Effects of Activated-carbon-supported Nickel on Catalytic Transfer Hydrogenation of Cellulose to Hydrocarbons in a Straight-chain Aliphatic Hydrocarbon Solvent

抄録

私達はセルロースからの炭化水素生成を目的とし，直鎖脂肪族炭化水素溶媒中におけるセルロースの接触水素化を検討してきた。 この炭化水素溶媒はアルコールのような水素供与性溶媒とは異なり，熱に対して安定であり，副反応を抑制する。また，溶媒とともに水素化触媒としてパラジウム活性炭（Pd/C）を用いることで，溶媒が保有する水素をセルロースから生成される含酸素化合物へ移行することが可能である。さらに，輸送燃料として使用できる化合物を溶媒としているため，セルロース由来の生成油（バイオオイル）との分離を必要としない。Pd/Cを使用すると高収率のバイオオイルが得られる一方，生成時のコスト上昇が避けられない。そのため，本論文では低コストの触媒選定のために，ニッケル活性炭(Ni/C) を使用したセルロースの接触水素化について検討した。Ni/Cを添加した溶媒中において，セルロースはC-O結合の切断が促進され，レボグルコサンや5-ヒドロキシメチルフルフラールが生成された。 また，Pd/Cと同様にNi/Cを使用することで溶媒からの水素移行が促進され，セルロース由来の炭化水素が生成された。ただし，反応温度400 °Cにおいて生成物は過分解し炭化水素ガスに，そして縮合により重質油に変換されたため，炭化水素収率が低下した。そのため，セルロース由来の炭化水素生成は反応温度350 °C付近で反応を行うことが好ましい。