石油学会年会・秋季大会講演要旨集

[特別講演]

新たな環境エネルギー政策の展望と課題

山地憲治

セッションID: 1S01
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_1

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福島事故後、わが国は環境エネルギー政策の再構築に取り組んでいる。温暖化対応やエネルギー安全保障を長期的視点から考える。

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[受賞講演]

[受賞講演-技術進歩賞]

新規な亜鉛・リン修飾残油水素化脱硫触媒の開発と実用化

中嶋伸昌, 芹口慶洋, 加藤睦美, 吉成幹記, 吉田俊男, 田中重行, 上小澤哲人

セッションID: 1S02
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_2

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直接脱硫装置において、より重質な原料油を同一触媒、同一プロセス条件において処理した場合には生成油の硫黄分が上昇し、生成油硫黄分を一定に維持するために運転温度を上昇させると触媒寿命が短縮する。本研究では、リン添加NiMo/Al₂O₃触媒の調製時にアルミナ担体を亜鉛で更に修飾すると触媒上へのコーク堆積量が減少し、脱硫活性の初期劣化を抑制できることを明らかにし、直接脱硫装置においてより重質な原料油を処理することが可能な触媒を開発した。

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[受賞講演-論文賞]

担持Pt触媒上でのn-ブタン脱水素反応とSnの添加効果

菊池伊織, 大嶋正明, 黒川秀樹, 三浦弘

セッションID: 1S03
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_3

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　ブタジエンは、合成ゴム原料として需要を高めており、石油精製時に得られるn-ブタンを脱水素させて製造することで供給量増加が見込める。本研究では、様々な複合酸化物担体を用いて、担持Ptまたは担持Pt-Sn触媒を調製し、n-ブタン脱水素反応を行った。活性試験の結果より、MgO-Al₂O₃担体が高活性であった。担持Pt-Sn触媒では、Sn添加量が増加するほど劣化が抑制され高活性を示したが、触媒調製時におけるSnの流出によりSn添加量を増すことが困難であった。そこで、ゾルゲル法により調製したSnO₂-Al₂O₃複合酸化物担体を用いることでSn流出を防ぎ、脱水素反応生成物の収率を増加することができた。

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ガソリンエンジン内の予混合気形成に対する燃料組成の影響

尾山宏次, 柴田元, 仲野誠一, 礒田透

セッションID: 1S04
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_4

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エンジン内の予混合気形成におよぼす燃料組成の影響を調べるために、13種類の炭化水素化合物からなるモデルガソリンを用いて、気筒内混合気のサンプリングとその組成分析を行った。この実験による混合気組成とガソリンの各成分の飽和蒸気圧特性を用いた蒸発速度式を用いて計算した混合気組成とを比較し、良い相関があることを確認した。これによりガソリンの蒸発は各成分の飽和蒸気圧で特徴付けられた関係があることが分かった。

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[受賞講演-学会賞]

コアシェル型金／酸化ニッケルナノ粒子触媒を用いたメタクリル酸メチル製造技術の開発と工業化

鈴木賢, 山口辰男, 後藤英明, 山根誠一郎, 安達厚喜

セッションID: 1S05
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_5

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金－酸化ニッケル(Au–NiO_x)ナノ粒子触媒が、酸素分子によるメタクロレインとメタノールからメタクリル酸メチル(MMA)への酸化エステル化反応に高い活性、選択性を示すことを見出した。Au–NiO_xナノ粒子は、金をコアとしその表面が高酸化型の酸化ニッケルで被覆されたコアシェル構造を有している。本触媒システムは、年産10万トンのMMA製造プラントにて実用化され、高選択性、高活性、長期触媒寿命等の優れた効果を実証した。

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ディーゼル燃料を活用した窒素酸化物・粒子状物質の同時除去触媒システムの開発

佐藤信也, 舩山悦弘, 古川卓俊, 石井森, 岩本正和

セッションID: 1S06
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_6

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尿素を使用せずに燃料によるNOx選択還元(HC-SCR)とDPFの高性能化により、NOx、PM、HC、COを同時に大幅低減する後処理システムを世界に先駆けて実用化した。白金、超微粒子化セリアを担持した触媒は200℃程度の低温でのNOx浄化能の向上とPMの低温での燃焼処理を実現した。本システムは尿素水のインフラ整備がほとんど進んでいない地域（新興国など）の環境対策技術としても大いに貢献できると期待する。

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固体酸化物形燃料電池および燃焼・改質のための複合金属酸化物触媒材料の開発

江口浩一

セッションID: 1S07
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_7

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[一般発表]

Ag担持セリア複合酸化物触媒によるPM燃焼

岡井悠祐, 大山順也, 小俣光司, 薩摩篤

セッションID: 1A01
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_8

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ディーゼル排ガスのクリーン化のために、排ガス中の有害な粒子状物質 (PM)を低温で燃焼処理できる触媒の開発が求められている。そこで本研究ではセリアのもつ高い酸素吸蔵放出量（OSC)に着目し、セリアをベースとする複合金属酸化物触媒を用いたカーボン燃焼を検討した。Mn, Caを添加したとき、OSC量の向上によりカーボン燃焼温度が低温化した。またAgの担持により燃焼ピークは300℃以下まで低下した。

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非線形回帰モデルによる三元触媒用高活性セリアの調製

木原鉄平, 久保田岳志, 小俣光司

セッションID: 1A02
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_9

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三元触媒に多く用いられているセリアの使用量を減らし、かつ高活性な触媒の開発を行った。セリア-ジルコニア触媒の最適組成を決定後、更なる活性向上のため新規添加物を検討した。活性を支配すると考えられる酸素吸蔵能(OSC)と表面積から非線形回帰モデルを用いて最適な新規添加物と最適組成を決定した。

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合成条件の異なるチタン酸ナノチューブの酸触媒特性

北野政明, 中島清隆, 小林久芳, 原亨和

セッションID: 1A03
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_10

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水熱合成条件によるチタン酸ナノチューブの構造、酸触媒特性について調べた。水熱合成温度の上昇とともにアナターゼ型二酸化チタンから、ナノチューブ、ナノロッド構造へと変化することがわかった。FT-IRの結果から、水熱合成温度100度以上の時にL酸とB酸点の両方が現れることがわかった。150度で合成したナノチューブが最も高い酸触媒活性を示し、それ以上の温度で合成すると触媒性能が失われることが明らかとなった。

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TiO₂およびAl₂O₃に担持したH₄SiW₁₂O₄₀の酸性質

神谷裕一, 宮城裕一

セッションID: 1A04
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_11

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TiO₂およびAl₂O₃に担持したH₄SiW₁₂O₄₀の酸触媒反応特性を評価し、その結果を基にそれらの酸性質を議論した。担体によらず低担持量では、強酸を必要とする反応に全く活性を示さなかったことから、担体に接したH₄SiW₁₂O₄₀は本来の酸強度を失っていることが分かった。ただし高担持量、特にTiO₂担持触媒は非常に高い触媒活性を示し、未担持のH₄SiW₁₂O₄₀よりも強い酸点の発現が示唆された。

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メカノケミカルおよびケミカル処理によるZSM-5ゼオライトナノ粒子の調製とその触媒特性

稲垣怜史, 篠田翔馬, 林俊祐, 西田祐二, 脇原徹, 窪田好浩

セッションID: 1A05
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_12

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メカノケミカル処理であるビーズミリングとそれに続く再結晶化処理を組み合わせることで高い結晶化度のZSM-5ゼオライトナノ粒子を得ることができた。さらにこのZSM-5ナノ粒子を酸処理することで粒子外表面に位置するAlを選択的に除去できた。得られたZSM-5ナノ粒子でヘキサンのクラッキングを実施したところ、高いプロピレン選択率（約35%）と高いコーキング耐性を示すことを見出した。

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脱Al処理したMCM-68を触媒とするDimethyl ether-To-Olefin (DTO)反応によるプロピレンの選択合成

朴成植, 福岡拓也, 稲垣怜史, 窪田好浩

セッションID: 1A06
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_13

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酸処理によりAl含有量を制御したMCM-68のDTO反応に対する触媒特性の検討を行った。 Al量が減少するにつれ、プロピレン収率およびC4オレフィン異性体収率が高くなるとともにプロピレン／エチレン生成比が大きく向上した。したがって、MCM-68は脱Al処理で適度に酸量を調節することで、エチレンの生成を抑制し、プロピレンとC4オレフィンを選択的に製造する有用な触媒となりうることがわかった。

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鉄置換MFI型ゼオライトへのアルミニウム導入によるDTO反応活性への効果

小林裕季, 中谷昌史, 蟹江澄志, 村松淳司

セッションID: 1A07
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_14

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近年のオレフィン需要の増加に伴い、ジメチルエーテルを原料とする低級オレフィン合成反応（DTO反応）が注目されている。DTO反応の触媒にはMFI型ゼオライトが主に用いられるが、副反応による低級オレフィン選択性の低下、コーク生成による急速な失活が問題となっている。本発表では、Feを導入したMFI型ゼオライトにAlを共導入することでDTO反応における触媒寿命が大きく向上したため、その結果について報告する。

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脱AlしたBetaゼオライトを用いたさまざまな糖類からのフルフラール類合成

大友亮一, 横井俊之, 野村淳子, 辰巳敬

セッションID: 1A08
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_15

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脱AlしたBetaゼオライトはLewis, Brønsted酸点両方をもつが、このうちLewis酸点上でグルコースはフルクトースへと異性化され、生成したフルクトースはBrønsted酸点上で脱水されフルフラール誘導体が生成する。本反応系では、グルコース以外にセロビオースやスターチ、セルロースなど他の糖類からも直接フルフラール誘導体を合成できることが明らかになった。

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[受賞講演-奨励賞]

新規多点結合型リンカーを利用した分子触媒の固定化

深谷訓久

セッションID: 1A09
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_16

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本研究では、固定化分子触媒の実用化と利用拡大を目指して、多点結合型リンカーの開発を通じて、固定化手法の基盤技術開発、および固定化に適した触媒の分子設計とその製造技術開発に取り組み、触媒活性とリサイクル性（安定性）の大幅な向上を実現した。

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[一般発表]

有機保護剤の可逆的光二量化反応による金ナノ粒子の自己組織化挙動

宮林恵子, 平居真之介, 平崎貴大, 三宅幹夫

セッションID: 1A10
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_17

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チミン誘導体で保護した金ナノ粒子に紫外線照射すると可逆的に一次元に自己組織化させることができた。一方、クマリン誘導体で保護した金ナノ粒子は、クマリン誘導体の導入量や溶剤の極性などに依存して、可逆的な自己組織化形態が円状や帯状に変化することが分かった。この理由として、クマリン誘導体では、光二量化物に異性体が存在することに由来すると推察できる。

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界面活性剤が残存した未焼成メソポーラスシリカ担持金属ナノ粒子触媒の開発

森浩亮, 山口拓哉, 王生翔平, 山下弘巳

セッションID: 1A11
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_18

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メソポーラスシリカの構造規制剤である、4級アンモニウム塩の界面活性剤が細孔内に残存した金属ナノ粒子(Pd, Au)担持メソポーラスシリカ触媒が、活性点近傍への基質の吸着濃縮効果、金属ナノ粒子の凝集抑制効果、および塩基助触媒効果を発現し、著しく反応速度を向上させることを見出した。

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Pd系金属間化合物を用いた高効率アミン酸化触媒の開発

古川森也, 須賀昭房, 小松隆之

セッションID: 1A12
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_19

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イミンは合成化学上重要な中間体であり、近年ではアミンの酸化によりイミンを得る反応が注目されている。我々は最近、Pd₃Pb金属間化合物がアミンの酸化に高い活性および選択性を示すことを見出した。本発表では担体の最適化による触媒の高性能化、および高い活性を示す要因について反応機構の面から検討した結果について報告する。

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調製法の異なるTS-1の物性と酸化触媒特性

横井俊之, 勝田小百合, 野村淳子, 辰巳敬

セッションID: 1A13
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_20

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TS-1は一般にtetrapropylammonium（TPA）カチオンを有機構造規定剤(OSDA)として用いて合成されるが、最近では異なるOSDAを用いたTS-1合成が報告されている¹⁾。今回我々は、調製法の違いが触媒性能に及ぼす影響を検討することを目的に、種々のOSDAを用いたTS-1の合成を試み、そのアルコール酸化特性を調べた。

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[受賞講演-奨励賞]

金属水酸化物を基盤とした高機能選択酸化触媒および新反応の開発

山口和也

セッションID: 1A14
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_21

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担持金属水酸化物触媒が、種々の官能基変換反応に対する優れた不均一系触媒となることを見出した。例えば、担持ルテニウム水酸化物触媒が、アルコールやアミンの脱水素、アルキルアレーンの脱水素・酸素化、ナフトールや置換フェノールの酸化カップリング、等の反応に高活性を示した。これらの反応は水酸基由来の塩基点と金属由来のLewis酸点による基質の協奏的活性化により効率よく進行することを明らかにした。

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[一般発表]

水素製造用Ni系ハニカム構造体触媒のメタン改質に及ぼすNiめっき条件の影響

山本和正, 蒔山雄大, 渡部綾, 河野芳海, 福原長寿

セッションID: 1A15
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_22

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水素製造用Ni系ハニカム構造体触媒のNiめっき条件の違いが改質特性に及ぼす影響を調査した。その結果、無電解めっきで使用するニッケル前駆体の対アニオン種の違いが、調製する構造体触媒のメタン改質特性に大きな影響を及ぼすことが判明した。特に、NiCl₂とNiSO₄から調製した触媒は高い改質活性を示し、そのNi種はNi⁰やNiOの状態であった。一方、Ni(NO₃)₂から調製した触媒は活性が著しく低く、そのNi種はNiOよりもNi(OH)₂の状態であり、Ni⁰は見られなかった。

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cis-スチルベン異性化に対するRh系金属間化合物の触媒作用の解明

羅輝, 古川森也, 小澤健一, 小松隆之

セッションID: 1A16
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_23

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我々は以前、液晶の原料となるtrans-スチルベンの合成に関する研究を行い、cis-スチルベンからtrans-スチルベンへの異性化に対しRhSb等のRh系金属間化合物が高い選択性を示すことを明らかにした。今回の発表ではRhSbが高い選択性を示す理由に関し、触媒の結晶構造および表面の原子配列といった幾何学的観点から検討を行った結果について報告する。

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Ni/Al₂O₃構造体触媒のナフタレン水蒸気改質特性に及ぼすCeの添加効果

畑太貴, 渡部綾, 河野芳海, 福原長寿

セッションID: 1A17
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_24

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ゾル-ゲル法と無電解めっき法でステンレス基板上にNi/Al₂O₃構造体触媒を調製し、そのナフタレン水蒸気改質特性を評価した。触媒性能の向上を目的としてアルミナ担体にMg、 Y、 Zr及びCeを添加した結果、Ce添加が改質活性の向上に効果的であることがわかった。またCe添加量の最適化について検討した結果、Al/Ceが10/1.5で調製した触媒が高活性・高安定性を示し、このCe添加によるアルミナ前駆体のpHの変化が触媒性能向上に寄与していることを明らかにした。

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Cr系ペロブスカイト型酸化物の水蒸気共存下におけるプロパン脱水素特性

渡部綾, 辻岡正浩, 河野芳海, 福原長寿

セッションID: 1A18
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_25

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水蒸気同伴のプロパン脱水素(DHP)は、連続的にプロピレン製造が可能なプロセスであり、その触媒プロセスの確立が望まれている。本研究では、DHPにA_0.95CrO₃ (A: La, Nd, Pr, 0 ≤ x ≤ 1)の組成をもつペロブスカイト型酸化物を触媒として用い、活性、選択性及び安定性に及ぼす影響について検討した。その結果、A_0.95CrO₃ (A: La, Nd, Pr)が比較的高い活性・プロピレン選択性を示した。特にNd_0.95CrO₃は、劣化が小さく安定性に優れる触媒であることを見出した。

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ゲル骨格補強法を用いた大きなメソ細孔を有するシリカ及びシリカ-アルミナの調製とn-ドデカンの接触分解反応評価

大野裕章, 橋本忠範, 那須弘行, 石原篤

セッションID: 1B01
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_26

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現在、FCC触媒はゼオライトを主触媒として、シリカ-アルミナなどをマトリックス成分として混合させることで作製されている。本研究では、大きなメソ孔を持つシリカ及びシリカ-アルミナをゲル骨格補強法に用いて調製し、さらにゼオライトとの混合触媒を作製した。この触媒を用いたドデカンの接触分解反応において、極めて高い転化率が得られ、大きなメソ細孔が活性に大きく影響することが分かった。生成分布ではパラフィン生成が抑えられオレフィン生成が促進されているので、水素移行能力が低下していることが確認された。

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キュリーポイント・パイロライザーを用いたゼオライト含有ミクロ-メソ多孔性複合体による重質炭素資源の接触分解反応

中西健博, 橋本忠範, 那須弘行, 石原篤

セッションID: 1B02
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_27

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重質炭素資源は需要が低く、接触分解によるガソリンの製造がおこなわれている。接触分解にはゼオライトの他にマトリックス成分が用いられている。ゼオライトの研究は多いが本研究ではまだ研究が少ないマトリックスの検討を行う。触媒にはゼオライトの他にマトリックスとして大きなメソ多孔性を有するシリカ-アルミナ成分を混合し、キュリー・ポイント・パイロライザーを用いて、減圧軽油および常圧残油の接触分解を試みた。

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ルテニウム触媒を用いるジベンゾチオフェン類の酸素酸化

森下優, 村田聡, 砂田聡

セッションID: 1B03
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_28

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ジベンゾチオフェンを含む硫黄化合物の酸化反応については、合成化学的にも酸化脱硫の鍵段階としても重要な反応であり、多くの研究が行われている。通常、硫黄化合物の酸化は、アルキルペルオキシドや過酸を用いて行われているが、これらの試薬は反応性が高いため、大量の使用や貯蔵には危険がつきまとう。我々は、炭化水素溶媒中で、三塩化ルテニウムとジベンゾチオフェンを酸素雰囲気下で処理すると、効率よく対応するスルホンへと酸化できることを見いだした。これらの結果について報告する。

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担持RuS₂触媒の調製と脱硫活性

神田康晴, 荒木徹, 澤田紋佳, 杉岡正敏, 上道芳夫

セッションID: 1B04
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_29

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RuS₂触媒の調製と水素化脱硫(HDS)活性について検討した。焼成後の担持Ru触媒の昇温硫化(TPS)の測定結果より、RuO₂の硫化に伴うH₂S消費ピークが270℃と370℃付近に確認された。しかし、Ru(NH₃)₆Cl₃を用いて調製した未焼成担持Ru触媒では130℃付近と非常に低温でH₂Sの消費ピークがみられた。一方、いずれの触媒も500℃付近で硫化処理を施すと高い脱硫活性が発現した。これは、高温で生成する結晶性のRuS₂が高い脱硫活性を示すためと考えられる。

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CVD法を用いた水素化脱硫触媒の活性相形成機構の解明

中林剛志, 村松謙一, 久保田岳志, 小俣光司, 岡本康昭

セッションID: 1B05
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_30

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CVD法でCo-Mo硫化物触媒を調製し、固定化Co量と吸着時間の関係について調べ、Co-Mo-S活性相の形成機構について検討した。Co吸着速度の解析からMoS₂粒子上にはCo吸着速度の異なる2種類のサイトが存在することがわかり、吸着速度の速いサイトが脱硫反応に対してより高活性であることが示唆された。

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[受賞講演-奨励賞]

新規貴金属リン化物触媒の調製と水素化脱硫・脱窒素活性に関する研究

神田康晴

セッションID: 1B06
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_31

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水素化脱硫(HDS)プロセスにはCo(Ni)-Mo系触媒が用いられているが、石油系燃料中の硫黄分規制値の急速な強化に対応するため、高活性な触媒の開発が求められている。新規のHDS触媒としてリン化物が注目されている。一方、演者は貴金属の高い水素化能とBrønsted酸性により高活性が発現するHDS触媒を開発した。しかし、Pt系触媒は非常に高活性であったが、生成物中のパラフィン収率が高く、水素消費量が多くなる欠点も見られた。本講演では、この欠点を克服した貴金属リン化物触媒の調製とHDSおよび水素化脱窒素(HDN)活性について紹介する。

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[一般発表]

世界の海洋石油開発の現状と将来像

伊原賢

セッションID: 1B07
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_32

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「海底油田の世界的現状」を理解するには、需給のファンダメンタルズ、石油資源へのアクセス、技術革新、インフラ、地政学、経済条件に注視する必要がある。海洋石油開発の動きと日本の立ち位置、参入可能分野について考える。

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[受賞講演-野口記念奨励賞]

FCA（流動接触芳香族製造）プロセスの開発

柳川真一朗

セッションID: 1B08
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_33

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FCC(流動接触分解)から副生するLCO(Light Cycle Oil：分解軽油)を原料に、有用な化学品であるBTX（ベンゼン、トルエン、キシレン類)を高効率に製造することを目指したFCA（Fluid Catalytic Aromaforming：流動接触芳香族製造）プロセスの開発を行っている。FCAプロセスの特徴と開発状況を紹介する。

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[一般発表]

チタン含有メソポーラスシリカによる水中での向山アルドール反応

中島清隆, 新宅泰, 北野政明, 原亨和

セッションID: 1B09
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_34

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シリカ表面に形成された４配位チタン種は水中でも機能するルイス酸であり、ベンズアルデヒドとシリルエノールエーテルを用いた水中での向山アルドール反応に高活性を示した。疎水性基質であるベンズアルデヒドを水中に分散させ触媒と相互作用させるために界面活性剤の添加が不可欠であるが、シリカ表面を有機基で疎水化することにより界面活性剤の添加なしに反応が効率よく進行することを見出した。

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電場触媒反応によるメタンの低温水蒸気改質の反応機構解析

佐々木悠介, 真鍋亮, 大島一真, 小河脩平, 関根泰

セッションID: 1B10
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_35

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近年、水素は新しいエネルギーキャリアとして注目を集めており、現在でも石油精製などで大量に使用されている。その水素は主に水蒸気改質により製造されているが、この反応は熱力学的制約のため高温条件が必要であり大きな問題点となっている。本研究室では在来型触媒反応場に電場を印加する系により低温化を実現しているが、その機構は未解明である。そこでメタンの水蒸気改質を取り上げ、速度論の観点から反応機構解析を試みた。

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順・逆水性ガスシフト反応の低温における電場効果

山岸弘大, 野上有佳子, 大島一真, 小河脩平, 関根泰

セッションID: 1B11
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_36

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水素製造のための水性ガスシフト反応は発熱反応であるため、低温条件で有利な反応であるが、低温(423K)では活性が低い。触媒に電場を用いることで、低温(423 K)においても高い活性を示すことを見出した。また、逆水性ガスシフト反応においても、低温(423 K)では発現しない活性が、電場を用いることで発現する。そこで、両反応における電場の促進効果を速度論の観点から明らかにした。

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[受賞講演-奨励賞]

分子ふるい性を有する実用型カーボン膜の開発と膜分離プロセスへの応用

吉宗美紀

セッションID: 1B12
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_37

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分子ふるい型カーボン膜は、優れた気体分離性能と耐薬品性を兼ね備えた分離膜であるが、コストや機械強度に課題があり、未だに実用化されていない。本研究では、ポリフェニレンオキシドを前駆体とする新規カーボン膜を開発し、そのガス透過特性の評価や実用化に向けた強度の向上の検討を行った。また、カーボン膜の応用開発についての研究成果も報告する。

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[一般発表]

アンモニア分解から高純度水素回収のためのメンブレンリアクタープロセスの検討

大島淳志, 佐藤剛史, 伊藤直次

セッションID: 1B13
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_38

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水素エネルギーキャリアとしてのアンモニアを分解して水素を取り出すためにメンブレンリアクターの使用を検討している。パラジウム膜の水素分離精製機能を実用化するにはパラジウムの薄膜化が必要であるが、それに伴い残存するピンホールの影響を明らかにする必要がある。今回はそのピンホールの割合と生成水素純度との関係をシミュレーションにて明らかにすることを試みた。

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有機ハイドライドからの高純度水素精製を目指した分子ふるいカーボン膜の開発

吉宗美紀, 原谷賢治

セッションID: 1B14
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_39

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本研究では、高効率水素輸送システムとして着目されているトルエン－メチルシクロヘキサン系有機ハイドライドからの高純度水素精製プロセスに新規水素分離膜として分子ふるい型カーボン膜の適用を検討した。製造方法の異なるカーボン膜を作製し、水素／トルエン混合ガス分離試験を行った結果、カーボン膜は高選択的に水素を透過し、本目的への適用に非常に有望であることが分かった。

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メタンの部分酸化反応におけるNi系触媒へのCo添加による低温高性能化

近藤裕史, 江田登志成, 向井大揮, 小河脩平, 関根泰

セッションID: 1B15
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_40

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メタンの部分酸化反応において、還元処理を行った6.6 wt%Ni/α-Al₂O₃は723Kで活性を示し始めるが、6.6 wt%Ni/3.6 wt%Co/α-Al₂O₃を用いることで活性発現温度を50 K以上低下させることができる。添加したCoはNiと合金を形成することで活性発現温度を低下させることがわかっているが、詳細な効果はわかっていない。そのため、このCo添加がNiに及ぼす影響を調べることを目的として、降温実験やパルス試験を行い、低温高性能化に果たすNiとCoの役割を解明した。

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希土類成分添加Co-Ce系酸化物触媒におけるディーゼルパティキュレート燃焼反応

浅島寛貴, 室山広樹, 松井敏明, 江口浩一

セッションID: 1B16
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_41

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CO₂排出量が少なく、高い熱効率を持つディーゼルエンジンは有効な動力源として期待されているが、ススなどの粒子状物質の排出量削減が求められている。本研究では、ススの燃焼触媒として、YやScを添加したCo-Ce系酸化物触媒を調製し、希土類成分添加が燃焼反応に与える影響を調べた。燃焼試験の結果、希土類成分の添加により活性が向上した。各触媒の表面積や触媒の酸素脱離量などの物性評価や、各成分の触媒における役割についての検討を行い、希土類成分添加効果の解明を目指した。

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Pd/K/Co₃O₄触媒を用いた水性ガスシフト反応における反応機構

河野裕人, 田村桜子, 小河脩平, 関根泰

セッションID: 1C01
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_42

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水性ガスシフト(WGS)反応は、COとH₂Oを反応させて水素を生成させる反応であり、工業的に用いられている。この反応は、発熱反応で、低温においても高活性を示す触媒の開発が求められる。当研究室ではPd/K/Co₃O₄触媒が573 Kにおいて、WGS反応に対して高活性を示すことを報告してきた。本研究は、この触媒の反応機構の検討を行うため、触媒に対して反応ガスを供給しながらIR測定をすることで、表面吸着種の観測を行った。

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電場中での低温メタン炭酸ガス改質

大島一真, 杉浦圭, 矢部智宏, 小河脩平, 関根泰

セッションID: 1C02
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_43

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バイオメタンは生物廃棄物からの嫌気発酵により得られる再生可能エネルギーである。メタンと二酸化炭素からなるバイオメタンは、燃焼と発電のコンバインドシステムとして利用されているが、その固定化が望まれている。その手法として我々は電場を用いた電場中でのメタン炭酸ガス改質に着目した。本反応は熱力学的に高温を必要とするため、電場印加による低温化および反応速度増大を狙った。

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マイクロ波加熱を利用するメタン直接水素転換反応－課題とその対策―

宮越昭彦, 秋永祐隆, 吉田大生

セッションID: 1C03
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_44

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本研究では、マイクロ波加熱と触媒を組み合わせた反応装置を用いて、メタンからの直接水素転換反応を試みている。これまでに、メタンからの水素収率が90％以上、COやCO₂をほとんど含まない高純度水素を得るという成果が得られている。今回はより水素製造プロセス装置としての実用化を検討すべく、触媒成分のマイクロ波吸収特性に関する発熱の違いが、メタン分解特性にどのような影響をもたらすのかを調べた。これらの検証実験をもとに本プロセスの課題とその対処について、発表を行う。

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触媒的熱分解とゼオライト再生に関する検討

村田和久, ソムワンサファンティニー, 高原功, 稲葉仁, 劉彦勇

セッションID: 1C04
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_45

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ジャトロファ残渣からのバイオオイル製造を目的として、３つの代表的な修飾ゼオライトを用いた熱分解を、ステンレス反応管、窒素雰囲気中、600°Cで行った。ジャトロファ/触媒重量比=1で、PtPd/ZSM(30) 触媒では、芳香族炭化水素選択率が74%となり、また修飾Beta(22.5)及びUSY(20)もフレッシュ及び再生触媒での効果を検討した。併せて、これら触媒の解析をXRD、NH3-TPD、TG/DTG 、表面積等で行い、炭素析出及び除去再生の挙動は、ゼオライトの細孔構造や固体酸性に影響されることを推定した。

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植物油脂由来2-オクタノールの芳香族炭化水素への接触転換

竹澤良太, 森本正雄, 岩本正和

セッションID: 1C05
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_46

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ひまし油由来バイオマスである2-オクタノールはセバシン酸製造工程における副生物であり、有用な活用法の開発が望まれている。本研究では、2-オクタノールを有用化成品に転換できる反応系を検討し、ゼオライトが芳香族炭化水素生成に高い触媒能を示すこと、その活性はゼオライト構造や交換金属イオン種によって大きく変化することを見出した。本反応系は2-オクタノール以外の植物油脂由来化合物に対しても拡張可能であることを確認した。

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Pt/H-USY触媒による糖類から軽質炭化水素への転換

小河脩平, 西尾拓, 関根泰

セッションID: 1C06
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_47

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我々はこれまでにセルロースから軽質炭化水素への直接変換において、Ptを担持したH-USYゼオライト触媒が高い活性を示すことを見出しており、特にSiO₂/Al₂O₃比が活性、選択性に大きく影響することを明らかにしている。しかし、反応機構については未解明であった。今回、反応機構の解明を目的とし、種々の糖類を出発物質として活性試験を行ったのでその結果について報告する。

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Pd-W触媒による環状ジオールからモノオールへの選択的水素化分解反応

中川善直, 天田靖史, 田村正純, 冨重圭一

セッションID: 1C07
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_48

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1,4-アンヒドロエリスリトール等の環状ジオールはバイオマスから誘導可能である。PdとWO₃をZrO₂等に担持した触媒を用いると、1,4-アンヒドロエリスリトールから3-ヒドロキシテトラヒドロフランへの選択的水素化が進行し、約70 %の収率を得た。cis構造の環状隣接ジオールに対して適用可能で、モノオールが選択的に生成した。

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パイロクロア酸化物を用いた固体酸化物形燃料電池アノードの研究

哘﨑智仁, 法雨大佑, 菊地隆司, 高垣敦, 菅原孝, Oyama S. Ted

セッションID: 1C08
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_49

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固体酸化物形燃料電池のアノードとして、ニッケルおよび酸化物イオン伝導体であるイットリア安定化ジルコニア（YSZ）を混合したサーメットが主に用いられているが、炭化水素燃料による劣化や長期安定性といった課題がある。これらの課題を克服することを目的として、YSZに代わる候補のひとつであるパイロクロア酸化物とNiのサーメットをアノードとして用いたセルを作製し、発電特性を評価した結果について報告する。

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水素生成を目的としたDME水蒸気改質反応における固体酸触媒の開発

大塚文人, 菊地隆司, 高垣敦, 菅原孝, Oyama S.Ted

セッションID: 1C09
発行日: 2014年
公開日: 2014/07/27

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2014.0_50

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ジメチルエーテル(DME)は、液体として容易に輸送、貯蔵が可能であり、安全性が高く、さらにLPGと物性が似ているために既存のLPGインフラを使用できるなど、水素キャリアとして多くのメリットを持っている。DMEはC-C結合を持たないので、水素への変換反応は400℃以下の低温で進むが、最適な触媒開発はまだなされていない。本研究では、DMEから水素を生成するDME水蒸気改質反応における触媒開発を目的とし、その中でも律速段階である1段目のDME水和反応における固体酸触媒の開発を目指す。

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