ムーンショット型研究開発事業「燃焼排ガス中に含まれる窒素酸化物からのアンモニア合成を可能とする触媒および触媒システム」特集号，総合論文
大過剰酸素と大量の水の共存下C3H6によってNOを選択的にNH3に還元するAg/TiO2触媒の開発
2026 年 69 巻 2 号 p. 76-90
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2026 年 69 巻 2 号 p. 76-90
本研究ではNOxをNH3に変換する（NOx-To-Ammonia: NTA）反応に活性な触媒を開発した。酸素除去やNO濃縮，水蒸気分離等の前処理なしで利用できるNH3合成技術の開発は，妨害ガス共存下でのNOの高選択的還元であり最も困難であるが，達成時には現行プロセスの大きな改善をもたらすと想定される。本研究ではC3H6を水素供給源とした。種々の活性金属，担体酸化物の中からAg，TiO2（ルチル）という組合せがC3H6-NTAに高い活性を示すことを見出した。Ag担持量が小さいところで高い触媒活性が得られ，エタノール中でAgを還元しながら担持する方法（ET法）を開発した。このET触媒は，高い初期活性を示したが，Agの凝集のため経時劣化した。そこで，TiO2（ルチル）担体にあらかじめNdを担持してからAgを担持する方法を検討した。Nd担持により直径約14 nmの細孔が担体上に新たに生成し，担持されたAgの触媒活性が安定した。最高NH3収率は88 %に達した。10 %酸素共存下という強い酸化雰囲気下で還元生成物であるNH3が選択的に生成する理由は，NH3燃焼温度がNH3生成温度よりもかなり高いためであることも解明した。担体上に吸着したNO3–がC3H6と反応してNH3を与えることを拡散反射FT-IRによって明らかにした。本研究により，NOを有害廃棄物からNH3生成のための原料に転換できることが明らかになった。
