我々は、粘土-色素ハイブリッド膜中で、色素の分子変形が抑制されると分子レベルの三次の非線形光学定数の虚数部を起源とする二光子吸収断面積が増加することを見出した。二光子吸収断面積の増加が見られる粘土-色素ハイブリッド膜において、非線形光学定数の実数部も増加している可能性がある。そこで本研究では、粘土との複合化で分子変形が抑制される、または、粘土との複合化で分子変形が抑制されないハイブリッド膜の光第三高調波の挙動を調査した。その結果、二光子吸収断面積が増加するハイブリッド膜において、非線形光学定数の実数部の大きな増加が観測された。