消滅核種の初期太陽系における存在度は様々な隕石の研究によって明らかにされてきた。これらの消滅核種は、高エネルギー粒子線の照射や恒星内での元素合成によってつくられたと考えられる。近年その存在が明確になった⁶⁰Feの初期太陽系における存在度は、太陽系形成直前に超新星での元素合成があったことを示唆している。本講演では、超新星爆発時の元素合成モデルを用いて、⁶⁰Feをはじめとする太陽系の消滅核種の存在度を説明しうる超新星の条件を検討する。また、太陽系形成の場に関しての考察もおこなう予定である。

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El Quss Abu Said 隕石は極めて特殊なＣＭ隕石である。我々の詳細な鉱物学的研究によって、この隕石は隕石母天体上での水質変成の影響が最も弱いＣＭ隕石であることわかった。したがってこの隕石には通常のＣＭ隕石が水質変質で失った始原的同位体比の特性を保存されている可能性が高い。そこで、二次イオン質量分析計でType IおよびType IIコンドリュール、ＣＡＩ，マトリックスの酸素同位体比を調べた。その結果、コンドリュール、ＣＡＩ，マトリックスで酸素同位体比は大きな不均質性を保持していることがわかった。ＣＡＩは分析した４つすべてにおいて大きな酸素同位体異常を示し、母天体のみならず星雲内においても16Oに乏しいガスとの痕跡すらないことがわかった。またコンドリュールはType IとType II間で異なる酸素同位体比を示した。さらに希ガス同位体分析の結果、他のＣＭコンドライトには見られないサブソーラータイプの希ガスが保存されている可能性が高いことがわかった。

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分析法の進歩に伴い、様々な隕石物質から高精度タングステン同位体分析データが得られるようになった。最近では、コンドライトのCAIよりも初生的な（182-Hfの放射壊変の寄与を受けていない）W同位体組成をもつ鉄隕石もみつかっている。この理由として、宇宙線照射により誘起された中性子捕獲反応により、放射性起源核種である182-Wが他の核種へと変換されたという考えが提唱されている。本研究では、182-Wだけではなく、タングステンの他の同位体の存在度や、他の元素の同位体組成変化を調べ、宇宙線照射の影響を評価する。

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鉄隕石Gibeon(IVA)のいろいろなフラグメントの希ガス(He、Ne、Ar)同位体組成を測定した。これらの希ガスは宇宙線照射起源であり、地球落下前の鉄隕石の表面付近と中心部分の3Heのガス量の分布が6桁ほども差があることがわかった。このような鉄隕石のデータはこれまで報告されたことがない。鉄隕石の希ガス分析は、石質隕石の分析に較べて様々な実験的困難が伴う。本講演では、特に宇宙線照射起源希ガス濃度が低い中心部の試料の測定方法について詳細に述べる。

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宇宙線照射により惑星物質表面で生じる中性子は惑星物質と相互作用を起こす。この反応を，中性子捕獲反応断面積の大きい¹⁴⁹Sm, ¹⁵⁵Gd, ¹⁵⁷Gdの同位体存在度の変動を利用して定量的にとらえることにより，個々の惑星物質がおかれていた宇宙環境を推定することができる。本講演では，オーブライトを主としたいくつかの隕石および月試料について，それらのSm, Gd同位体精密分析結果から明らかになったことを報告する。

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火星隕石の中でシャシナイトに分類される隕石はChassignyが唯一のものであった。最近NWA2737という二番目のシャシナイトが発見された。この隕石の希ガス組成をChassignyと比較検討する。

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火星起源隕石ナクライト-シャシナイト、シャーゴッタイトの形成年代について言及する。特に、シャーゴッタイトの若い年代が、水質変成によるものなのかについて議論する。

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我々のグループではこれまでに、機器中性子放射化分析を用いて、ハワイ沖深海底堆積物から選別した球粒試料約100個について、化学組成の測定を行ってきた。それらの中には、地球外起源と考えられる試料が存在することを確認している。本研究では、それらの球粒試料の化学組成の特徴から、コンドライト質隕石を球粒試料の主な前駆物質と考え、それらが大気圏突入時に加熱され、溶融し、再固化して球粒試料が生成する際に、金属相とケイ酸塩相の間の元素分別、及び金属相中における固相と液相間の元素分別が起こることを示すことにより、球粒試料の生成機構について報告する。

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本研究は、宇宙線生成核種の¹⁰Beを沈み込み帯マグマのトレーサーとした研究である。沈み込み帯の火山岩では、MORB等と比較して高濃度の¹⁰Beおよび、高いBe同位体比（¹⁰Be/⁹Be）が観測される。マントルの¹⁰Beは既に枯渇していると考えると、この¹⁰Beは沈み込み由来のものに他ならない。本研究では、島弧火山の横断方向および島弧に沿う方向のBe同位体比の変化と流体移動性の元素の挙動との比較から、流体との関連および地殻の影響による変化を調べることを目的としている。

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南太平洋タヒチなどの海洋島マグマの根となるプリュームはコア－マントル境界から上昇している像が地震波トモグラフィーで描かれている．ホットスポットの火山岩にコア－マントル相互作用の痕跡が検出できるか，消滅核種182Hf，107Agの娘核種182W，107Agを用いて取り組んでいる．

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質量分析技術の発展に伴い，消滅放射性核種を利用した年代測定法が隕石に多く適用されるようになってきている．年代法にとって半減期は，正確な年代値を得るために非常に重要な値であるが，多くの消滅核種の半減期は1960年代までに測定されており，これ以降ほとんど検討されていない．最近，我々は⁵³Mnの半減期の再測定をおこなった．消滅放射性核種の半減期測定の現状を概観するととともに，我々の再測定の結果を紹介する．

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放射壊変現象による年代測定法では、娘核種が化学的に安定であり、系外への損失がないことが重要な必要条件となっている。しかし、放射壊変によって生じた娘核種の安定性を直接的な手法で確認することはこれまで殆ど不可能であった。本研究では、モリブデナイト中のオスミウムが放射壊変起源であることと、蛍光分光検出による高感度XAFS法を利用することで、モリブデナイト中の放射壊変起源オスミウムおよびレニウムのXAFSを測定できた。それによると、Reはモリブデナイト中のMoと同じ価数および隣接原子との結合距離を示す一方で、Osは価数は類似するものの結合距離が大きく減少し、壊変前のサイトの性質とOs自身の性質の両方がOsの構造を決定することを示唆する結果となった。MoやReとは異なる結合距離を示すことは、Osの化学的不安定性を示唆し、過去に報告のあるモリブデナイト中のReとOsの不均質を支持すると解釈できる。

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中国北京市において、2001年3月よりレーザーアブレーション／誘導結合プラズマ質量分析法(LA/ICP-MS)を用いてエアロゾル中の１６種類の微量金属濃度を測定した。また2003年9月より約２カ年半、エアロゾル中多環芳香族炭化水素類(PAHs)濃度を測定した。その結果、人為起源と考えられるいくつかの金属に関して年率10%を超える顕著な増加傾向が見られた。暖房期のPAHs濃度は非暖房期の数十倍もの高濃度となった。

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Organic aerosols were studied at molecular level in 14 coastal and inland mega-cities in China during 2003 winter and summer. They are characterized by the abundant presence of n-alkanes (annul average, 340 ng m^-3), fatty acids (769 ng m-3), sugars (412 ng m^-3), and phthalates (387 ng m^-3). In contrast, fatty alcohols, polyols/polyacids, lignin and resin products, sterols, polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) and hopanes were detected as relatively minor components. n-Alkanes show a weak odd/even carbon predominance (CPI = 1.1) and PAHs do the predominance of benzo(b)fluoranthene, suggesting a serious contribution from fossil fuel (mainly coal) combustion. Their concentrations (except for phthalates and polyols/polyacids) were 2-15 times higher in winter than summer due to a significant usage of coal burning and an enhanced atmospheric inversion layers. Phthalates were found to be more abundant in summer than winter, probably due to enhanced vaporization from plastics followed by adsorptive deposition on the pre-existing particles. Concentrations of total quantified compounds are extremely high (∼10 μg m^-3) in the mid-west (Chongqing and Xi'an), where active industrialization/urbanization is going on. This study shows that concentrations of the compounds detected are 1-3 orders of magnitude higher than those reported from developed countries.

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２００２－２００４年の冬、夏、春において航空機をもちいて中国上空（沿岸域、内陸域）でエアロゾルを採取した。本研究では、水溶性ジカルボン酸の高度分布を示し、その季節的特徴を報告する。特に、夏に行われた観測では、ジカルボン酸濃度は高度とともに増加し、対流圏下部（境界層）において、光化学的に生成していることが強く示唆された。しかし、高度２．５ｋｍ以上では、それらの濃度は急激に減少した。有機炭素や硫酸で規格化したジカルボン酸の濃度は、同様な高度分布の特徴を示した。

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筆者らの最近の研究により、エアロゾル試料にイオウK端XANES法を応用することにより、エアロゾル中の硫酸イオン種の混合比の決定が可能になった。その結果得られる石膏や硫酸アンモニウムなどのエアロゾル中の濃度から、大気中やエアロゾル中の硫酸イオンが関連するいくつかの化学反応について、新たな知見を得ることができる。例えば黄砂が長距離運搬される途上で、炭酸カルシウムは硫酸と反応して石膏に変化すると考えられている。この反応の場合、イオンクロマトグラフィー分析から得られる全Ca濃度に対して石膏の濃度を比較すれば、初期的に存在すると考えられる主要なカルシウム鉱物である炭酸カルシウムが、石膏にどの程度変化したかが分かる。このような分析を中国各地や日本で黄砂期に採取された試料に対して適用し、カルシウム鉱物に占める石膏の割合の地域差などを議論する。

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東アジアから輸送されるエアロゾルのうち、特に有機エアロゾル組成を調べる目的で、2004年に沖縄辺戸岬でハイボリュームエアサンプラーによる大気エアロゾルの捕集を行った。サンプル中の有機物のうちn-アルカン類をGC-MS分析によって調べ、組成分布とその季節変化を得た。沖縄で測定された組成分布と季節変化についての特徴を明らかにし、沖縄で観測されるn-アルカン類の発生源について議論する。

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アジア大陸起源の大気汚染物質の太平洋上への流出とその変質、影響を探るため、沖縄本島辺戸岬および小笠原父島において大気エアロゾルの観測を実施した。清浄地域における大気エアロゾルの主要成分であるSO₄^2-を測定する際の時間分解能は、かつてはフィルターサンブリングによる1日～1週間程度であったが、Aerosol Mass Spectormeter (AMS)やSulfate Particulate Analyzer (SPA)といった新たな測定機器の導入によって実時間での観測が可能となり、個々の輸送イベントによる物質輸送をトレースすることができるようになった。本報では、2005～2006年冬期を対象として、両島での観測結果について比較するとともに、SO₄^2-の粒径分布に関してAMSと低圧カスケードインパクターによる測定結果についても比較する。

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海洋大気中における硫酸塩は、主に、人為起源とDMSから生成された生物起源に分類される。生物起源硫黄化合物であるメタンスルホン酸（MSA）と硫酸塩の生成割合は、主に、気相においては、NOxと温度によって決定されることが知られている。しかし、硫酸塩は、気相で生成するだけではなく、鉱物や海塩といった固相上で反応することも考えられる。不均一反応を含めた生物起源硫黄化合物の存在形態を知ることは、硫黄の循環を考慮するうえで重要である。そこで、生物起源硫黄と不均一反応の場である海塩との関係を北太平洋上の硫酸塩、アンモニウム塩、MSA濃度から見積もった。

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約8.5億年前の中央オーストラリア、Bitter Spritngs Formationから産出された黒色チャート中の微化石は３次元的に構造が保存されており、光学顕微鏡による形態観察からシアノバクテリアの化石と同定されている。また、顕微赤外分光法による分析から、Bitter Springs微化石を構成する有機物中に鎖状炭化水素のC-H結合や芳香族のC-C結合が存在することが示唆されている。本研究では、Bitter Springs微化石から検出された有機物の起源を調べるために、現生のシアノバクテリアの珪化・加熱実験を行い、シアノバクテリア細胞中の有機物の加熱変化を顕微赤外分光法で調べた。

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海洋無酸素事変 (OAE) は海洋中に無酸素環境が広がる全球的なイベントであり、海洋の生態系に大きな被害を与え

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根源有機物のタイプと、生成するガスの炭化水素組成の関係については、少数の研究例があるものの、明らかになってはいない。そこで今回、秋田・新潟のタイプIIケロジェンから生成した天然ガスと、北海道のタイプIIIケロジェンから生成した天然ガスの炭化水素組成を比較した。その結果、北海道の天然ガスは秋田・新潟と比較して高いイソブタン/n-ブタン比等を示し、これは、ケロジェンのタイプの違いを反映しているものと推定された。

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千葉の水溶性天然ガス付随水の化学組成および酸素・水素同位体組成を分析した。その結果、この付随水は主に海水と天水の混合であることがわかった。また、海水に比べ、ヨウ素、臭素、アンモニア、重炭酸が濃集しており、有機物の分解により遊離したと推測された。付随水と共存するメタンの水素同位体組成についても測定し、メタンと付随水の水素同位体組成の差は180‰程度であった。このことから、メタンが微生物の二酸化還元経路により生成したことが推測された。

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現在、地球表層での元素の挙動にバクテリアが影響を与えているという研究が盛んに行われている。しかし、バクテリアと希土類元素（REE）の相互作用に関する報告はあるが、REEパターンの形状に着目した例はほとんどない。本会昨年度の報告及びTakahashi et al. (2005)ではバクテリア細胞表面と水の間のREEの分配パターンが、中希土類(MREE)付近の極大を持ち、重希土類(HREE)での著しい増加を示す特徴的なパターンとなることや、REEパターンが天然バクテリア相の指標となり得ることを示した。本研究ではこの特徴的なREEパターンを表面錯体モデル及びEXAFS法を用い解釈することを目的とする。

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地層や原油中に存在するベンゾポルフィリンはクロロフィルの続成変化産物とされる。この分子中のベンゼン環の生成機構や生成時期についてはわずかな提案があるのみで明らかにされていない。我々が行った夕張堆積岩の分析では、熱熟成が進むにつれベンゾポルフィリンの増加が見られた。また，その生成機構の解明のため、様々なポルフィリンの加熱実験を行い，加熱後の試料をクロム酸酸化し、マレイミド類とフタルイミド類として分析した。その結果，エチオポルフィリンなどのアルキル側鎖ポルフィリンからベンゾポルフィリンが生成すること，並びにその生成が出発物質の熱熟成度と相関をもつことを見出した。

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原生代から顕生代にかけて、生物相が、単細胞生物から多細胞生物へと変化したことが知られ、当時の地球表層環境を知ることは、生命進化の解明につながる。堆積岩には、堆積当時の地球表層環境の特徴が化学組成や同位体比という形で記録されている。特に堆積岩中の有機分子組成及び分子別炭素同位体比は、当時の炭素循環の情報を記録している。原生代の堆積岩中の炭化水素組成及び分子別炭素同位体比から、当時の水柱の炭素循環は顕生代と異なる可能性が指摘された。しかし、原生代の堆積岩中有機分子の分子別炭素同位体比分析の報告例は少なく、当時の炭素循環について断片的にしか解明されていない。本発表では、未だ報告例のない南中国に産する原生代／顕生代境界層堆積岩中の有機分子組成及び分子別炭素同位体比の分析結果について報告する。

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基礎試錐「東海沖・熊野灘」で採取されたコア堆積物試料について脂質バイオマーカー分析を行った結果、古細菌やメタン菌に特有な脂質バイオマーカーであるアーキオールやsn-2-ヒドロキシアーキオール、2,6,10,15,19-ペンタメチルイコサンが、表層から深度400 mの間のほとんどの深度において検出された。このことから、堆積物中にそれらの微生物が存在することが明らかとなった。これら脂質の濃度と全有機炭素量（TOC量）の間に正の相関が見られたことから、TOC量が古細菌やメタン菌のバイオマスを支配する重要な因子であることが推察された。さらに脂質組成から、全古細菌バイオマスに対するMethanosarcinales目に属するメタン菌のバイオマスの割合は約１割に相当すると見積もられた。

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始生代の堆積物中にはホパン・ステラン類といった有機化合物が含まれている。これら二種類の化合物はバイオマーカーと呼ばれ、それぞれホパンはシアノバクテリア、ステランは真核生物由来の化合物であると考えられている。

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近年ハーキマー型の透明で両錐の水晶が、アルゼンチン、中国、パキスタン、アフガニスタン、などから我が国へ輸入されている。このうちパキスタン、アフガニスタン産の結晶は炭化水素を包有物として含むことが特徴である。一般に有機物は水晶の成長を阻害する物質である。本研究ではこれら水晶の包有物の有機組成を分析し報告する。また、ハーキマー産水晶の黒色包有物と比較し、高純度水晶の成長と炭化水素包有物との関係について議論する。

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分化隕石の多くは始源的希ガス成分含有量が少ないため、宇宙線照射起源や核分裂起源希ガス成分を研究するのに適している。講演者がこれまでに多数分析を行ったユークライトやオーブライト隕石（いずれも分化隕石の一種）について、(i) 測定値から宇宙線照射起源や核分裂起源希ガス成分を算出する手法、(ii) 得られた各成分の同位体組成、(iii) 宇宙線照射起源希ガスの生成率（⁸¹Kr-Kr法に必要なP₈₁/P₈₃の見積もり法を含む）、(iv) 地球大気起源希ガスの影響、等について検討を行った。これらについて報告する。

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大気中エアロゾルは放射収支に大きな影響を与えており、バックグラウンドで地球表面の７割を占めている海洋における挙動の把握は重要である。海洋大気の調査を、学術研究船白鳳丸KH05-2次航海2005年8/3～9/24において行い、南緯10度から北緯53度まで西経160度線に沿って観測を行った。非海塩性硫酸塩は、ハワイ島付近と北緯45度付近で高濃度であった。それぞれハワイ諸島からの影響、海洋生物起源や夏季の偏西風によるアジア大陸からの人為起源物質輸送が原因だと考えられた。赤道付近でも高濃度の硫酸塩が観測され、同時にアンモニウム塩も高濃度であった。後方流跡線解析結果は陸からの輸送は示しておらず、海洋生物生産も高い海域であることから、海洋からの放出による寄与が考えられる。しかし、人為起源の長距離輸送である可能性も捨てきれない。

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鉱物起源や人為起源のエアロゾルは大気の輸送によって大陸から海洋へと輸送され、海洋表層の化学組成や生物活動に影響を与える。また海洋では海塩や生物起源物質が大気へと放出され、海洋表層・大気下層間ではガスやエアロゾルを介した生物地球化学的な物質循環が行われている。本研究では、白鳳丸KH05-2次研究航海（2005年8月8日－9月21日）において、西経160度線上の南緯10度から北緯53度の南北断面観測を行い、大気エアロゾル中の微量金属成分の挙動について考察した。夏季の熱帯海域では、エアロゾル中のAl, Mn, Znなどが高濃度であった。後方流跡線解析によると南アメリカ大陸の影響を強く受けていることがわかった。

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2005,2006年東大阪市で黄砂現象が観測された。その際捕集した粒子成分について、透過型電子顕微鏡にて粒子像を、またエネルギー分散型X線分析装置で化学組成を分析し、化学組成による粒子の起源解析から、黄砂粒子の東大阪市大気への影響を調査した。

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九州北部・背振山頂にて2002-2005年にかけて採取した雨水について、その中の風送塵を観察・分析し、その季節変化・年変化について考察した。風送塵には植生起源の有機物や煤煙由来と思われる粒子が含まれていることが観測開始(1998年)より認められている(浜本ほか,2003)。それらを除いた後の無機物のSr・Nd同位体組成を主たる解析対象とした。

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東アジア地域から輸送される有機エアロゾル組成を調べるため、2005年冬に沖縄辺戸岬でハイボリュームエアサンプラー、PM2.5サンプラー、及びPM10サンプラーを用いて大気エアロゾルを捕集した。エアロゾル中の多環芳香族炭化水素を高速液体クロマトグラフ紫外吸収法によって分析し、組成分布を調べた。得られた組成分布と発生源地域のデータとの比較等から、沖縄で観測されるPAH分布について議論する。

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韓国済州島Halla山で採取したエアロゾル中のPAHと、バイオマス燃焼由来の指標成分であるレボグルコサン（LG）およびデヒドロアビエチン酸（DA）の濃度変動を調査した。PAHは燃焼過程一般によって生成する物質であり、LGはセルロースの熱分解生成物、DAは針葉樹樹脂の熱変成物質である。エアロゾル中PAH濃度は23～7500pg、LGは0.3～840ng/m3、DAは検出限界未満～130ng/m3の範囲でそれぞれ変動し、夏期に低く冬期に高濃度であった。後方流跡線解析の結果とあわせると、PAH濃度は大陸気塊の輸送、周辺地域からの汚染物質の滞留などの要因によって大きく変動したことが分かった。秋～冬期にはLGの濃度が大幅に上昇しており、バイオマス燃焼由来のエアロゾルが多く飛来していたことが示唆された。また、冬期（11月～１月）のPAHおよびLG濃度の変動が相関していることから、この時期のPAHの発生源としてバイオマス燃焼が重要な役割を果たしていることが明らかとなった。

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大気中に存在するC2-C5非メタン炭化水素(NMHCs)は対流圏オゾン、有機硝酸、アルデヒド、ケトン、有機酸等の主要な前駆体であり、対流圏大気の化学を把握するためにはC2-C5 NMHCsの分布を明らかにすることが重要である。外洋大気中におけるC2-C5 NMHCsの物質収支は主に陸上人為発生源からの輸送によって占められていると考えられているが、本研究では海洋からのNMHCsの放出が大気中の分布に大きな寄与を持つ可能性があることを炭素安定同位体比計測から明らかにした。発表では、西部北太平洋における洋上大気中エタン、プロパンの観測結果から炭素安定同位体比を基に大気中エタン、プロパンへの海洋起源の寄与について定量的に議論を行う。

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Concentrations of dicarboxylic acids and related polar compounds were measured in the atmospheric aerosols collected from Gosan, Cheju Island, from April 2003 to April 2004, using a capillary gas chromatography. A homologous series of C2-C12 dicarboxylic acids were detected in the aerosols including straight chain saturated, unsaturated, branched chain, hydroxylated, and aromatic species. Homologous ?-oxocarboxylic acids (C2-C9) were also detected as well as pyruvic acid and ?-dicarbonyls (C2-C3). Molecular distribution of diacids demonstrated that oxalic (C2) acid is always the most abundant throughout four seasons followed by C3 and C4 diacids. Total concentrations of the diacids ranged from 146-2113 ng/m3. Their concentrations showed a seasonal trend with a maximum in spring. The spring maximum can be explained by a long-range transport of pollutants and photochemically aged organic aerosols originated from East Asia including North China.

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２００１年４月から韓国、済州島において採取された大気エアロゾルをGC、GC/MSにて分析し、脂質成分の組成を解析した。有機物組成より海洋生物や陸上植物、人為活動からの放出とその寄与について調べた。本研究では脂肪族炭化水素、多環芳香族炭化水素、アルデヒド、脂肪族アルコール、モノカルボン酸、ジカルボン酸、ヒドロキシカルボン酸などについて濃度分布と季節的特徴を示す。春には脂肪族炭化水素、脂肪族アルコール、モノカルボン酸の高い濃度が検出され、植物ワックスからの大きな寄与が示唆された。

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2004年の夏季の東京にて気相中に存在するアルデヒド類のサンプリングを行った。試料は、誘導体化した後、GC/FID、GC/MSにて測定した。本研究では、気相に存在するglycolaldehyde , hydroxyacetone, glyoxal およびmethylglyoxal を検出した。これらの化合物は、日中に濃度が最大となり、夜間に最小になることがわかった。光化学的な生成がこの日変動の要因であると考えられる。また、森林における先行研究と比較した結果、これらの化合物の濃度は、都市域では数十倍高いことがわかった。

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東海村の大気中のエーアロゾルを採集し、ブラックカーボンエーアロゾルを分離してから形態をSEMで観察したことによって、４つタイプのブラックカーボン粒子が観察された。それぞれのブラックカーボン粒子の吸光特性をIRで測定し、ブラックカーボンエーアロゾルの地球温暖化への影響を考察した。又、東海村大気中のカーボンエーアロゾルの季節変化と粒度分布についても議論を行った。

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沖縄島における降水の化学的特性を明らかにするため、琉球大学において2003年3月から2005年2月の2年間に渡り、基本的に一日ごとの降水を採集した。測定項目は、pH、電気伝導度および主要陽・陰イオンであった。その結果、1.沖縄における降水の組成は1年を通して大きく変動すること、2.台風は降水の化学組成に対して大きな影響を及ぼすこと3.降水中の酸成分（硝酸イオン、硫酸イオン）や塩基成分（アンモニウムイオン、非海塩性カルシウムイオン）の割合などが明らかになった。

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本研究では、1964年及び2000年福岡降下物試料（固形分）に中性子放射化分析やγ線スペクトロメトリ等を適用し、得られた定量結果を用いて、既報の近年における降下物試料の定量結果を含めて比較検討し、福岡降下物から見た大気環境の変動について考察した。その結果、１．1964年福岡における全降下量は、2000年に比べて数倍から十数倍多かったが、その原因は土壌ダストによるものであり、通年において土壌ダストが全降下量を支配し、２．ウランの起源は、土壌だけでなくフォールアウトも含むことが示唆された。また、３．REEパターンより、1964年試料では11月と12月が黄砂のパターンに近く、これらの月では黄砂の寄与が比較的大きく、さらに、４．Th/Sc比より、近年試料（特に2000年長崎と福岡）の方が1964年福岡試料より黄砂の寄与が大きいことが判明した。

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環境中に存在する硫黄化合物の硫黄同位体組成は、その生成過程や環境により固有の組成を持つため、降水に含まれる硫黄化合物の供給源を推定する際、硫黄同位体比は有効なツールとなる。本報では、EA-IRMS法による硫黄同位体比の測定条件の検討を行い、青森県内3地点において採取した降水中に含まれる硫酸イオンの硫黄同位体比を測定し、地点間の比較・検討を行った。その結果、非海塩性硫酸イオンの硫黄同位体比は3地点とも明瞭な季節変動が認められないものの、非海塩性硫酸イオン濃度は3地点とも春季に高くなる傾向を示した。このことから、春季に付加された非海塩性硫酸イオンの硫黄同位体比も3～4 ‰前後の値を有していたと推定される。また、この時期の非海塩性硫酸イオンの硫黄同位体比が3地点でほぼ一致していることから、広域的な影響により非海塩性硫酸イオン濃度が増加した可能性が高いと判断された。

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2005年4月に東京において12時間ごとの大気中の⁷Be・¹⁰Be濃度の観測を行った。また2005年11月と2006年4月に東京と福岡において12時間ごとの大気中の⁷Be濃度の同期観測を行った。2005年4月の東京における大気中の⁷Be・¹⁰Be濃度は昼高く、夜に低い変動傾向を示した。これは昼間の大気は地表により温められたために上層まで対流するが、夜間は地表が冷えるため境界層が成層になり地表付近まで自由大気の物質の降下が起きていないためと考えられた。2005年11月の同期観測においては東京と福岡で前線の通過に伴い、12時間の時差をもって⁷Be濃度の急激な減少が観測された。このことは大気中の⁷Be濃度は水平移流による変動より、直上大気の気圧配置による変動が大きいためではないかと考えられた。

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メタンは重要な温室効果ガスであり、海洋はその放出源といわれている。これまで海洋亜表層にはメタンが過飽和になる層が普遍的に存在する事が知られていた。しかし、本研究で南極・ロス海におけるメタンの分布を測定したところ、他の海域よりも顕著な過飽和はみられず、むしろ未飽和になっている測点が多く存在した。これはこの海域がメタンの放出源ではなく吸収源になっている可能性を示唆する。本発表では濃度の議論と共に同位体比を用いて過飽和メタンの欠如の原因を明らかにする。

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マンガンノジュールへの白金の濃縮機構を解明する研究の一環として、二酸化マンガンへの白金(II),(IV)錯イオンの吸着実験を行った。その結果、白金(II)錯イオンは効率よく吸着するが、白金(IV) 錯イオンは吸着しないことがわかった。吸着した白金(II)は白金（IV）に酸化された。白金を吸着した二酸化マンガンのXAFSスペクトルを測定し、吸着した白金の局所構造をEXAFS法で解析した。解析結果より、吸着した白金(II)錯イオンは白金（IV） に酸化され、二酸化マンガンの構造に取り込まれることが示唆された。

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新たに開発した高感度分析手法を用いることで、西部北太平洋亜熱帯海 域の海水中に含まれるPON、DON、硝酸塩、亜酸化窒素など各種窒素化合物の濃 度および窒素安定同位体組成の分布を定量した。主に同位体組成の分布と変動 から同海域における窒素循環過程を解析した。

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