Cs修飾したCu/Ce_1−xZr_xO₂触媒による合成ガスから混合アルコールの合成

抄録

アンモニア水共沈殿-沸騰分解法でCu/Ce_1−xZr_xO₂を得て，含浸法でCsをCu/Ce_1−xZr_xO₂に導入することによってCsCu/Ce_1−xZr_xO₂触媒を調製した。調製したCsCu/Ce_1−xZr_xO₂触媒（Cs: 1 wt%; Cu: 20 wt%）を用い，T = 573 K，P = 3 MPa，H₂/CO = 2/1，GHSV = 2400 h⁻¹の反応条件において，高圧固定床流通式反応系で合成ガスから混合アルコールの合成を行った。CeO₂系化合物は還元性を有するため，CsCu/CeO₂触媒は工業触媒CsCu/ZnOより高いCO転化率を示した。CeO₂系化合物は酸素貯蔵能力を持つため，CsCu/CeO₂はCsCu/ZnOに比べて高級アルコール（C_{2 +}OH）を多く生成した。Zr^{4 +}イオンをCeO₂格子に導入することによって，セリア系化合物は還元性と酸素貯蔵能力が向上したため，CsCu/Ce_0.8Zr_0.2O₂はCsCu/CeO₂より高い高級アルコールのSTY（空時収率）を得た。CsCu/Ce_0.8Zr_0.2O₂触媒を用いた反応において，反応温度の上昇に伴ってCO転化率は向上したが，メタノールへの選択率は低下した。一方，573 KにおいてCsCu/Ce_0.8Zr_0.2O₂触媒は最も高い高級アルコールへの選択率を示した。さらに，CsCu/Ce_0.8Zr_0.2O₂触媒は高い反応圧力において，CO転化率や高級アルコールへの選択率が向上したことも分かった。