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我々は電気化学を用い液相中で1本の導電性高分子を長さ・密度・方向・形を電気パルス印加により制御しながら大面積に形成させる新しい技術“電気化学エピタキシャル重合”を開発した。この方法を用いた単一分子細線形成のメカニズム、配列制御、機能について議論する。

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-微視的力学場設計によってメカノバイオロジーを操作する生体材料～メカノバイオマテリアル～の開発に関する最近の動向として、弾性基材を用いたメカニカルな細胞操作について取り上げる。細胞の運動および分化を制御する微視的材料力学場条件とその精密作製技術を紹介する。

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-置換型ポリ乳酸であるポリ(2-ヒドロキシ酪酸)のポリマーブレンドおよびブロック共重合体中における、ホモ-およびヘテロ-ステレオコンプレックス形成、結晶化挙動、加水分解および熱分解挙動について報告する。

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Polymer synthesis is one of the most fascinating fields in the application of flow microreactors. Living cationic polymerization and anionic polymerization have been successfully achieved based on intrinsic advantages of flow microreactors stemming from characteristic features of micro space and flow reaction systems such as fast mixing, fast heat transfer, and precise residence time control. This presentation provides a brief outline of polymer synthesis using flow microreactors with emphasis on controllability of polymerization.

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厚さ数～数十nmの少量成分であるガラス状または結晶性高分子のマトリックスに直径約1 mの多量成分である天然ゴムを分散させることによりナノマトリックス構造を形成し、優れた物性と機能を発現させることに成功した。この成果に基づき、天然ゴムが特異的に優れた物性を示す原因を解明した。

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ブロックコポリマー・超臨界二酸化炭素からなるリオトロピック液晶系の秩序－秩序転移を誘起・制御し、構造形成後流体を除去することにより、流体部分を空孔化して様々なナノ多孔構造をポリマーに導入した。

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生体親和性の発現機構を解明するために、医療機器表面に吸着する水分子の役割に着目した。自由水と不凍水とは特性の異なる中間水の存在を独自に定義し、医療製品が使用される環境下での高分子表面解析を行った。生体親和性に優れた高分子表面に共通して存在する特異な中間水の構造・運動性および高分子と水分子との相互作用を明らかにした。

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物理ゲルを形成することのできる化合物をゲル化剤と捉え、研究してきた。ゲル化の原動力は水素結合、静電相互作用、ファンデルワールス力、π-π相互作用などの非共有結合である。ゲル化はゲル化剤分子が非共有結合的な分子間相互作用を通して高分子様の超分子会合体を形成し、三次元網目構造を形成してその空洞に溶媒分子を取り込むことにより起こる。ゲル化と結晶化は極めて類似性のある現象であることを明らかにした。

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本研究では、有機・高分子材料がボトムアップ的、すなわち自己組織的に形成する周期配列構造に着目して、そのフォトニックバンドギャップによるレーザー発振と外場制御について報告する。

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高分子の存在下での合成により、高分子に表面が覆われた金属ナノ粒子が得られる。この高分子－金属のナノ界面を制御することで、金属ナノ粒子に新しい機能が付与し、これまでにない材料が構築できる可能性を検証した。

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芳香族非対称ポリイミドの特異性に基づき宇宙環境耐久性と熱可塑性を併せ持つ非対称ビフェニルエーテル型ポリイミドを創製し、これを用いた世界初の宇宙ヨット・ソーラーセイル　イカロスの宇宙展開を成功させた

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ディスク状化合物は、分子間相互作用によって自己組織化しカラム状組織に集積化する。この講演では、ディスク状化合物の自己組織化に関する最近の成果を紹介するとともに、有機系太陽電池への応用展開について講演する。オリゴチオフェン側鎖を持つディスク状化合物を有機系太陽電池内のp型半導体として用いたところ、2％を超える変換効率を示すことを見いだした。

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本研究では、触媒にフォスファゼン塩基を、開始剤に様々なシリルエノレートを用いたグループトランスファー重合により、3-、4-および6-アーム星型ポリ(メタクリル酸メチル)(PMMA)の精密重合を達成した。また、得られたそれぞれの星型PMMAについて、絶対分子量と溶液中での固有粘度および流体力半径との関係を明らかにした。

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スーパーブレンステッド酸を触媒とする N,N-ジメチルアクリルアミドのグループトランスファー重合の重合機構を解析した．結果，重合における真の触媒はスーパーブレンステッド酸と開始剤が反応して発生するケイ素ルイス酸であること，また重合は触媒の配位によるモノマーの活性化に基づいて進行することが解明された．

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有機超強塩基の一種であるフォスファゼン塩基 (t-Bu-P₄) を触媒とし、種々のアルコールを開始剤に用いてスチレンオキシドのアニオン開環重合を行った。NMR、SEC、MALDI-TOF MS測定から、生成物は分子量分散度が狭く、任意の分子量を持つことが明らかとなった。また、生成したポリマーの主鎖構造について¹³C NMRを用いて詳細に解析を行った。

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In this work well-characterized [(dppf)PdBr(R)]-type complexes [dppf: 1,10-bis(diphenylphosphino)ferrocene] were employed in combination with silver triflate to yield active Pd catalysts for the polymerization of acetylenes substituted with a polar group. The introduction of the R groups in the monosubstituted polyacetylene chains was supported by MALDI-TOF mass spectrometry.

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アルキルアルミニウム存在下、2種類のスカンジウム触媒を用いることにより、イソプレンとスチレンの連鎖移動共重合に初めて成功し、シンジオタクチックスチレン連鎖を有するマルチブロック共重合体が得られた。

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　塩化ベンジル等にフリーデル・クラフツ触媒やスルホン酸触媒を作用させることでワンポットにポリベンジル主鎖の青色蛍光材料を得ることができたので報告する。発光はアントラセン構造が分子中に形成されたことに起因している。

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シクロデキストリン(CD)類は環状エステル類の開環重合を開始する。今回、我々は、種々のCD二量体を用いることで、環状エステルの重合活性の向上に成功したので、報告する。二量体のCDの一方のCDはモノマーの分子認識・開環反応を行っていた。もう一方のCDは開環・生長したポリマー鎖を包接する役割があることが分かった。

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有機分子触媒を用いたアルドール重合反応の開発。アセトアルデヒドの単独重合による、ポリビニルアルコール合成の検討。

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鈴木宮浦クロスカップリング重合により、アルキル鎖の長さが異なる９，９－ジアルキルフルオレンの交互共重合体の合成を行った。得られた高分子の発光特性を調べたところ、膜または凝集状態で効率的なエキシマー発光を示すことが分かった。このような新規高分子のβ層形成についても合わせて報告する。

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両末端にエチニル基を有する連結型[3]ロタキサンと両端にブロモ基を有するポルフィリン誘導体との薗頭共重合反応により、π共役鎖内に機能性官能基を有する分子ワイヤの合成を行い、機能性分子ワイヤの光学および物理特性について詳細に検討した。

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両端に重合点を有し、メチル化シクロデキストリンにより被覆されたπ共役分子を合成し、これをモノマーとしてナノ電極間で重合させ、被覆π共役ポリマーによる分子配線に成功した。

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星型やグラフトなどの種々の形態を有する含フッ素ビニルエーテルポリマーを、添加塩基を用いた含フッ素溶媒中でのリビングカチオン重合により合成した。得られたポリマーは種々の溶媒中で特異な温度応答挙動を示した。

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我々はジアリルマロネートの立体規則性環化重合による「くさび形ポリマー」の合成を報告している。その研究過程で、くさび部分にフェニレン基を導入すると、ポリマーが青白色の強いエキシマー発光を示すことを見出した。

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The novel metallo-supramolecular polymers were successfully synthesized via complexation of metal ions [ Cu(II), Pt(IV)] with new fluorine derivatized bis-1,10-phenanthroline ligand. This new polymer was characterized by UV-titration and AFM image. AFM proves that single long strands were formed in Cu(II) and Pt(IV) polymers. In addition, we revealed electrochemical behavior of Cu(II) polymer and electrochemical & photochromic properties of Pt(IV) polymer.

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Junction of dissimilar semiconductors is a hot issue in organic electronics. One remaining challenge would be to tailor a linear organic heterojunction at the nanoscale by dissimilar semiconducting molecular architectures precisely. Here we report the first success of this interesting example. A semiconducting organic heterojunction, consisting of electronically dissimilar graphite-like nanotubular segments, is formed by stepwise coassembly of two different molecular graphenes, and shows possible electronic communication over the heterojunction interface

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我々はこれまでに、低原子価チタン錯体とジアセチレン類との重合によりチタナシクロペンタジエン骨格を有するポリマーを合成し、これを主鎖型反応性高分子として用い、スズ、リン、硫黄、セレン等のヘテロ元素を含むπ共役ポリマーの合成を報告してきた。本研究では、本手法により得られたヘテロ元素含有ポリマーの蛍光化学センサーとしての応用の可能性を詳細に検討したので報告する。

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Aromatic amine-based reactive moieties were introduced into precursor polymer side chains by click postfunctionalization using Cu(I)-catalyzed azide-alkyne cycloaddition. Red and green colored polymers were obtained by the subsequent addition reactions of tetracyanoethylene (TCNE) and 7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane (TCNQ), respectively. Blue colored polymer was finally obtained by applying a positive voltage, resulting in aminium cationic radicals.

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側鎖にアルキニル基を有するポリメタクリル酸プロパルギルとビス(アジドメチル)ベンゼンの銅触媒によるクリック反応において、溶媒、および添加アミンの選択により、分子内-分子間反応を制御し、構造の異なるポリマーを得た。

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イソタクチックポリメタクリル酸メチルとシンジオタクチックポリ(α-クロロアクリル酸メチル)をアセトン中で混合したところ、ステレオコンプレックスの形成が認められた。

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親疎水鎖の連結点にジスルフィド結合を有する両親媒性液晶ブロック共重合体を合成した。得られたブロック共重合体薄膜をDTT / MeOH溶液に浸漬することによって、ジスルフィド結合を切断し、シリンダードメインを選択的に除去した。さらに、相分離界面への金属ナノ粒子の集積化を試みたので併せて報告する。

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主鎖に芳香環をもつ結晶性ポリエーテルと高分子電解質からなる両親媒性トリブロック共重合体を合成した。その合成過程の評価と得られたポリマーのミセル構築について報告する。

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側鎖にパーフルオロ基を有するビニルエーテルとオキシエチレン基を有するビニルエーテルからなるブロック共重合体をリビングカチオン重合により合成した。得られたポリマーは、水中及び有機溶媒中共にフッ素セグメントをコアとするミセルを形成し、両層間を移動した

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リビングカチオン重合により種々の温度応答性セグメントを持つ、ブロックポリマーや星型ポリマーを合成した。ポリマーの構造設計ないし種々のブロックポリマーを混合することにより、様々なタイプの温度応答性フィルムを作製した。

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鎖末端にα-フェニルアクリレートを導入したポリマーとリビングポリマーの結合反応を用いることで、両末端セグメントに分子量が異なる、あるいは異なるポリマー鎖を導入した非対称トリブロック共重合体の精密合成に成功した。

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新規二官能性1,1-ジフェニルエチレン誘導体を用いて3本鎖、4本鎖の非対称星型ポリマーを合成した。これにより、リビングアニオン重合では反応性の異なるポリスチレン、ポリ(2-ビニルピリジン)、ポリ(メタクリレート誘導体）を導入することに成功した。

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鎖末端と鎖中に異なる官能基を有するABブロック共重合体を利用することにより、反応性の違いから、選択的な官能基変換反応および高分子同士の結合反応とが可能となった。これらを組み合わせることにより構造の厳密に制御されたグラフト共重合体の精密合成に成功した。

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本研究では、様々な世代のポリエステルデンドリマーを合成し、ポリアニオンとして用い、ポリ(アミドアミン)デンドリマー、DNAとの三元複合化を行った。この複合体を用いて細胞導入実験を行った結果、遺伝子導入効率の向上が見られた。

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ハイパーブランチポリマーである分岐状ポリエチレンイミン（BPEI）の末端アミノ基に、2-イソプロピル-2-オキサゾリン（iPrOZO）のオリゴマー（PiPrOZO）を導入し、星型ポリマー（BPEI-b-PiPrOZO）の合成を行った。BPEIに対するPiPrOZOの導入率や鎖長を変え、星型ポリマーの構造と下限臨界溶液温度（LCST）との相関を調べた。

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リビングアニオン重合法とマクロイニシエーター法を併用した多分岐ポリスチレンの合成、及びその分岐鎖長の違いによる動的粘弾性への影響についてレオロジー特性測定を行った。

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Rh(nbd)Cl]2を用いて二つのヒドロシリル基を持つ末端アセチレンモノマーから付加重合と重付加を同時に用いてポリ(ハイパーブランチマクロモノマー)を合成し、主鎖と側鎖の重合度を制御した。得られたポリ（ハイパーブランチマクロモノマー）よりの膜を用い、気体選択透過性を測定し、化学構造と選択透過性の関係を考察する。

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主鎖を形成するモノマー（N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAM)、N-イソプロピルメタクリルアミド(NIPMAM)、N-n-プロピルアクリルアミド(NNPAM)）と側鎖を形成するマクロモノマー(アクリルアミド型またはアクリレート型のNIPAM及びNIPMAMマクロモノマー)と蛍光プローブモノマーとの共重合により合成した各種グラフト共重合体類の水溶液中における感熱応答挙動とポリマーが構築する微環境の比較検討を行った。また、グラフト密度の影響についても検討した。

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アニオン重合により末端スチレン型ポリアリルジメチルビニルシランマクロモノマーを合成した。また、このマクロモノマーのラジカル共重合によりグラフトコポリマーを合成し、その重合性について検討した。

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