一般論文 −特集「熊本大会」−
CO2を含む合成ガスからの低温メタノール合成用Cu/ZnO触媒の物性に関わる異なるキレート剤の影響
2021 年 64 巻 5 号 p. 245-255
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2021 年 64 巻 5 号 p. 245-255
本研究に用いたナノ構造を有するCu/ZnO触媒は，安価な金属硝酸塩を原料とし，操作が簡単な固体反応法によって調製した。また，調製時に異なるキレート剤（クエン酸，ギ酸，シュウ酸）を添加することで，Cu/ZnO触媒の物性が変化することを明らかにした。構造解析の結果から，添加したキレート剤の種類によって焼成後の触媒のCuO結晶サイズ，酸素欠陥および表面組成が変化し，それによりCuO–ZnO相互作用および還元性が変化することが分かった。さらに，異なるキレート剤の添加は，還元後の触媒の比表面積，Cu0表面積，Cu結晶サイズ，およびXRDピーク強度に基づいて計算されたZnO（002）面とZnO（100）面の強度比（I(002)/I(100)）に大きな影響を与え，適切なキレート剤を使用した触媒はCO2を含む合成ガスからの低温メタノール合成の活性向上に効果的であった。この結果から，触媒構造と活性の相関関係，特にメタノールの空時収率（STY）とCu0表面積およびI(002)/I(100)との関係が明らかになった。シュウ酸で調製されたCu/ZnO触媒は，最も高いSTY値を示し，クエン酸とギ酸で得られた触媒のそれぞれ2.3倍と5.3倍であった。この優れた触媒性能は，Cu0表面積が大きい，比表面積が大きい，Cu結晶子サイズが小さいことに起因した。還元された触媒中のCuとZnOとの間の強い相互作用は，低温メタノール合成の触媒活性を向上させることが分かった。
