固相反応法により作製した Nd,Sc 共添加 Y₃Al₅O₁₂、Nd,Ga 共添加 Y₃Al₅O₁₂、Nd,Gd 共添加 Y₃Al₅O₁₂、について、Ｘ線吸収微細構造(XAFS)測定を行った。Sc および Ga の添加量増加に伴って Nd-O 間平均距離が大きくなり、また、Sc 添加量によって Nd 周りの局所構造の静的ゆらぎが異なることがわかった。これらと、試料のＸ線回折データのリートベルト解析および理論計算の結果から、吸収スペクトルの変化について考察した。

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　Kirkpatrick-Baez（KB）ミラーや Fresnel zone plate（FZP）等のＸ線光学素子を用いた走査型および結像型 XAFS イメージング法による空間分解能は、Ｘ線光学素子の集光性能あるいは結像性能により 30 nm 程度に留まっている。我々は、より高い空間分解能をもつ XAFS イメージング計測法として、コヒーレント回折イメージング法を応用したコヒーレント回折 XAFS 計測法の開発に取り組んでいる。本課題では、2013B 期のビームタイムで明らかになった問題点を改良し、触媒単粒子試料に対するコヒーレント回折 XAFS 計測を試みた。本報告では計測で得られた結果、課題と今後の計画について報告する。

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　CO₂ transforms to non-molecular phase at > 37 GPa and room temperature and to covalent solid phase (CO₂ V) at higher temperatures. The electronic structure of CO₂ V reveals one σ*-like band observed at ~540 eV, suggesting clear bonding changes to the covalent solid phase. N₂ exhibits strong π* band at 400.6 eV with slightly energy drop at 14-18 GPa, which could be attributed to ε → ζ phase transition.

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　FAD 依存型グルコース脱水素酵素は、D-グルコースから D-グルコノ-1,5-ラクトンへの酸化反応を触媒する酵素である。本酵素の酸素への反応性は極めて低く、FAD の再酸化は電子受容体によって行われる。今回、pH6.50 と pH8.50 における還元型のグルコース脱水素酵素の分子構造を明らかにしたところ、触媒残基として知られる二つの His 残基のうち、His506 残基のコンホメーションに大きな違いが認められた。

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　Ｘ線１分子追跡法は、ナノ結晶をプローブとし、プローブ周囲の動的性質をナノ結晶・回折斑点の動きとして捉える手法である。その高精度性、高時間分解性からタンパク質分子の内部運動を精緻に計測する手法として期待される一方で、高速測定時における高輝度Ｘ線入射の試料ダメージが問題視されている。本課題では、低ドーズかつ高速計測を実現するために、Timepix 検出器のフォトン到達時間モードの活用について検討した。フォトン到達時間モードでは検出器の各ピクセルに入る個々のフォトンの到達時間を 20 ns といった高時間分解で記録することが可能で、高時間分解、かつ高効率にナノ結晶の方位変化をモニターすることが見込まれる。

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　2015B 期の BL02B1 における実験によって Ge-Ge 多重結合を持ち芳香族性を有する 1,2-ジゲルマベンゼンにおいて Ge 原子上に局在化した非共有電子対が観測された。このとき観測された Ge 原子上の非共有電子対が Ge を有する共鳴環状分子に特異的なものであるのか明らかにするために、Ge-Ge 結合を持たず、類似の６員環構造を有する 1,4-ジゲルマベンゼンの電子密度分布解析を行うことを目的に実験を行った。しかし、電子密度解析を行うために十分な精度のデータを得ることができなかった。

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　本研究では、メタンを燃料とする SOFC 燃料極表面の in-situ 赤外分光分析を行った。水蒸気を供給している発電モードと非発電モード(S/C=0.03)では炭素析出は検出されなかったが、水蒸気を供給しない非発電モード(S/C = 0)の場合、時間の経過とともに、析出炭素に由来するスペクトル変化が見られ、炭素析出を in-situ で捉えることができた。

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　粉末Ｘ線回折実験における簡便なＸ線吸収端近傍スペクトル（XANES）測定法として、蛍光バックグラウンドを利用した測定法の開発を行った。この方法は粉末Ｘ線回折データのバックグラウンド領域に標的元素の蛍光Ｘ線成分が含まれることを利用して、バックグラウンド領域の強度変化によって蛍光法による XANES 測定を行うものである。Bragg ピークを除いた平坦なバックグラウンド領域の平均強度の変化から、鉄の酸化状態の違いを XANES 測定で検出することができた。

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　キャリア励起によるチタンからの水素脱離過程の分析のために、硬Ｘ線光電子分光(HAXPES)によってチタン薄膜の深さ分解測定を行う。しかしながら、チタンは酸素との反応性が高く、酸化膜が容易に形成され水素化が阻害される。そのため、酸化膜の制御を抑制するためパラジウムの保護膜をチタン薄膜の上に形成した。この試料を水素ガスに曝露し、HAXPES によりこの Pd 保護膜の下のチタンを測定することによって、チタンの酸化が抑えられ水素化チタンが形成されていることが分かった。

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　本研究では、固体炭素を燃料とするダイレクトカーボン燃料電池の燃料極周囲をＸ線 CT (解像度 1.29 μm/pixel) で観察した。実験は非発電条件で行った。Ni/YSZ 燃料極周囲の溶融炭酸塩のスラリー液面や平均粒径 1 mm の活性炭をX線透過により観察することができた。燃料極周囲の炭素/溶融炭酸塩のスラリーの流動状態を in-situ 観察できることが示された。

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　4H-SiC 金属–酸化物–半導体電界効果トランジスタのチャネル抵抗低減に向け、4H-SiC 基板上への Al₂O₃ 層形成手法を検討し、界面構造を評価した。本研究では、4H-SiC 基板上に堆積した Al 層を酸化し Al₂O₃ 層を得る「金属薄膜酸化法」を提案し、界面構造を評価した。その結果、酸化温度 200 °C であっても、界面準位の起源となり得る 4H-SiC 基板酸化物の形成が確認され、更なる酸化条件の模索が必要であることが明らかになった。

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　海洋性好冷菌 Pseudoalteromonas haloplanktis TAC125 は微好気的生育環境下において亜硝酸還元酵素とその生理的電子供与体蛋白質である可溶性シトクロム c を発現することが知られている。本研究では、それら両蛋白質分子間で起こる電子伝達反応機構を解明する目的で、その生理的電子供与体蛋白質 Cytochrome c₅₄₉（PhCyt c₅₄₉）の結晶構造解析を行った。

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　軽量かつ高強度の性質を持つカーボンナノチューブ (Carbon Nanotube : CNT) は、将来の航空宇宙材料としての応用が期待される。本課題では、多層 CNT の撚糸について、高度 400 km 空間に存在する国際宇宙ステーションの環境を模擬した条件での原子状酸素の照射試験を実施し、その影響について HAXPES を用いて評価した。

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　有機薄膜太陽電池が持つ大きな課題の一つとして無機系太陽電池と比較した際の相対的なキャリア移動度の低さが指摘されているが、これを改善するための方策の一つとして高移動度な結晶性有機半導体材料の交互積層界面が提唱されている。本研究では、分子の界面積層順序の違いによる界面構造変化を明らかにするとともに、エピタキシャル成長による有機半導体交互積層 pn 界面の構築を目的とし、エピタキシャル成長による高秩序な有機半導体 pn 界面の構築が既に確認されているペンタセン単結晶上 C₆₀ 界面の逆積層となる C₆₀ 結晶上ペンタセン界面の構築と結晶構造解析を行った。その結果、C₆₀(111) 表面上に薄膜相ペンタセンがエピタキシャル成長することを確認するとともに、同じ分子間の界面であっても積層順序によって異なる接合構造が生じることを明らかにした。

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　(K,Na)NbO₃[KNN] 圧電セラミックスは還元焼成すると低抵抗化や部品短寿命化が起こる。添加 Mn はこの不具合改善を担うと考えられ、その化学状態についてマイクロビーム XAFS による評価を行っている。本課題では約 0.1 μm 角の集光ビームで評価した結果、KNN 粒子に固溶した Mn 価数が一様であることが示唆された。また、試料間でも Mn 価数に差がなく部品寿命の違いを説明するためには Mn 価数以外の要因を考える必要がある。

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　大型放射光施設 SPring-8 の産業利用ビームライン BL14B2 にて、加湿乾燥条件の異なる固形化粉ミルクについてＸ線 CT での構造観察を行い、内部の構造的特徴を可視化した。その結果より、成形物内部の粉体層と空気層の境界面を詳細に捉えられることを確認した。これにより加湿乾燥過程および条件における成形体内部構造の差異を数値化することができ、製法や製品の評価および改善に利用することができると考えられる。

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　酸化物反強磁性体の光照射スピンダイナミクス解明のため、ポンプ・プローブ法による時間分解共鳴X線散乱実験を行った。SACLA BL3 ではダイヤモンド移相子による円偏光 XFEL が利用できるが、本実験では移相子結晶の角度を XFEL パルスと同期制御することで、パルスごとの円偏光スイッチング法を開発した。XFEL の繰り返し周波数 30 Hz において、XFEL の奇数ショットと偶数ショットに対して共鳴磁気散乱信号強度の差が見られ、左右の円偏光がショットごとに交互に得られていることが確認された。本システムをパイロクロア型酸化物 Cd₂Os₂O₇ の Os L₃ 吸収端における時間分解共鳴X線磁気散乱実験に適用し、データを取得することができた。本課題で開発された XFEL 同期円偏光スイッチング法は共鳴散乱実験だけでなく、XMCD や偏光 XAFS、光電子分光など円偏光 XFEL を用いた実験に適用が可能である。

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　Ｘ線非線形ラマン過程を観測するための最初のステップとして、蛍光Ｘ線の誘導放出過程を観測する手法開発を目指した。このために、蛍光Ｘ線を高感度で測定する Von Hamos 型の分散型スペクトロメータを開発した。分光するための円筒面湾曲結晶は、SPring-8 の BL19LXU にて評価し、選別した結晶を用いた。開発したスペクトロメータと SACLA の2色発振を利用して、BL3 にて誘導放出の実験を行った。しかし、4つの波長で発振してしまい、本課題のビームタイムでは意味のあるデータは得られなかった。

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　The goal of the experiment was to investigate higher-order X-ray - optical sum-frequency generation (XSFG) as a means to study the dynamics of linear and nonlinear optically-induced local polarization effects in solids with Angstrom resolution. XSFG can be used as time-resolved atomic-scale probe of the dynamics of optically induced charge densities. The ability to optically control carrier dynamics in samples at the microscopic scale has the potential to become the basis of ultrafast optical switching of currents and future petahertz optoelectronic devices.

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対象課題番号:
誤: 2012B1514, 2013A1356, 2013B1180, 2014B1417, 2016B1374, 2017A1335, 2017B1859, 2018A1217, 2019A1165, 2019B1232 / BL20B2, BL20XU
正: 2012B1514, 2013A1356, 2013B1180, 2014B1417, 2016B1374, 2017A1335, 2017B1859, 2018A1217, 2018A1424, 2019A1165, 2019B1232 / BL20B2, BL20XU

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