石油学会年会・秋季大会講演要旨集

特別講演

焼酎用蒸留器に関する楽しい話

鮫島吉廣

セッションID: 1S01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.1.0

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水素製造・水蒸気改質

ヒドラジン水溶液の分解による水素生成

竹内　紳悟, 高橋武重, 甲斐敬美

セッションID: 1A01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.2.0

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一酸化炭素を含まない水素を生成する目的で、ヒドラジン水溶液の分解反応を流通式反応器を用いて行なった。使用する触媒として、種々の貴金属を用いたが、ロジウムを用いると活性が大きくなった。この反応の反応速度に及ぼす実験条件の影響について検討した。その結果、ヒドラジン濃度が大きく影響することがわかった。

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ニッケル系触媒上での石油系炭化水素の分解によるCOxフリー水素製造

河島健治, 松根英樹, 竹中壮, 岸田昌浩

セッションID: 1A02
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.3.0

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石油系炭化水素からのCOxフリー水素の一段製造を目的に，担持ニッケル系触媒上で高級炭化水素の分解反応を行った．Ni-Pd合金触媒上でノルマルヘキサン，シクロヘキサン，およびトルエンの分解反応を行ったところ，ノルマルヘキサンとシクロヘキサン分解での水素生成活性，触媒寿命は同程度であり効率よく水素が生成したが，トルエン分解では触媒が直ちに失活した．この結果から，芳香族炭化水素は飽和炭化水素に比べ触媒表面上に強く吸着し，触媒を速やかに失活させると考えられる．

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一酸化炭素シフト用銅アルミナ触媒の銅の状態解明

山本哲也, 佐伯和彦, 木戸章晴, 山浦弘之, 八尋秀典

セッションID: 1A03
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.4.0

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COシフト反応に活性なアルミナ担持銅触媒の銅の状態についてパルス法，拡散反射IRを用いて検討した．活性な金属銅の表面積は低温で水にさらされると大きく低下すること，CO導入により金属銅の表面積が回復することなどがわかった．また，COの吸着できる銅の種類が複数あることが赤外測定より明らかとなった．

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DME（ジメチルエーテル）改質触媒の耐久性向上検討

龍門尚徳, 福永哲也

セッションID: 1A04
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.5.0

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DME（ジメチルエーテル）は炭化水素に比べて改質温度が低く、燃料電池用の次世代燃料として注目されている。開発したCu系スピネル触媒＋ZSM-5混合触媒はアルミナ混合触媒よりも大幅に高いDME改質活性を示したが、ZSM-5上でのコークの生成による劣化が認められた。そこで、コーク抑制を目的として、ZSM-5上のコーク生成サイトを推定し、ZSM-5に水素化成分を担持した結果、耐久性が向上した。

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DME改質反応用リン酸塩担持Cu触媒の開発

玉井愛美, 白石良太, 永岡勝俊, 西口宏泰, 瀧田祐作

セッションID: 1A05
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.6.0

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メタノール改質活性の高いCuをフロン類の加水分解に高活性なリン酸塩に担持した触媒を用い、次世代の軽油代替燃料であるDMEの水蒸気改質反応について検討した。先ず種々のリン酸塩を用いてDME加水分解反応について検討したところ、AlPO₄が最も低温で活性を示した。そこでCu/AlPO₄を用いてDME水蒸気改質反応を行ったところ、20wt%Cu/AlPO₄が400℃で144mmolg^-1h^-1という非常に高い水素生成活性を示すことが明らかとなった。

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バイオマスの水蒸気ガス化用Ni/CeO₂/Al₂O₃触媒への貴金属添加効果

中村和哉, 西川仁, 宮澤朋久, 伊藤伸一, 国森公夫, 冨重圭一

セッションID: 1A06
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.7.0

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バイオマス利用法の一つにガス化がある。我々は固定床におけるバイオマスの水蒸気ガス化により、高活性でCoke、Tar抑制能力を持つ高性能な触媒の開発を行ってきた。これまでの研究より、Ni/CeO₂/Al₂O₃が他の触媒と比較して高い活性を示し、かつCoke、Tar抑制に高い効果を示すことを見出してきた。そこで今回は、少量の貴金属(Rh, Ru, Pt, Pd)をNi/CeO₂/Al₂O₃に添加し、この添加効果について報告する。

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メタン水蒸気改質反応用触媒へのペロブスカイト型酸化物担体の適用

浦崎浩平, 井上涼太, 土井あずさ, 関根泰, 菊地英一, 松方正彦

セッションID: 1A07
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.8.0

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メタン水蒸気改質反応用触媒では、炭素析出による活性低下が大きな問題となる。そこで、我々はこれまでにNi触媒などの担体にペロブスカイト型酸化物を適用し、その活性および耐炭素析出安定性について検討してきた。その結果、LaAlO₃やSrTiO₃を触媒担体とした場合、高い活性が得られ、炭素析出も抑制されることが分かった。これは、反応場において、担体であるペロブスカイト型酸化物表面の一部が酸化還元サイクルを形成し、その結果、担体中の格子酸素が反応中間体であるCHxの酸化や析出炭素前駆体の酸化除去に利用されたためであると考えられる。その一方でBaTiO₃などを担体とした場合では、活性が大きく低下した。そこで、本研究では、TPR測定などの各種キャラクタリゼーションを行い、ペロブスカイト担体のレドックス特性についての検討を行うとともに、過渡応答解析による反応メカニズムについての検討を行った。

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ハイブリッド触媒によるジメチルエーテルの部分酸化改質

朝見賢二, 朱文良

セッションID: 1A08
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.9.0

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ジメチルエーテルの部分酸化および改質による水素製造を、部分燃焼用Pt/Al₂O₃触媒と改質用Ni-MgO触媒よりなるハイブリッド触媒を用いて行った。両者の混合方法、混合比率の影響を調べた結果、1:1粉末混合の場合に最も高いメタン転化率、水素収率が得られ、2種類の触媒が適度な割合で密に接していることが重要であることが分かった。反応条件の影響や平衡組成との関係についても検討した。

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金属酸化物担持Ni触媒を用いたn-ブタンオートサーマル改質反応(3)

佐藤勝俊, 永岡勝俊, 西口宏泰, 瀧田祐作

セッションID: 1A09
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.10.0

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本研究室では燃料電池システム用改質器への応用を目的とし、低温での水素生成に優れたn-ブタンオートサーマル改質反応について、担持卑金属触媒の開発を行っている。これまでに、調製法を改良したNi/MgOが優れた活性を示すことを報告した。今回はMgO以外の金属酸化物担体を用いた触媒を調製し、活性挙動とキャラクタリゼーションについて検討したので報告する。特に、改質器の起動停止を想定した活性測定実験においてNi/MgOやNi/CeO₂が特異的に高い耐久性を示す事を見出した。

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FT合成

Pd-Ni担持酸化物アノードを用いた固体酸化物型燃料電池におけるメタン酸化

伊藤健夫, 難波江裕太, 山中一郎

セッションID: 1A10
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.11.0

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イオン伝導性酸化物と電子伝導性酸化物からなる多孔質コンポジット電極上にPdとNi触媒を担持したアノードを用いると乾燥メタンを燃料とした固体酸化物燃料電池反応が進行する。通常、メタン燃料を用いるときには水蒸気改質反応を経由して水素に変換して燃料電池の燃料として用いるが、本系は直接乾燥メタンを燃料として供給可能である。このメタン酸化の詳細について発表する。

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携帯機器用燃料電池のためのマイクロリアクターを用いたメタノール改質による水素製造

八幡尚, 竹山啓之, 中山智至, 河村義裕, 五十嵐哲

セッションID: 1A11
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.12.0

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携帯機器用燃料電池を駆動させるために、マイクロリアクターを用いてメタノール改質による水素製造を試みた。高い起動特性と断熱性能および最適な温度分布を持つガラス製のマイクロリアクターを作製するとともに、触媒材料の最適化を行った。燃料電池からのオフガスを利用する水素燃焼器を熱源として自立的に改質反応を行い、改質ガス中のCO濃度を50ppm以下まで低減させるとともに、2.5Wクラスの機器を連続駆動させるために充分な量の水素を得た。

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Ru/Al₂O₃系触媒を用いるFT反応の予備的検討

村田和久, 岡部清美, 高原功, 稲葉仁, 斉藤昌弘

セッションID: 1A12
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.13.0

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各種Al₂O₃を担体にRuCl₃を担持し、573Kで焼成することにより、Ru/Al₂O₃触媒を調製した。得られた触媒(0.5g)をオートクレーブに入れ、443K、2MPa圧下で水素還元後、溶媒としてヘキサデカン(10ml)を導入し、FT反応を523K、2.4MPa (H₂/CO/N₂ = 1.4/0.7/0.3 (MPa))にて行った。FT生成物の炭素鎖分布はASF分布でよく説明され、得られた連鎖生長確率、CO転化率、C5+選択率などの値は、373Kから773Kの間の焼成温度に依存し、573Kで焼成した触媒が最高性能を示した。また触媒性能は、Al₂O₃担体の種類や合成ガス組成などにより影響された。

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2段FT合成プロセスの開発(第3報)循環溶剤種の影響

紺野博文, 関浩幸, 黎曉紅, 藤元薫

セッションID: 1A13
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.14.0

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溶剤の共存下、超臨界に近い条件で反応を行う「亜臨界FT合成プロセス」の開発を検討している。共存させる溶剤の種類および量が反応性に与える影響について調べた。炭素数の異なる種々の溶剤を用いて評価したところ、nC₆、nC₈、nC₁₀、nC₁₂と炭素数が増すほど活性が向上した。また、溶剤量削減を検討した結果、基準の量に対して4割まで削減しても反応性に変化が無いことが確認できた。

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アルコキシド法で調製したRu-SiO₂触媒によるFischer-Tropsch合成のRu前駆体効果

岡部清美, 高原功, 稲葉仁, 村田和久, 葭村雄二

セッションID: 1A14
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.15.0

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　各種のRu前駆体を用い、均質な構造を有するRu-SiO₂ 触媒をアルコキシド法で調製し、T = 503 K、P = 1 MPa、H₂ /CO = 2/1、W/F = 5 g-catal.h/molの反応条件下で、スラリー相でのFischer-Tropsch合成を行った。塩化物から調製した触媒では、表面に残留する微量のClのために、活性が低かった。ニトロシル硝酸塩やアセチルアセトン錯塩から調製した触媒は高く安定した活性を示し、CH₄やCO₂ の生成が抑制された。Ru担持率とCO転化率の間にはよい直線関係が得られたことから、Ru分散度は担持量によらず一定であることが示唆される。生成物中に含まれるオレフィン／パラフィン比の違いは、触媒のRuの電子状態の違いによって説明された。

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Effective control of carbon number distribution in Fischer-Tropsch synthesis over supported cobalt catalyst

黎暁紅, 劉小浩, 藤元薫, 紺野博文, 関浩幸

セッションID: 1A15
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.16.0

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本研究では、トリクル床反応器を用い、各種溶媒の効果および溶媒に少量のα-オレフィンを添加することにより、コバルド触媒上のFT合成の生成物の分布を制御することを検討した。その結果、n-C₁₀およびｎ-C₁₂を溶媒とした場合、生成物の中に、α-オレフィンが最も多かった。更に溶媒の中に、α-C₁₂⁼を添加すると、生成した炭化水素の分布はASF則に従わなく、ディーゼル成分であるC₁₂からC₁₄を頂点とする形の分布を示した。特にメタンの選択率は8％から大幅に減少した。C₁₀+炭化水素の生成を向上するプロセスの実現が可能であることを示した。

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Co/MCM-41触媒を用いるFT合成

香坂衣里, 菊地毅光, 大塚康夫

セッションID: 1A16
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.17.0

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高表面積でメソ領域に均一な細孔を持つMCM-41は、従来の合成ゼオライトに比べ、大きな分子が関与する反応の触媒担体として期待されている。本研究では、ディーゼル燃料(C₁₀-C₂₀パラフィン)の製造を目的としたFT合成用Co触媒の担体にMCM-41(表面積1000m²/g、平均細孔径3nm)を用いた。10wt%のCoを含浸担持し、焼成温度(350-500℃)や還元温度(400-500℃)の違いがCoの分散性・還元性ならびにFT活性に及ぼす影響についてN₂吸着、XRD、TPR結果から検討し、触媒調製やFT合成の条件の最適化を図っている。

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キレート剤を用いたFT合成用Co/SiO₂触媒の調製 -調製法の影響-

原毅, 望月剛久, 小泉直人, 山田宗慶

セッションID: 1A17
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.18.0

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当研究室ではこれまでに、含浸溶液にある種のキレート剤を添加してFT合成用Co/SiO₂触媒を調製すると、CO転化率及び軽油収量が大きく向上することを見出している。しかし、触媒調製過程においてキレート剤―コバルト―シリカの間にどのような相互作用が生じ、触媒活性や選択性の変化をもたらすのかは明らかではない。そこで、本研究では、キレート剤の種類や触媒の調製方法、例えば含浸の順序や担体の種類を変化させた時の、触媒活性や表面構造の変化を種々のキャラクタリゼーションをもとに検討した。

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GTLおよびBTL軽油の組成分析

三木康朗, 鳥羽誠, 葭村雄二

セッションID: 1A18
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.19.0

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Gas to Liquid (GTL)およびBiomass to Liquid (BTL)の組成をGC-FIDおよびGC-MSを用いて分子レベルで解析した。GTLにはパラフィン類のみが認められ、非常に多くの化合物がそれぞれ少濃度で連続的に含まれていることが示された。BTLの飽和留分は75 wt%、オレフィン型化合物の濃度は22 wt%、芳香族化合物の濃度は2.5 wt%であった。

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新規合成カ゛ス製造プロセス（A-ATGプロセス）の開発

佐藤厚徳, 渡邉嘉之, 杉本明, 野口冬樹, 井上直樹, 横山晃太, 末廣能史

セッションID: 1A19
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.20.0

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A-ATG合成ガス製造プロセスは、(1)原料天然ガスの超高次脱硫による長期連続操業化と、(2)新規改質触媒による設備のコンパクト化に伴い建設費も削減されるため、完成すれば、GTLなどに適用できる合成ガスをより安価に製造することが可能となる。JOGMECの支援のもと、日揮と大阪ガスが共同で開発中の新たなコンセプトに基づく合成ガス製造プロセスであり、日産65バーレル相当の合成ガス製造用大型パイロット装置を建設し、2005年から実証試験を実施中である。小型実験装置による触媒・プロセスの評価結果、およびパイロット装置での実証結果などを紹介する。

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グリーンプロセス

石油化学部会招待講演

産総研におけるグリーンサステナブルケミストリーへの取組み

島田広道

セッションID: 1B01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.21.0

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産総研は製造業による環境負荷低減のための研究開発をミッションの一つとしている。本講演では、演者が所属する環境化学技術研究部門を中心として、主として化学産業を対象としたグリーンサステナブルケミストリー（GSC）研究開発について紹介する。具体的には、枯渇資源から再生可能資源への転換のための技術、副生廃棄物最小化のための技術、省エネルギーのための技術に関わる研究開発例を紹介する。

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グリーンプロセスと酸素イオン透過膜の利用

山崎俊則

セッションID: 1B02
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.22.0

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高温酸素分離膜を用いた合成ガス製造反応器を開発した。高エネルギー効率が期待される酸素分離膜とメタン部分酸化改質を一体化した膜式反応器は、従来のバーナー式ATR反応器に比べコストダウンが可能である。これまでに、混合伝導体、触媒材料、膜式反応器での触媒配置方法、膜構造の適正化、シール接合技術、および反応器シミュレーション技術についてほぼ開発を終了した。本講演では、特に、混合伝導体材料と膜構造の適正化について発表した。

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グリーンプロセス実現に向けた化学技術戦略

染宮昭義

セッションID: 1B03
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.23.0

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(財)化学技術戦略推進機構は「社会の持続可能な発展と産業の国際競争力強化」の為の新化学技術体系の創出に向けて活動している。この中で、Green & Sustainable Chemistryは21世紀の化学技術体系の中核にあり、我が国の地政学的・文化的風土にも馴染んだものと理解し、我が国が世界をリードできる領域であると考えて、設立以来一貫して取り組みを強化してきた。本講演では、これまでの経緯と今後の展望を紹介する。

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資源開発

資源部会招待講演

「石油市場の長期的不安定要因」について

野神隆之

セッションID: 1B04
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.24.0

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現在予測されている長期的な石油市場の姿を説明するとともに、そこに想定される不安定要因について推測する
・OECDの減産と発展途上国増産による生産量重心の政治的不安定化傾向
・事業機会減少による石油探鉱・開発投資不足懸念
・資機材や人材不足による操業安定性懸念
etc.

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資源開発

基盤岩油田への挑戦 -ベトナム・ランドン油田の開発-

畠山厚志, 磯江芳朗

セッションID: 1B05
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.25.0

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近年原油供給源は多様性を増し、永久凍土の極地や2千mを超える大水深地域等、より生産・開発が困難な地域へシフトしている。同様に油田の評価・生産が困難とされてきたフラクチャー基盤岩油田の開発も活発に行われるようになってきた。ここでは、基盤岩の性質、国内および海外での基盤岩油田開発の現状、当社ランドン油田での探鉱・開発の実例、および基盤岩油田の探鉱・開発の今後の動向について紹介する。

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勇払油ガス田の開発 -地下4000mのフラクチャーシステムの評価-

手塚和彦, 安田善雄

セッションID: 1B06
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.26.0

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勇払油ガス田は、基盤岩花崗岩層とその上位の礫岩層を貯留岩としており、そこに発達したフラクチャー（亀裂）システムが油・天然ガスの貯留スペースおよび流路としての役割を担っている。石油資源開発(株)は、同油ガス田の効率的な開発のために地下4000mのフラクチャーシステムの評価に力を注いでいる。坑壁イメージ計測（FMI検層）を中心とした坑内計測によって、坑井近傍のフラクチャーに関してはその分布特性が把握されているものの、坑井から離れたフラクチャーの評価は大きいな課題となっている。同社は新しい試みとして、注水に伴って発生するき裂音を計測すること（AE法）で、空間的フラクチャー分布の特徴を評価する実験に取り組み、新たなフラクチャー情報の取得に成功した。本報告では、AE法を中心に、勇払油ガス田開発で取り組んでいるフラクチャーシステム評価のためのアプローチについて述べる。

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微生物EORの適用範囲拡大を目的とした有用高温微生物の探索

菅井裕一, 岡麻知子, 佐々木久郎

セッションID: 1B07
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.27.0

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これまでに報告されているMEOR有用微生物の多くは30℃付近を好適温度とする中温微生物であるが，MEORの適用油層範囲を拡大するためには，より高温環境で増殖し，採油増進に有効な機能を発揮する高温微生物が重要である。本研究では，温泉水・土壌などの高温サンプルを採取し，その中に棲息している微生物群を数代にわたって集積培養しながら，MEORに有用な高温微生物の選択的な分離を試みた。

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埋蔵量フォーラムからの報告-その埋蔵量に自信がありますか？-その３

伊藤充

セッションID: 1B08
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.28.0

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埋蔵量フォーラムでは石油・天然ガスの埋蔵量・資源量の評価と報告に係る国際基準ならびに国際石油業界・周辺関連業界の動向を追いながら、世界の動きをリアルタイムで自らの問題意識に取り込み、関係者間で共有するべく情報交換を続けている。事実上の国際基準として通用している米国SEC基準を巡る最近の議論やSPE/WPC/AAPG基準とSEC基準の差がどのようなものであるかに関するモデルケースの紹介を含めて報告する。

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超重質油の超臨界水熱処理における反応溶媒の影響

宮本大, 木下睦, 田路和幸, 榎本兵治, 中村常太, 守谷武彦

セッションID: 1B09
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.29.0

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超重質油のオンサイト改質技術としての超臨界水処理法について、より高品質な油を生産できる経済的なプロセスを検討するため、反応溶媒の影響を明らかにすることを目的として、アルカリ添加の効果ならびに反応圧力すなわち溶媒密度を主な実験パラメータとして小型反応容器による基礎的な実験を行い、反応後の生成油、溶媒（水溶液）相およびガス相に含まれる成分等の分析を行い、溶媒である水溶液の超臨界条件下での改質反応における役割について考察した。

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Streamline simulation of hot waterflooding processes in heavy oil recoveries

Usman, 在原典男

セッションID: 1B10
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.30.0

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本研究では、ストリームライン法による熱水攻法モデルの構築と検証、ならびに非均質重質油層への適用例について報告する。モデル構築では、熱移流は流体流動に伴う熱伝達のみによるとし、熱移流式をストリームラインに沿って陰的に解いた。商用の熱攻法モデルの5点および9点差分法による計算結果と比較して、構築したモデルの有用性と実際的な非均質モデルへの適用性を検証・確認した。本モデルでは、グリッドオリエンテーションの影響が少ない9点法に近い結果が得られ、計算時間も短縮された。

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空気圧入法における酸素スラグの着火温度へ与える影響

高林克百, 前田治男, 宮川喜洋, 植松浩, 岡津弘明, 大西豪, 加藤勝美, 吉野悟, 和田有司, 緒方雄二

セッションID: 1B11
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.31.0

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空気圧入法とは油層内に空気を圧入し原油と燃焼させる事で生成される熱及び燃焼ガスにより油層を掃攻する増進回収法である。油層内での着火が必須であるが、南阿賀原油の自然着火温度は実験結果から、油層温度よりも高いと推定されている。自然着火温度は酸素濃度の上昇に伴い低下する為、酸素スラグ圧入により油層温度での自然着火が期待される。原油の自然着火温度に対する酸素濃度の影響を把握する目的で実施したARC試験の結果を報告する。

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グリーンプロセス

メンブレンリアクターを用いた灯油の水蒸気改質

鎌田啓市, 梅村広幸, 義家亮, 西村誠, 上宮成之

セッションID: 1C01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.32.0

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重質炭化水素燃料から水素を生成する際に、メンブレンリアクターを用いたときには、水素分離膜性能や触媒性能の低下が懸念される。本報では、重質炭化水素燃料として、安価でインフラが整っている灯油に注目した。１、芳香族と硫黄分を含まないドデカン、２、硫黄分を含まない脱硫灯油、３、市販灯油を燃料とし、水素分離膜性能や触媒性能の低下の原因となる成分を検証し報告する。

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めっき法によるPd-Rh合金薄膜の作製

安井謙一郎, 義家亮, 西村誠, 上宮成之

セッションID: 1C02
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.33.0

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パラジウム系金属膜は、高い水素選択性および水素透過性を有しているが、実用化するためには薄膜化が必要である。しかし、薄膜化することで膜自体の機械的強度が低下するため、8族系の金属と合金化させることで機械的強度の改善を試みた。本研究では、パラジウムと全率固溶体を形成するロジウムとの合金化に着目し、無電解めっき-熱拡散合金化によるパラジウム-ロジウム合金薄膜の作製条件を検討し、得られた薄膜の特性評価した。

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水素透過膜を用いた膜型反応器による分解反応に基づく新しい水素製造プロセス(13)C₂H₆からのH₂合成

東実時, 西田和弘, 松本広重, 茶木一壽, 石原達己

セッションID: 1C03
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.34.0

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少ないエネルギーの投入でもH₂を合成することができるプロセスとして、CH₄-O₂-H₂O反応を検討してきた。本研究ではより低温での活性の向上を目的にC₂H₆に対して本反応系の応用を検討した。炭化水素の炭素数の増加とともに分解反応が進行しやすくなることから、転化率は向上することがわかった。しかしC₂H₆からの反応では生成物としてCH₄が生じるので、H₂の収率はむしろ低下することがわかった。そこで、水素の合成はCH₄のほうが良好な結果を与えた。

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CaTiO₃系酸化物微粒子を用いた酸素透過膜メンブレンリアクターの開発

濱川聡, 星靖, 伯田幸也, 井上朋也, 佐藤剛一, 水上富士夫

セッションID: 1C04
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.35.0

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天然ガスの新規変換システムの開発を目指して、酸素の選択分離と触媒反応を同時に行う複合プロセスである酸素透過膜メンブレンリアクターの提案を行ってきた。本発表では、膜材料である混合導電体を超臨界水により超微粒子合成を行い、酸素透過性能の向上への影響を検討した。

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GTL用酸素分離膜の開発

高橋洋祐, 平野裕司, 高田正和, 川原彰広, 田口久富, 平野正義

セッションID: 1C05
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.36.0

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天然ガスからジメチルエーテルなど液体燃料を合成する方法(GTL)は、石油代替資源として大きな期待が寄せられている。この反応には純酸素が必要であり、酸素分離膜を使用することで、低コストかつコンパクトなプロセスが可能となる。我々は、安価、高耐久、高酸素透過性能を有する固体電解質膜を開発したので報告する。

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シリコンマイクロチャンネル壁面への脱水素反応用白金-アルミナ触媒の調製

渡邉裕紀, 山田博史, 田川智彦

セッションID: 1C06
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.37.0

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気相脱水素反応へのマイクロリアクターの応用を目指し、シリコン基板にフォトリソグラフィーで作製したマイクロチャンネルの壁面への白金-アルミナ触媒の調製を試みた。触媒調製はゾルゲル法、含浸法、ミスト熱分解法により行った。作製したマイクロリアクターは1-ブテンの脱水素反応により評価した。アルミナ担体の調製にはゾルゲル水溶媒法が有効であるという結果になった。

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酵素を用いたバイオディーゼル合成の反応条件の検討

山田博史, 反町美樹, 田川智彦

セッションID: 1C07
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.38.0

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リパーゼを用いてオリーブ油とエタノールからバイオディーゼル合成を行った。エタノールにより酵素の失活がおき反応率は5%以下であったので反応条件の最適化による反応率の向上を目指した。エステル交換反応ではなく、まず加水分解反応をさせた後に反応系にエタノールを加えることにより反応率は30%まで向上した。さらに、エタノールを１度に入れるのではなく、ポンプで逐次的に加えることにより反応率は60%まで向上した。

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イオン液体含浸液膜による有機窒素化合物の分離

松本道明, 三上正和, 近藤和生

セッションID: 1C08
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.39.0

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石油の水素化脱硫において有機窒素化合物は反応の阻害物質として知られており、除去しなければならないが、有機窒素化合物の水素化反応は条件が厳しいため代替法が求められていた。本研究ではイオン液体を含浸させた高分子膜を用いて、脂肪族炭化水素からの有機窒素化合物の除去を検討した。具体的にはイミダゾリウム塩型および4級アンモニウム塩型のイオン液体含浸液膜を用いて有機窒素化合物（キノリン、イソキノリン、ピリジン）とヘプタンの分離を行った。これらの有機窒素化合物はヘプタンに対して選択的に膜を透過した。

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イオン液体を溶媒とした油状多成分混合物の抽出分離

赤石憲哉, 江頭竜一, 廣瀬幸夫

セッションID: 1C09
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.40.0

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様々なイオン液体(1-ブチル-3-メチルイミダゾリウム4フッ化ホウ素塩など)とコールタール吸収油などの油状多成分混合物とを接触させ、平衡に至らせた。含窒素複素環式化合物(キノリン、インドール、など)、同素環化合物(メチルナフタレン、など)、などの分配係数、分離の選択度を実測し、これらの成分間のイオン液体による抽出分離について検討した。

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連続式向流接触スプレー塔によるコールタール蒸留留分の溶媒抽出

斎藤潤, 江頭竜一

セッションID: 1C10
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.41.0

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コールタール吸収油を分散相、溶媒であるメタノール水溶液を連続相として、これらを互いに接触させた。接触操作中において、両液相の密度差は保たれ、操作は十分可能であった。吸収油中の含窒素複素環式化合物は、他の成分(同素環芳香族成分など)に比較して選択的に抽出相側に抽出され、これらの成分間の分離を確認した。連続相流量の増加とともに、物質移動係数は増加し、本接触における物質移動は連続相支配であった。

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シングルサイト光触媒と光析出法を利用したゼオライト細孔内での金属ナノ触媒の創製

三浦祐生, 清水俊晶, 三村直樹, 森浩亮, 大道徹太郎, 片山巌, 山下弘巳

セッションID: 1C11
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.42.0

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ゼオライトやメソポーラスシリカの骨格に組み込んだ孤立四配位Ti種(シングルサイト光触媒)はユニークな光触媒特性を示す。このTi含有ゼオライトやTi含有メソポーラスシリカを担体に用い、触媒調製過程で紫外線を照射して光励起したTi種上に他種金属カチオンを固定化させる光析出法は、高分散超微粒子金属触媒の調製に強力な手段となる。

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JPIJS企画招待講演

担持金属触媒上での炭化水素分解によるナノスケール炭素の生成

竹中壮

セッションID: 1D01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.43.0

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炭化水素分解によるCOxフリー水素とナノスケールカーボンマテリアルの製造を目的に、ニッケル系触媒を中心に触媒開発を行った。その結果、ニッケル系触媒の炭化水素分解の活性・寿命は金属ニッケルの粒子径で整理できることが分かった。また生成する炭素の構造は反応温度に最も強く依存した。さらにニッケル系触媒の寿命を改善することを目的にニッケル系合金触媒の寿命を検討したところ、Ni-Pd合金が優れた触媒寿命を示すことがわかった。

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構造制御した金属ナノ粒子の調製と触媒機能

三宅幹夫

セッションID: 1D02
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.44.0

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有機保護剤存在下、金属イオンの液相還元法によって粒子径、形態、さらに、配列状態を制御した金属ナノ粒子の調整について発表者の研究を中心に概説する。さらに、こうして調整した金属ナノ粒子の触媒作用について、粒子間距離や形態を制御した白金ナノ粒子の燃料電池酸素還元電極や粒子径を制御した金ナノ粒子のカーボンナノチューブ合成を例にして述べる。

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メタンから合成ガスへの新規変換システムの開発

濱川聡

セッションID: 1D03
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.45.0

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天然ガスの新規変換システムの開発を目指して、我々が行ってきた触媒およびシステムの開発について概説する。発表では、合成ガス製造に関する最近のトピックスについても併せて紹介し、当該分野の研究開発の展望についても述べる。

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サステナブル・カーボン・サイクル・ケミストリー（SC3)によるエネルギーと物質のコプロダクション

堤敦司

セッションID: 1D04
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.46.0

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次世代の化学産業体系であるサステイナブル・カーボン・サイクル・ケミストリーの概念を説明するとともに、エネルギーと物質のコプロダクションによって、大幅なエネルギー有効利用となることを解説する。これにより、将来の石油化学大系およびその技術開発ロードドマップについて議論する。

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脱硫

ナフサ水素化処理の分子反応モデリング

田中隆三, ベネットクレグ・エー, クラインマイケル・ティー

セッションID: 1E01
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.47.0

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重質油アップグレーディング技術の高度化と超クリーン燃料の効率的な生産に向けて、水素化処理（HDS）と流動接触分解（FCC）を組み合わせ一連のプロセスとして最適運転を達成するため、原料油の分子特性に基づく詳細な反応モデルを開発している。最初のステップとして比較的簡単なナフサの水素化モデルを構築した。この反応モデルでは、多数の分子の反応を高速計算するためにグラフ理論を用いており、分子構造は結合電子行列で表現され反応は行列演算として実行される。またキネティクスは反応ファミリー毎に整理されており速度定数はEvans-Polyani関係を用いて推算される。

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DFT計算を用いたチオフェンの水素化脱硫反応機構

冨永弘之, 永井正敏

セッションID: 1E02
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.48.0

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密度汎関数法によるモリブデン炭化物β-Mo₂C(001)上に吸着したチオフェヘンの水素化脱硫機構を検討した。DFT計算は周期境界条件下でCPMDを用いて行った。チオフェヘンを種々の形態で吸着させ、5η配座がエネルギー的に最も安定であり、5員環が開裂し硫黄原子がモリブデンに吸着した。水素の付加反応によりトランス-2-ブテンが生成し硫黄はモリブデンと結合し炭化物は硫化された。さらに硫化β-Mo₂C(001)上に再度チオフェンを置き水素化を行うと、シス-2-ブテン種が生成した。

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硫化CoMo/Al₂O₃を用いたオレフィンの水素化反応及びチオールの脱H₂S反応におけるカリウムの抑制効果

仁科彰, 浜辺雄輔, 小泉直人, 山田宗慶

セッションID: 1E03
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.49.0

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接触分解ガソリン（CCG）の水素化脱硫（HDS）反応では、オレフィンの水素化反応の併発によるガソリンのオクタン価の低下と、HDS反応によって生成したH₂Sとオレフィンが反応してチオールが生成してしまうことが問題になっている。本研究ではカリウム添加CoMo/Al₂O₃を用いて、1-オクテンの水素化反応と1-オクテンとH₂Sの付加反応を行った。その結果、カリウムをCoMo/Al₂O₃に添加することで、1-オクテンの水素化反応とチオールの生成反応の進行を大幅に抑制できることが明らかになった。

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層間架橋粘土担持貴金属触媒によるチオフェンの水素化脱硫反応

神田康晴, 小玉尚大, 小林隆夫, 上道芳夫, 杉岡正敏

セッションID: 1E04
発行日: 2006年
公開日: 2007/01/30

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2006f.0.50.0

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アルミニウムピラードクレイモンモリロナイト(Al-PILM)担持貴金属(NM; Pt, Pd, Rh, Ru, Ir)のチオフェンの水素化脱硫(HDS)反応に対する触媒活性について検討を行った。種々のNM/Al-PILM触媒において還元処理を施したRh/Al-PILM触媒は高いHDS活性を示し、この活性はCoMo/Al₂O₃触媒の活性を上回ることがわかった。さらにPtとPdをバイメタリック化(Pt:Pd = 3:1)した触媒のHDS活性について検討した結果、硫化PtPd/Al-PILM触媒のHDS活性はRh/Al-PILMおよびCoMo/Al₂O₃触媒の活性を上回ることを明らかにした。

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