再生可能なPt/Al₂O₃触媒を用いるフェノールの湿式酸化反応

抄録

1 wt% Pt/Al₂O₃触媒を用い湿式酸化によるフェノール除去を行った。バッチ式反応器による処理では初期濃度1000 mg/lのフェノールを60分でほとんど全て二酸化炭素と水に酸化することができたが，Pt/Al₂O₃触媒の劣化が起こった。種々のキャラクタリゼーションにより，活性の劣化は触媒表面への炭素質の堆積が原因であることを示した。TEM観察では，劣化したPt/Al₂O₃触媒にはフィラメント状の堆積物が白金粒子と結合している像や，白金粒子が堆積物に完全に埋まっている像が示された。XPS分析では炭素質堆積物として，湿式酸化の進行に伴い増大するもの（C₁），極大をもつもの（C₂，C₃），そしてC₂とC₃が極大値を示す時から観測されその後増加するもの（C₄）などの4種類が存在すること，また反応中にC₂とC₃の炭素質堆積物がC₄へと構造変化することが示された。TEM，EDX，XPSおよびTPO分析から，炭素質堆積は白金上に存在するものとアルミナ上の二種類存在し，白金粒子上の炭素質堆積物は担体上に移動することが示された。423 K，1.4 MPaで駆動するエアーリフト管を備えた連続流動床反応器による湿式酸化反応実験から，空気処理によりPt/Al₂O₃触媒上の炭素質堆積物が除かれ，活性が安定することが示された。