岐阜県瑞浪市において花崗岩を対象に、深地層の研究施設の１つである超深地層研究所計画を進めている。現在は、「地表からの調査予測研究段階（第1段階）」での研究を終え、「研究坑道の掘削を伴う研究段階（第2段階）」を進めているところである。本報告では、これまでに得られた研究成果を含めた、第2段階の研究の現状を報告する。

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独立行政法人日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市において進めている超深地層研究所計画では，2003年度から深度1,000m規模の2つの立坑と深度100m毎に両立坑を連絡する予備ステージ，複数の水平坑道からなる地下研究施設の建設を行っている。これらの建設に先立ち，地表から掘削したボーリング孔を利用した調査や研究坑道の掘削に伴う深部地質環境の変化を把握するための地下水の間隙水圧の観測等を実施するとともに，立坑深度約200mまでの掘削，深度100mでの予備ステージの掘削および，深度約200mから約500mまでの地質環境を把握するための立坑内でのボーリング調査を実施している。本稿では，研究坑道の掘削に伴う水圧応答データ等を用いた研究所用地周辺の水理地質構造に関する検討について報告する。

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独立行政法人日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市において進めている超深地層研究所計画では，2003年度から地下研究施設の建設を行っている。本稿では，地下施設の建設に伴い地下水流動に影響を及ぼす地質構造を直接的に抽出することが可能な物理探査技術の開発を目的として実施した電気探査法による研究所用地周辺の水理地質構造に関する検討について報告する。

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安全評価において重要な地質環境のベースラインデータ取得のための調査法とその解析を総合的に検討するために、北関東の堆積岩地域を事例として試みた研究について概要と途中経過を報告する。

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これまでに地層処分における坑道閉鎖後の地下水回復状況予測に関しては様々な机上検討が行なわれているが、坑道周辺の原位置岩盤状況の反映については不十分なのが現状である。そこで、本報では地下水回復状況（再冠水）の予測に向け、原位置での不飽和領域の計測・モニタリング手法に関する検討を実施したので、その結果を報告する。

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放射性廃棄物地層処分場の性能評価や事象評価を目的に，処分場周辺の天然バリアにおける極低流速場（1E-10～1E-8m/s）での流向・流速計測を目指し，計測システムの開発を行っている。今回，本計測システムでの計測結果に含まれる，固体粒子トレーサと計測区間内の水の密度差に起因する浮沈運動とトレーサ浮遊後の経過時間との関係に着目し検討を行ったので，その結果について報告する。

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従来式のフローポンプ式透水試験装置を改良し，最長1,000mmのボーリングコアを対象として超低流量・低差圧条件下においても測定可能な高精度透水試験装置を開発した。

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天然バリア中の地下水移行のマイクロメカニズムを理解するため、多孔質岩石中のミクロンオーダーの微小空隙の３次元構造をＸ線ＣＴ(Computed Tomography)でイメージングした。その画像データセットをもちいて、空隙の３次元連結性解析および酔歩シミュレーションによる屈曲度解析を行った。

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放射性廃棄物地層処分における安全評価の信頼性向上のためには，核種輸送にコロイドが与える影響を適正に評価することが重要である。そこでコロイドと岩石との相互作用に関する知見を得ることを目的として，本研究ではマイクロリアクタを用いて花崗岩亀裂中におけるラテックスコロイドの破過曲線を取得し，その移行挙動を岩石マトリクス中への拡散に着目して解析した。

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本研究では結晶質鉱物の混合物であるケイ砂を充填粒子として用い，充填層の溶解による浸透率変化の測定を行った．

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炭素鋼を圧縮ベントナイト中に埋め込んで静置し、炭素鋼から圧縮ベントナイト中に移行した腐食生成物の存在形態を調べた。分析は、酸性シュウ酸ナトリウム溶液、クエン酸ナトリウム－炭酸水素ナトリウム混合液、1N-HCl溶液の３種類の強さの異なる酸溶液を用いて逐次抽出を行うことにより、その存在形態を調べるとともに、価数分析を行った。また、XRD測定により、ベントナイト中のスメクタイトのFe型化について調べた。その結果、還元環境下、模擬海水中で10年間、80℃で静置した試料において、炭素鋼から圧縮ベントナイト中に移行した鉄腐食生成物は非晶質のFe(OH)₂と推測された。また、XRD測定からは、Fe型スメクタイトの存在を示唆するピークは観察されず、スメクタイトのFe型化は起こっていないものと考えられた。

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放射性廃棄物の処分環境下で、炭素鋼オーバーパックの腐食により生成する可能性のある水酸化炭酸鉄の溶解度積を決定した。炭素鋼の浸漬試験を行い、XRDおよび XPSで水酸化炭酸鉄の生成を確認した後、試験液中の化学種濃度を求めし、溶解度積を決定した。

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ガラス固化体の溶解速度をマイクロリアクタを用いた動的流水試験により測定した。本試験法の有効性を確認するとともに、溶解速度のpH依存性について評価した。

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東海発電所1号機廃止措置に伴い、約1600トンの黒鉛廃棄物が発生する。黒鉛廃棄物は埋設処分される見込みであり、大量に含まれているC-14が被ばく評価上クリティカルな核種として、埋設条件下における核種移行挙動を明らかにしておく必要がある。本研究では原電殿から供給いただいた照射黒鉛を埋設地下条件の模擬地下水に浸漬しC-14の浸出率を測定した。C-14の浸出量は浸漬初期に集中しており、その後はほとんど浸出しないことがわかった。この挙動はC-14の黒鉛における分布と関係しており、黒鉛表面に吸着した窒素帰因のもののみが浸出し、それ以外は黒鉛結晶中に閉じこめられていると考えられ、未照射黒鉛の窒素分布と整合している。

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原子力発電所(PWR)から発生する放射性廃棄物中のC-14の移行挙動を把握するために、実廃棄物中のC-14化学形態を調べた。その結果、大部分のC-14が有機形態で存在することが明らかになった。有機C-14には、低級有機酸からなる溶解性の高い成分と化学的に安定な不溶解成分が存在することが分かった。

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発電所内に生成したC-14のうち、不溶解成分の性状を調査し制制限を検討した。素も結果、イオン交換樹脂が炉心内に流入し、イオン交換樹脂に含まれるNが放射化してC-14が生成する可能性が高いことが分かった。

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処分施設の閉鎖後の初期挙動を把握し、構造安定性に係るモニタリング項目や管理期間終了の検討に資することを目的として、坑道閉鎖後のガス発生を考慮した人工バリア再冠水挙動を気液２相流モデルにより解析した結果を報告する.

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今後の検討課題の抽出に資することを目的として、ベントナイト材料の膨潤等坑道閉鎖後に生じる現象が人工バリア等に及ぼす力学的影響について解析した結果を報告する。

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Code Bright は放射性廃棄物処分における人工バリア、天然バリアの挙動評価を目的とした熱・水・応力・ガス連成解析コードで、欧米で広く使われている。本研究はこのコードを我が国の処分問題に適用することを目的としている。本稿では、Code Bright の概要と人工バリアとして重要な緩衝材の水理・力学モデルについて述べる。そして、要素試験のシミュレーションを行い、モデルの妥当性について考察する。

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Code Bright は放射性廃棄物処分における人工バリア、天然バリアの挙動評価を目的とした熱・水・応力・ガス連成解析コードで、欧米で広く使われている。本研究はこのコードを我が国の処分問題に適用することを目的としている。本稿では現実的なモデルとして TRU廃棄物処分を対象に Code Brightを用いて熱・水・応力・ガス連成解析を行い、適用性について検討する。

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地層処分地選定の一環として，概要調査地区での調査計画の立案と調査実施のために，「熱・熱水の影響評価のための調査・解析・評価手法」を検討した．地表調査段階，ボーリング調査段階，将来予測段階の３段階に分けて，必要と思われる調査項目をリストアップした．その検討結果の概要について報告する．

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我が国の温泉及び地熱データを収集・分析し、その結果を既存研究成果と合わせて、地層処分の安全評価上、取り組みが必要な熱水活動に関わる現象の理解とそれに基づく熱水活動に関わる安全評価手法の予備的な構築を行った。

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放射性廃棄物処分施設の安全性能評価において，地下水移行シナリオ，隆起・浸食シナリオ等の被ばく線量に支配的な影響を及ぼすパラメータである廃棄体の溶出率と，処分施設の核種閉じ込め性能を示す指標である人工バリア部の移行率の関係について整理し，最大放出率に及ぼすそれらパラメータの相対的な位置づけを理論式に基づき分析した．

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