抄録
高速炉燃料サイクルにおいて、性状・組成が均質で焼結性の高いMOX燃料粉末の作製が欠かせない。本研究では、硝酸水溶液中におけるウランおよびランタノイド(セリウム(Ce), ネオジウム(Nd), プラセオジウム(Pr), サマリウム(Sm), テルビウム(Tb)等)の超臨界水熱合成を実施した。得られた沈殿物をXRD,SEMにより評価した結果、超臨界水処理(400-500℃,30-40MPa)によって、3価のCe(NO3)3,Pr(NO3)3,Tb(NO3)3はそれぞれ4価のCeO2,PrO2,TbO2へ転換するが、同じ3価であっても、Nd(NO3)3はNd(OH3)3へ、Sm(NO3)は僅かなSm2O3とアモルファスへ転換され、イオンに応じて異なる酸化物が得られることが分かった。これらの粒径はいずれも1000nmオーダーであった。さらに、ナフチルエチレンジアミン吸光光度法を用いて、超臨界水処理後の溶液中における亜硝酸濃度の定量分析を行い、全ての溶液において10-3Mオーダーの亜硝酸が生成していることを見出した。これらの結果から、硝酸が酸化剤として働いている反応機構であることが示唆された。