尿素による接触脱硝反応機構

抄録

アンモニア脱硝反応における還元剤としてのNH₃に代わる,常温で固体の還元荊を探索するとともに,最も実用性の高い尿素について反応機構を検討した。尿素((NH₂)₂CO),シアヌル酸((HNCO)₃),メラミン((NH₂CN)₈),ビウレット(NH₂CONHCONH,)を還元剤に選び,これらのMoO₃担持Tio,触媒による脱硝性能を,水蒸気,酸素,NOを含む模擬排ガスを用いて検討した。その結果250～450℃ において,いずれの還元剤を用いた場合にもNH₃と同等の脱硝性能を得た。実用上有望な尿素について脱硝反応機構の検討を進め,尿素1molに対しNO₂molが反応すること,反応には酸素が関与することが明らかとなった。また触媒上での尿素分解反応を調べた結果尿素は共存するH₂Oにより加水分解され,NH,とCO,を生じることを確認した。さらにFT-IRにより触媒表面吸着種を分析した結果,気化した尿素に接触させた触媒にはBrφnsted酸点上のNH₄⁺種が認められ,この触媒上にNOを流通させると消失した。以上から,本反応系においては,尿素の加水分解により生成したNH₃が触媒上のB酸点に吸着し,これがNOと反応することにより脱硝反応が進行するものと考えられる。