抄録
高いプロトン伝導性を示す材料は，燃料電池などへの応用が可能であり，各方面で研究が進められている。発電効率や燃料多様化のためには200℃を超える温度域で燃料電池動作することが有効であるが，当該温度域で安定に高プロトン伝導性を示す材料はこれまでほとんど報告されていない。我々は，シリカ/アルミナ複合酸化物がブレンステッド酸点を有することに注目して，熱的・化学的耐久性に優れたプロトン伝導体の合成について検討をすすめている。シリカ/アルミナ複合酸化物のブレンステッド酸点については，Si-O-SiネットワークのSiの一部が3価のAlと同形置換することで，電荷補償として導入されるプロトン(Si-OH-Al結合)が重要であると考えられている。我々の研究においても第一原理計算からSi-OH-Al結合における架橋水酸基の共有結合性が末端シラノール基(≡Si-OH)より低いことが確認された。以上から高プロトン伝導性を得るためには，高濃度にSi-OH-Al結合を生成する必要があると考えられる。本研究では，酸-塩基反応に注目して，Si-OH-Alを高濃度に有する複合酸化物の合成について検討した。テトラエトキシシラン(TEOS)および塩化アルミニウム(AlCl3)を無水雰囲気で直接反応させることで，≡SiOR + =AlCl → ≡Si-O-Al= + R-Clで示す反応が進行し，SiとAlを効率的に交互に重合できると考えた。反応条件や得られた複合酸化物のプロトン伝導性について報告する。
