化学工学論文集

豪州褐炭液化プラントの材料試験

牧野英一郎, 出口和信, 大沢寿夫, 川合智, 山川宏二

1997 年 23 巻 5 号 p. 611-617
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.611

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豪州ビクトリア褐炭の液化研究開発のためビクトリア州モーウェル市に建設した褐炭液化大型パイロットプラント (乾燥炭処理能力50トン/日) の各機器の中に材料試験用の試験片を設置し, プラントの運転条件 (主として腐食環境) と腐食速度, 割れ発生などの関係を調べ, 材料選定の根拠資料としてまとめた.
試験片の種類は全面腐食用, 応力腐食用の2種類で, 材質は36種である.
反応器, 気液分離器についてはオーステナイト系ステンレス綱が, 蒸留塔については高ニッケル基合金かチタンが商業プラントに採用可能なことを確認した.
とくに, 腐食環境が最も厳しい気液分離器について, 腐食速度とCr含有量の関係を, また, 腐食性成分の挙動が最も注目される蒸留塔について, 腐食速度と温度との間の定量的な関係を得ることができた.
プラントシャットダウン時のように, 非定常な条件で発生した反応器の腐食事例も考察した.

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イミダゾール体の選択的溶解法による光学分割

中村隆志, 河合伸高, 町谷晃司, 加々良耕二

1997 年 23 巻 5 号 p. 618-623
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.618

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イミダゾール体をエタノール水溶液中で, L-10-カンファースルホン酸と塩を形成させて光学分割する際に, 最少量の溶媒から両異性体の塩を結晶として充分析出させた後に, 少量の溶媒を徐々に添加して不要の異性体を優先的に溶解させる光学分割法を見い出した. 溶媒の添加方法にはよらず, 溶媒量により光学純度・収率が決定され, 溶解度から推算した値と一致した. 従来の冷却晶析法と比べ, 安定した収率 (50%) ・光学純度 (97%) で (+) イミダゾール体が得られ, 単位体積当たりの撹拌所要動力をスケールアップ因子として, 1,700l晶析槽で実験を行い, 1lスケールでの実験結果が再現できた.

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圧電素子を用いた気固2相流中の粒子流量の測定

辻俊郎, 柴田俊春, 上牧修, 伊藤博徳

1997 年 23 巻 5 号 p. 624-627
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.624

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圧電プローブを用いて気固2相流中の粒子流量を測定する方法の改良を行った. この方法では粒子流量を圧電素子を貼り付けたステンレス製の円盤への粒子の衝突数から測定する. 高域フィルターを用いて, 衝突で生じた最も周波数の高い信号だけを検出する事により, 非常に高い衝突数を計測することができた. このプローブの特性を調べるためにライザー管内の粒子流量の測定実験を行った. またこの装置における衝突のカウント数と粒子流量との関係式を導出した. 衝突のカウント数から計算された粒子流量と実際の粒子流量とを比較し, この実験条件下では両者が良く一致することを示した.

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活性炭による農薬・フミン質共存系の吸着速度

須藤義孝, 鈴木基之

1997 年 23 巻 5 号 p. 628-634
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.628

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農地やゴルフ場等に散布する農薬によって水道源水が汚染される恐れがある.そこで, これらの農薬を除去するには活性炭吸着による方法が最適である.しかしながら, 水道源水には常時フミン質が含まれているので, このフミン質が農薬の活性炭吸着に影響を与えるであろう.
そこで, シマジン, クロロタロニル, イソプロチオラン, 2, 4-D, ダイアジノンの5種類の農薬およびフミン質のそれぞれ単独および共存系について, 回分装置により吸着平衡関係と有効表面拡散係数を算出した.
その結果, 単独・共存系の吸着平衡関係はフロイントリッヒ型で示され, 農薬の吸着量は多く, フミン質の吸着量は農薬の1/100程度で少なかった.有効表面拡散係数は他の有機物と同程度であり, 吸着量が増すと大きくなり濃度依存性が示された.農薬・フミン質共存系における農薬の吸着平衡関係は単独の場合よりは低く, 有効表面拡散係数も小さくなり吸着速度が遅くなった.

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アルカリ金属化合物の基礎蒸発特性

野田玲治, 高野剛志, 成瀬一郎, 大竹一友

1997 年 23 巻 5 号 p. 635-643
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.635

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石炭からのアルカリ金属の蒸発速度を予測するために, 石炭中に存在する無機アルカリ (Na, K) 化合物のうち塩化物および硫酸塩について不活性, 酸化性および還元性雰囲気下で熱天秤を用いて蒸発速度を測定した.実測値について蒸発経路および律速段階を同定するために拡散モデルによる検討を行った.その結果, 塩化物は単体および2量体として蒸発し, その蒸発速度は飽和蒸気圧を用いて拡散モデルから計算した値によって説明することができた.硫酸塩は単体の蒸発に加え, 不活性および酸化性雰囲気では以下の分解反応が生じることを示した.
M₂SO₄⇒2M+SO₂+O₂
不活性雰囲気などで, 上記の分解反応が顕著になる場合, 分解速度によって蒸発速度が律速されることを明らかにした.還元性雰囲気では予想された以下の反応
M₂SO₄+2CO⇒2M+SO₂+2CO₂
は平衡に達しておらず, 以下の2つの反応速度が蒸発速度を律速している可能性を示した.
M₂SO₄+4CO⇒2M+COS+5CO₂
COS+2CO₂⇒SO₂+3CO

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TEOS/O₃系常圧熱CVDによるSiO₂初期成膜過程のAFM・XPS による観察と形態変化メカニズム

石川政彦, 江頭靖幸, 小宮山宏

1997 年 23 巻 5 号 p. 644-651
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.644

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テトラエトシキシラン (TEOS) のオゾン酸化反応を用いたアモルファスSiO₂熱CVDプロセスの極初期成膜状況を, 原子間力顕微鏡 (AFM) ・ X線光電子分光 (XPS) により観察した.また, Al₂O₃, Si及びCaF₂の単結晶基板を用い, 成長機構の基板依存性も検討した.Al₂O₃基板上の成膜での最も薄い膜厚は1.6nmであったが, XPSの結果, 既に連続膜であることが判った.一方AFMにより, この時の表面にはラフネスRa=0.48nm程度の凹凸が観察された.凹凸は平均膜厚4.2nmまで増加した後, 平滑化しAFMの測定精度内で平坦な表面となった.Si, CaF₂上においても, 凹凸のある膜が生じた後, 平滑化したが, 平滑化開始膜厚 (それぞれ4.2nm, 3.6nm) に差異が認められた.凹凸の発生は成膜速度の不均一性による錐体構造の形成から, 平坦化は表面流動の効果から生じることがシミュレーションにより示唆された.

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膜乳化法で調整した単分散液滴のコアセルベーション法によるマイクロカプセル化

鹿毛浩之, 河原英昭, 小倉裕直, 松野儀三

1997 年 23 巻 5 号 p. 652-658
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.652

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安定で粒子径が良く揃ったケロシン液滴をモデル粒子として芯物質に用い, ゼラチン-アラビアゴム系の複合コアセルベーション法によってマイクロカプセルを製作し, カプセル化時の操作諸条件が生成カプセルの膜厚に及ぼす影響を検討した.本報では, 細孔径の揃った多孔質ガラス膜を用いた膜乳化法によって安定で滴径が揃ったケロシン液滴を調整し, これを芯物質とすることにより, 液芯カプセルに一般的に見られる一次乳化時の複雑な影響を排除し, 二次乳化時の操作条件の生成カプセルへの影響のみを取り出して検討することに成功した.
膜乳化法によって得られたエマルションの滴径分布および安定性が検討され, さらに系統立ったカプセル化実験の結果から, 界面活性剤濃度および撹拌速度によって生成カプセルの形状が敏感に影響を受けること, 芯物質量の増加によってカプセルの多核化が進行することなどが明らかとなった.

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コアセルベーション法による単分散液滴のマイクロカプセル化と生成カプセル膜厚

鹿毛浩之, 河原英昭, 小倉裕直, 松野儀三

1997 年 23 巻 5 号 p. 659-665
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.659

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マイクロポーラスグラスを用いた膜乳化法によって滴径が良く揃って安定なケロシンエマルションを調整し, このケロシン液滴を芯物質としてゼラチン-アラビアゴム系複合コアセルベーション法によってマイクロカプセルの製作を行った.カプセル化過程での酢酸添加量, 冷却速度, 芯物質添加時期, 更にカプセル被膜硬化過程での水酸化ナトリウム添加量, ホルマリン添加量, 昇温速度の各操作条件が生成マイクロカプセルの膜厚やカプセル内に含有される核数に与える影響を検討した結果, 冷却過程における30から20℃迄の温度領域がカプセル化において極めて重要であること, 低酢酸添加量と低冷却速度が生成カプセルの多核化を防止すること, 硬化過程での操作条件は膜厚, 含有核数のいずれにも大きな影響を与えないことが明らかとなった.さらに, これらの結果は芯物質が固体の場合のカプセル化のデータと比較検討された.

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均一核生成の工学的モデルの提案

向阪保雄, 野村俊之

1997 年 23 巻 5 号 p. 666-672
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.666

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均一核生成の初期段階の従来の熱力学に基づいたミクロな考察から離れて, 核生成およびその後の粒子成長を経て生成される観測可能な粒子の個数濃度および粒子径に着目して, これらが均一核生成における操作条件とどのように関係しているのかを, 一つのモデルをたてて検討し, それを実験面からも考察した.まず, 均一核生成によって生成される粒子は, 核生成段階の臨界過飽和状態のモノマー濃度C^*において, モノマーの生成速度G^*と核への拡散によるモノマーの消滅速度が等しくなったところで核の生成は終了し, そのときの粒子個数濃度が最終的な粒子個数濃度n^*となるように生成されるというモデルを提案し, 粒子分散系でよく用いられるセルモデルを用いた核まわりへの非定常拡散の解を用いて解析を行った.その結果次の関係式を得た : G^*=4πr^*DC^*n^*.ここで, Dはモノマーの拡散係数, r^*は生成核半径である.そして, このモデルを液相における還元法による銀粒子の生成実験で検討した結果, 定性的にその妥当性が見出された.

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シード粒子存在下における均一核生成の工学的モデル

向阪保雄, 野村俊之, 長谷部信二, 田中健

1997 年 23 巻 5 号 p. 673-678
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.673

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核となるシード粒子が存在している状態での粒子生成について, 前報 (Kousaka and Nomura, 1997) の均一核生成モデルを適用し, さらにそれに粒子個数濃度の空間分布がランダムであることを考慮して解析を行った.解析結果を確かめるために, シード粒子の粒径と個数濃度および前駆体モノマーの生成速度を変えた液相還元法による銀粒子の生成実験を行ったところ, 1) 均一核生成が支配的な操作条件, 2) 粒子成長が支配的な操作条件, および 3) これらが共存する操作条件は解析結果を用いて良好に説明づけられた.

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回転円板上流れの伝熱と流動特性

荻野文丸, 齊藤泰司, 吉田剛, 枡田一明, 水田敬

1997 年 23 巻 5 号 p. 679-686
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.679

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水平加熱回転円板に鉛直上方から流体が垂直に流れる場合の熱伝達と流動特性を実験的に検討した.まず回転加熱円板の表面温度の多点同時測定を行い, 淀み点流れ支配領域と円板回転による強制対流支配領域の境界および強制対流支配領域から自然対流支配領域へ遷移する条件を明らかにすると共に, それぞれの領域のヌッセルト数の式を与えた. 次にシャドウグラフ法およびレーザ誘起蛍光法を用いた可視化実験を行い, 自然対流支配領域では回転円板上に円周方向に伸びた渦列が発生することがわかった. さらにこの可視化からこの渦列は円板中心近傍で発生し, 周方向および半径方向に移動していくことがわかった.温度変動の相互相関係数からこの渦列の半径方向伝播速度を求めた結果, 円板周辺部においてはグラスホフ数によらず一定の速度をもつことがわかった.

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粒子要素法による振動場での粒子群運動とパーコレーションの二次元および三次元シミュレーションとその相違

加納純也, 齋藤文良, 下坂厚子, 日高重助

1997 年 23 巻 5 号 p. 687-693
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.687

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振動流動場での粒子群運動と粒子径が相対的に小さい一個のトレーサ粒子の粒子層内パーコレーションに対し, 粒子要素法による二次元と三次元シミュレーションを行い, 次元の違いによるシミュレーション結果の相違について検討した.二次元シミュレーションに比較して, 三次元での粒子群の振動運動は活発であり, 粒子は相互に互換運動する傾向を示す.また, 粒子層表面に配置されたトレーサ粒子は, 二次元シミュレーションでは層上部に留まるのに対して, 三次元では時間とともに粒子層下部へと沈降し, パーコレーションが速やかに起こる.粒子パーコレーションにおける解析次元の相違を粒子間通過を表すモデルによって考察すると, 二次元解析でのトレーサ粒子の通過に必要な粒子間間隔に比べ, 三次元でのそれは広い.これが三次元シミュレーションでのトレーサ粒子のパーコレーションを容易に進行させたものと考えられる.これより, 振動流動場での粒子群の運動とパーコレーションにおける二次元と三次元シミュレーションの相違は, 振動時の空隙率と空隙構造の差に起因するものと考えられる.

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リノール酸の酸化速度に対する紫外線および TiO₂ の光触媒の影響

塩盛弘一郎, 河野恵宣, 馬場由成, 三谷博明, 幡手泰雄

1997 年 23 巻 5 号 p. 694-700
発行日: 1997/09/10
公開日: 2010/02/19

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.694

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リノール酸の酸化反応速度を気泡塔型反応器を用いて反応温度 323-343K で測定した.反応初期で過酸化物の低い濃度領域での過酸化物の生成速度が遅い誘導期と反応がある程度進行し酸化物濃度が高い領域での過酸化物生成速度が大きい加速期の二段階の反応が観察された.実験結果をラジカル連鎖反応のモデルによって解析し, 酸化反応速度式を導出した.さらに, 酸化反応に対する紫外線照射と TiO₂ の添加の影響を速度論的観点から検討した. リノール酸の酸化反応は, 紫外線照射および TiO₂ の光触媒効果によって加速された.紫外線照射および TiO₂ 添加は, 誘導期の反応のみを加速して, 反応温度が低いほどその加速効果が大きくなった.

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ウイック循環型アルカリ金属熱電変換の熱設計

田中耕太郎

1997 年 23 巻 5 号 p. 701-706
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.701

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アルカリ金属熱電変換 (AMTEC) はβ″アルミナ固体電解質を使用した直接熱電変換素子である.通常作動媒体であるナトリウムの循環に電磁ポンプを使用するが, 本研究ではウイック毛細管力を用いる方式に注目する. ウイック循環型により装置の簡略化, 小型化ならびに信頼性の向上を期待することができる.まず基本特性の把握を目的としてウイック細孔径と毛細管圧力差, ナトリウム流れ圧力損失の検討をステンレス焼結ウイック材料に関して実施し, 高温側温度 1100K 程度までの作動条件に使用できることを明らかにした. また単管, 多管式のセル構造に関する熱移動シミュレーション手法を導き, 各種の熱移動と変換効率に関する検討を実施した.期待できる変換効率は単管式で21%, 多管式 (6本) で23%である.

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炭酸カルシウム中間体懸濁溶液への塩化ナトリウム固体結晶添加による生成カルサイトの成長現象

鵜飼健司, 豊倉賢

1997 年 23 巻 5 号 p. 707-712
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.707

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塩化カルシウム水溶液と炭酸ナトリウム水溶液との反応において生成する炭酸カルシウム中間体懸濁溶液中に塩化ナトリウム結晶を固体のまま添加する事によりカルサイトが選択的に生成することを見出し, その適用範囲について検討を行った.また, 本法により生成するカルサイト結晶の中間体存在下における成長速度と反応溶液中のカルシウムイオン濃度を実測した.反応溶液中のカルシウムイオン濃度は中間体が十分存在すると約0.005mol/l付近でほぼ一定となった.これは炭酸カルシウム中間体が十分に存在する場合に, 中間体が溶解することによって反応溶液中のカルシウムイオン濃度が一定に保たれると考える.その範囲でのカルサイトの成長速度は1.2μm/minで一定であり, これは反応溶液中のカルシウムイオン濃度が一定となるためであると考えた.

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回転円板上淀み点流れの流動特性

荻野文丸, 齊藤泰司, 松本初

1997 年 23 巻 5 号 p. 713-719
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.713

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回転円板上淀み点流れの流動特性を実験的に検討した.レーザドップラ流速計を用いて周方向速度を測定し, 可視化実験により装置内の二次流を観察した.実験結果から, 円板の回転レイノルズ数に比べて回転円板に垂直方向に接近する流れのレイノルズ数が小さい時, 回転円板上部に循環流が発生し, この循還流は円板の回転周波数の1/2～1/6倍程度の周波数で変動することがわかった.また, 層流から乱流への遷移レイノルズ数は約1.5×10⁵であり, 遷移域では円板回転周波数の約28倍の周波数の速度変動が卓越することがわかった.さらに, 層流域での周方向速度は無限回転円板の層流の解析解と一致することがわかった.

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ポリエチレンオキシド中の溶媒活量係数のガスクロマトグラフ法による測定とPolymer-ASOGによる相関

栃木勝己, 栗田新平, 大橋正実, 小島和夫

1997 年 23 巻 5 号 p. 720-725
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.720

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ガスクロマトグラフ法により, ポリエチレンオキシドに対する6種の溶媒 (ベンゼン, トルエン, p-キシレン, シクロヘキサン, アセトン, メチルエチルケトン) の無限希釈活量係数Ω₁^∞ (353.15～393.15K) と有限濃度における活量係数Ω₁ (353.15K, 373.5K) を測定し, 次にpolymer-ASOGを用いて活量係数データの相関を行った.

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GAとNNを用いたジョブショップ・スケジューリングにおける突然変異率操作の改良法

黒田千秋, 後藤文慈, 小川浩平

1997 年 23 巻 5 号 p. 726-729
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.726

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In a job-shop scheduling method proposed in a previous paper using a three-layered neural network optimized by a genetic algorithm, an improved method where the mutation probability is manipulated in a simulated annealing-like way is introduced to escape from a local optimum solution. Its effect on the variety of networks is investigated from the viewpoint of the structure of gene arrangement, and the efficiency of the present improvement is made clear. As a result, easy escape from a local optimum of 981 hours is realiged. Moreover, some excellent gene blocks (blocks of connection weights) for superior schedules are discovered.

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周期圧法による充填層内サブミクロン微粒子の流出特性

曽維平, 入谷英司, 村瀬敏朗

1997 年 23 巻 5 号 p. 730-732
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.730

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粒子充填層内に含まれるコロイド微粒子の流出特性とその効率化は, 炉過ケークや圧搾ケークの洗浄, 透過によるケーク内成分の回収をはじめ, 清澄炉過における粒子充填層の洗浄や膜炉過における分離膜の洗浄にもつながる重要な問題である.炉過ケーク内に含まれる溶解成分の洗浄については多くの報告 (Choudhury and Dahlstrom, 1957;Chang and Bixler, 1967; Wakemanand Rushton, 1974) があるが, コロイド微粒子の洗浄特性に関する研究はほとんど見られない.本研究では, 粒子充填層内にコロイド微粒子を均一に分散させて超純水の透過実験を行い, コロイド微粒子の洗浄流出特性について検討した.定圧洗浄に比べ, より効率的な洗浄法の開発のための基礎的知見を得ることを目的として, 充填層に加える透過圧力を周期的に変化させる周期圧法におけるコロイド微粒子の流出特性について検討した.

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浸透気化によるジメチルカーボネート/メタノール混合物からのジメチルカーボネートの分離

Phan Do Hung, 正脇輝之, 東稔節治

1997 年 23 巻 5 号 p. 733-737
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.733

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Using poly (dimethylsiloxane) membranes, the sorption amount of dimethylcarbonate-methanol mixture into the membranes at the equilibrium was measured and pervaporation of dimethylcarbonate-methanol mixture was performed. The equilibrium concentration of the mixture in the membrane increased with increasing dimethylcarbonate concentration in the liquid phase. The membrane was permselective to dimethylcarbonate in the range of dimethylcarbonate weight fraction in the feed up to 0.8 in pervaporation. The permeation fluxes of both components increased and the separation factor remained almost constant as the operating temperature increased.
The permeation fluxes through the membrane were analyzed by the solution-diffusion model considering the swelling effect of dimethylcarbonate on the membrane, and diffusion coefficients and swelling parameters were evaluated. The calculated values of separation factor based on the model were in good agreement with the experimental ones.

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「CO₂の深海挙動シミュレーション」に関する討論

森康彦

1997 年 23 巻 5 号 p. 738-739
発行日: 1997/09/10
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.738

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This letter gives some critical comments on the paper in the title authored by Saji et al. [published in Kagaku Kogaku Ronbunshu, 22, 1273-1280 (1996)]. We point out that the momentum and the CO₂-conservation equations used to simulate the dissolution of CO₂ in the sea may be seriously erroneous. An inconsistency between these equations and some of the results of the simulation is suspected. Questions are raised on the authors' assumptions of physical quantities such as the hydrate density, the CO ₂-in-seawater solubility, and the initial size of liquid-CO₂ droplets or hydrate balls released into the sea.

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正誤表

1997 年 23 巻 5 号 p. e1a
発行日: 1997年
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.5_e1a

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正誤表

1997 年 23 巻 5 号 p. e1b
発行日: 1997年
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.5_e1b

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正誤表

1997 年 23 巻 5 号 p. e1c
発行日: 1997年
公開日: 2009/11/12

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.23.5_e1c

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