機械学習を用いたOrbital-free密度汎関数理論計算手法の開発

抄録

Orbital-free密度汎関数理論（OF-DFT）では、原子・分子のエネルギーを軌道を用いず電子密度の汎関数で表す。我々は運動エネルギー（KE）項について、Kohn-Sham DFT（KS-DFT）計算で得た電子密度とKE密度の関係を機械学習で結び付けKE密度汎関数（KEDF）を構築する手法を開発した。機械学習により構築されたKEDF（ML-KEDF）は従来のあらゆるKEDFより小さい誤差でKS-DFTのKEを再現した。一方、ML-KEDFを用いてOF-DFT計算を行うには初期電子密度から基底状態の電子密度を決定する最適化計算が必要となる。本研究はこの計算を実装した。またこの計算で用いる、ML-KEDFの電子密度に関する微分で表される運動ポテンシャル（KP）を機械学習により構築する手法を開発した。幾つかの原子・分子に対し最適化された電子密度と全エネルギーの計算精度について検証を行った。