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ナノ反応場としての
分子集合体
の利用 : 水中の新しい有機合成化学(ナノ空間で機能する化学 4)

吉田潤一, 伊丹健一郎

化学と教育
2002年 50 巻 2 号 121-124
発行日: 2002/02/20
公開日: 2017/07/11

DOI https://doi.org/10.20665/kakyoshi.50.2_121

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親水基を導入すると通常水に溶けない有機分子が
分子集合体
をつくり水に溶けるようになる。このような
分子集合体
はナノ領域の反応場と考えることができ, その特異性を生かした利用がこれから重要になってくるであろう。本稿では, 着脱可能な親水基を導入することにより反応基質分子自身が
分子集合体
を形成すること, およびその
分子集合体
の中での反応が加速されることをDiels-Alder反応を例にして紹介する。
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水溶液中における新規二鎖型フッ素系アニオン界面活性剤
分子集合体
の観察

鷺坂将伸, Kyung Ok KWON, 酒井秀樹, 阿部正彦

色材協会誌
2001年 74 巻 2 号 63-67
発行日: 2001/02/20
公開日: 2012/11/20

DOI https://doi.org/10.4011/shikizai1937.74.63

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新規二鎖型フッ素系アニオン界面活性剤であるSodium 1, 2-bis (ω-perfluoroalkyldioxyethylenecarbonyl) -1-ethanesulfonate (nFS (EO) ₄) の水溶液中における
分子集合体
の形成が, 透過型電子顕微鏡による直接観察, 水溶性物質の保持効率,
分子集合体
の対イオン解離度などの測定により検討された。
その結果, いずれのnFS (EO) ₄の場合も, その濃度増加にともない, まず数十nm以下の
分子集合体
が形成した後, 数百nmの
分子集合体
や数μmの大きな
分子集合体
が形成した。これらのうち, 数百nm以上の大きな
分子集合体
はその内部に水溶性物質を保持できたことからベシクルであることがわかり, それはまた自発的に形成することもわかった。
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キトサン/カルボキシメチルセルロース系コンプレックスの吸水挙動

市川朝子, 吉川悦雄, 窪田英一, 中山博, 中島利誠

高分子論文集
1990年 47 巻 9 号 709-716
発行日: 1990/09/25
公開日: 2010/03/15

DOI https://doi.org/10.1295/koron.47.709

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キトサンと種々のエーテル化度のカルボキシメチルセルロースのギ酸水溶液から, ポリイオンコンプレックス膜を調製し, その吸水挙動について検討した. コンプレックス膜中のアミノ基とカルボキシル基のバランスが吸水性に重要な役割を果たし, それらが同数の場合に吸水性が極小となり, いずれかに比率が片寄ると増大し, 極端に異なる場合には自重の数百倍も吸水した. 浸漬水に電解質や非電解質を添加した場合, 低吸水性の組成のものは, ほとんど影響を受けないが, 高吸水性であったものは, 電解質の存在で吸水性が大幅に低下した. しかし, キトサンの比率が大の場合, 2価のカチオンによる低下はカルポキシメチルセルロース (CMC) の比率が大きいものほどは大きくなかった. 浸漬を繰り返すことにより膜中に残存する水溶性成分を除去することができるが, コンプレックス膜の組成は, ほとんんど変化しないことが示された.
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耐水性を有する光透過型インク受容層

吉本克彦, 吉村治, 加納重義

マテリアルライフ学会誌
2010年 22 巻 2 号 72-76
発行日: 2010/05/31
公開日: 2021/05/08

DOI https://doi.org/10.11338/mls.22.72

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ポリビニルピロリドンを含む透明なインク受容層をポリエステルフィルム上に調製した．この被記録材の350～800nmにおける吸光度は0.01未満であり，ほとんど吸収がみられなかった．被記録材を水に14日間浸漬したところ印刷したカラーパターンに大きな変化はなく，塗膜の剥離ならびに白化は見られなかった．また，促進耐候試験144時間でマゼンタを除くブラック，シアン，イエローの色保持率は50%以上であった．これらの耐性はメラミン-ホルムアルデヒド樹脂の自己縮合反応によるセミ相互貫入高分子網目構造（SIPN）の形成とカルボキシル基を有するモノマーのテンプレート重合によるポリマーコンプレックス形成による親水的かつ緻密なインク受容層の形成を示唆している．

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分子集合体

荒牧賢治

色材協会誌
2016年 89 巻 3 号 98-101
発行日: 2016/03/20
公開日: 2016/06/20

DOI https://doi.org/10.4011/shikizai.89.98

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界面活性剤の機能性は表界面への吸着と
分子集合体
形成による。界面活性剤の水中での濃度上昇とともにミセルやリオトロピック液晶が形成され，相平衡図中であらわすことが一般的である。界面活性剤濃厚系で形成されるリオトロピック液晶の構造はおもに界面活性剤の集合体中での充填形態によって決まる。非イオン界面活性剤であるポリ（オキシエチレン）アルキルエーテルではポリ（オキシエチレン）鎖の重合度を変化させると親水基間の反発力が変化しリオトロピック構造の変化が生じ，その構造変化は臨界充填パラメーターによって説明できる。リオトロピック液晶はメソ多孔体合成やDDSキャリアなどに用いることができる。また，希薄系で形成されるミセルの形状も親水基間の反発力に応じて変化する。とくにひも状ミセルと呼ばれる高分子鎖のように伸びたミセルは系の増粘をもたらし，DR剤や泡沫安定化剤などに利用される。
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レドックス活性基を有する非イオン性界面活性剤からなるミセルとポリアクリル酸との相互作用

竹岡敬和, 青木隆史, 讃井浩平, 緒方直哉, 渡辺正義

高分子論文集
1995年 52 巻 10 号 657-661
発行日: 1995/10/25
公開日: 2010/03/15

DOI https://doi.org/10.1295/koron.52.657

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レドックス活性基を有する非イオン性の界面活性剤であるα-ferrocenylundecyl-ω-hydroxy-oligo (ethylene oxide) は, ポリ (エチレンオキシド) 部分の分子量が600あまりしかないにもかかわらず, ミセル形成状態においてポリアクリル酸とコンプレックス形成することがわかった. pH測定から, 水素結合性コンプレックス形成率 (θ) は, ポリアクリル酸の濃度に関係なく0.8と高い値を示した. サイクリックボルタンメトリーの結果より, このような高いコンプレックス形性能は, 水素結合以外に疎水性相互作用が大きく関与していることがわかった. α-ferrocenylundecyl-ω-hydroxy-oligo (ethylene oxide) は, ミセル状態でポリアクリル酸とコンプレックスを形成していると考えられるため, 水素結合性相互作用と疎水性相互作用が協奏的に働くことにより, 高いコンプレックス形成能を示し, また, そのコンプレックス形成が電極反応にも反映された.
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ポリ (L-リジン) -ポリグルタミン酸混合系フィルムの吸水挙動

市川朝子, 荒木千佳子, 中島利誠

高分子論文集
1992年 49 巻 7 号 617-623
発行日: 1992/07/25
公開日: 2010/03/15

DOI https://doi.org/10.1295/koron.49.617

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ポリ (_L-リジン) (PL) とポリグルタミン酸 (PGA) の種々の組成比のポリイオンコンプレックスフィルムを60%ギ酸水溶液を溶媒として調製し, 得られたフィルムの吸水挙動などについて検討した. 水に浸漬した場合の吸水膨潤度はPL/PGAの繰り返し単位モル比が5/5の時, 最小値となった. 酸性溶液下では, PL含有量の増加に伴い, 値は増加したが, アルカリ性下では, PGA含有量の増加による顕著な値の増加はみられなかった. 浸漬液に電解質を加えた場合, 特に電解質として塩化カルシウムを用いた場合には, 3/7と1/9組成の吸水膨潤度は著しく低下した. IRスペクトルにより3/7, 5/5, 及び7/3組成で, 架橋結合形成に由来するとみられる新しい吸収が1630cm^-1にみられた. ¹³CNMRスペクトルにより, 5/5組成は, 50及び170ppmにおけるピークの半値幅が最も広く, PL/PGAコンプレックス間の架橋密度が大きく, 動きが拘束されていることが示された. DSCにより, フィルムに吸収された水の凝固, 融解点いずれもPL含有量の比率が増加すると高温となり, さらに3/7～7/3組成フィルムには, より多くの結合水の存在が示された.
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コレステローループルラン
分子集合体
と牛血清アルブミンとの相互作用に関する熱的研究

三井佳和, 児玉美智子, 西川雄大, 秋吉一成, 砂本順三

熱測定
1995年 22 巻 3 号 125-130
発行日: 1995/07/30
公開日: 2009/09/07

DOI https://doi.org/10.11311/jscta1974.22.125

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天然多糖プルランの100単糖当たりに1.7個のコレステロール基を導入した疎水化プルラン(CHP)は,水溶液中で
分子集合体
を形成し,それのヒドロゲル状中心部に水溶性タンパク質を取り込むことが明らかにされている。これに基づいて,本研究においては,CHP
分子集合体
と牛血清アルブミン(BSA)との相互作用を高感度恒温滴定型熱量測定,高感度示差走査熱量測定および円偏光二色性スペクトル測定から検討した。測定温度25℃での恒温熱量測定からは,CHP
分子集合体
へのBSAの取り込みは発熱現象を伴い,それはBSA1モル当たり-98kJのエンタルピー変化量(ΔH_b),8.5×10⁷M^-1の結合定数,11分子のCHPから構成された1つのCHP
分子集合体
に対してBSA1分子の飽和化学量論的当量によって特性化されることが示された。その他の測定からは,CHP
分子集合体
に取り込まれたBSAは,10%程度のヘリックス構造の減少を示し,100℃までの昇温においても熱構造転移を示さないことが明らかにされた。これらの結果より,本研究の反応はエンタルピー効果に基づき,これにはゲストBSAを取り込むことによってホストとしてのCHP
分子集合体
の構造変化が関係し,おそらくCHP糖鎖とこの親水性タンパク質との間での分子間水素結合形成が関与していることが示唆された。その結果,水素結合されたBSAは少なくとも温度100℃までに渡って熱的に安定化されることが考察された。
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無機超薄膜

諫山宗敏, 国武豊喜

高分子
1993年 42 巻 7 号 587
発行日: 1993/07/01
公開日: 2011/10/14

DOI https://doi.org/10.1295/kobunshi.42.587

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二分子膜構造を有する脂肪酸／界面活性剤
分子集合体
の調製

田口翔悟, 木村優太, 立花泰明, 山本拓司, 馬越大

化学工学論文集
2021年 47 巻 2 号 51-56
発行日: 2021/03/20
公開日: 2021/03/20

DOI https://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.47.51

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二分子膜構造を持つ非球形な
分子集合体
バイセルは，集合構造を利用した機能性膜材料への応用が期待される．本研究では脂肪酸oleic acid（OA）と界面活性剤CHAPSOから成るバイセルの調製を試み，原料組成がOA/CHAPSO
分子集合体
のサイズおよび膜物性におよぼす影響を検討した．動的光散乱法による測定の結果，OA/CHAPSO
分子集合体
のサイズはOAとCHAPSOとの組成比X_OA (=[OA]/（[OA]+[CHAPSO]））が0.3–0.7の範囲において22.5–135 nmで調整できることがわかった．また，これらの
分子集合体
の膜物性をLaurdanを用いた蛍光プローブ法で評価した結果，0.3≤X_OA ≤ 0.7では不均一な二分子膜構造の形成を確認できたので，バイセルの形成が示唆された．さらに，OA/CHAPSO
分子集合体
の分散安定性は対イオンとしてNa⁺を添加することで向上した．

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フェニルボロン酸エステルを用いた動的
分子集合体
の設計

*川崎浩由, 豊瀬泰司, 荒木孝司

基礎有機化学討論会要旨集（基礎有機化学連合討論会予稿集）
2008年 2008 巻 C06
発行日: 2008年
公開日: 2009/05/18

DOI https://doi.org/10.11494/kisoyuki.2008.0.362.0

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近年可逆的共有結合により作られる動的
分子集合体
に関心が集まっている。今回フェニルボロン酸とトリオール化合物のエステル化反応を用いて動的
分子集合体
を設計した。二官能性のフェニルボロン酸誘導体と二官能性のトリオール化合物は溶媒中で速やかに
分子集合体
を形成する。この
分子集合体
の構造解析を行なったところ、環状分子や非環状オリゴマーが形成していることがわかった。
分子集合体
の構造はエステル結合のエンタルピー項だけでなく、分子構造の自由度や系の乱雑さによるエントロピー効果の影響も強く受けるため、濃度や温度条件の変化によっても構造変化が確認された。今回大環状分子、及びゲル化剤の設計を紹介する。
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光記録材料

神野正文

表面科学
1986年 7 巻 3 号 283-287
発行日: 1986/08/01
公開日: 2009/11/11

DOI https://doi.org/10.1380/jsssj.7.283

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Tris (1, 10-phenanthroline) Rhodium (III) is incorporated in the interlayer space of clay mineral, which has layered structure, by ion-exchange intercalation. This intercalation compound shows the strong absorption band around the visible region when irradiated with UV-light in the presence of triethanolamine. The spectral change is caused by the photoreduction of organometallic complex ions fixed in the interlayer spaces and the reduced species remain stable after the irradiation. A new type of optical memory can be made with this compound in the form of thin film. X-ray photoelectron spectroscopy proved to be a suitable method to observe a topochemical behavior of the intercalation process as well as to detect the reduced state of interlayer species directly.
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21世紀を指向する学問:非線形ダイナミクス

吉川研一

表面科学
1996年 17 巻 6 号 302-307
発行日: 1996/06/10
公開日: 2009/08/07

DOI https://doi.org/10.1380/jsssj.17.302

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多種類の化学物質からなるシステムの状態は,一般的には「自由エネルギー最小の原理」によっては決まらず,過去の時間的経過(履歴)が重要である。長鎖DNA分子の折り畳まれ方が操作手順(時間的順序)により異なることを例にあげて,操作手順がどのように系の最終状態(定常状態)の決定に関わるのかを説明する。そして,化学反応系では,一般に著しい非線形特性が内在していることを解説する。非平衡下,「詳細釣合の原理」は成立しなくなることを示し,この「詳細釣合」の破れる条件を知ることが,「時間的リズム」や「空間パターン」の発生,さらには,「スカラー的な化学反応から,ベクトル的な仕事を直接取り出すことのできる系」の設計にもつながることを述べる。まとめとして,非平衡開放系において,非線形特性を活用することが,“生物らしさ”を示す化学システムの創造にとって本質的な意味を持つことを強調する。
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ラングミュア・ブロジェット膜の構造と物性

黒田新一, 池上敬一, 杉道夫

日本物理学会誌
1988年 43 巻 12 号 921-928
発行日: 1988/12/05
公開日: 2008/04/14

DOI https://doi.org/10.11316/butsuri1946.43.921

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ラングミュア・プロジェット膜 (LB膜) は, 水面上に形成した単分子膜を固体基板上に移しとったものである. その始りは古く1930年代にさかのぼるが, エレクトロニクス等への応用を目ざした人工的な
分子集合体
の作製法として最近ふたたび注目を集めている. LB膜上に形成される
分子集合体
は, 単結晶系とは異なった新しい物性発現の可能性を秘めている. 最近のLB膜の物性研究について, メロシアニン色素LB膜の例を中心に紹介する.
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分子の情報表現と不斉分子識別(光学活性の化学)

宮田幹二

化学と教育
2001年 49 巻 8 号 468-471
発行日: 2001/08/20
公開日: 2017/07/11

DOI https://doi.org/10.20665/kakyoshi.49.8_468

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分子をつくるには共有結合,
分子集合体
をつくるには非共有結合が関与する。これは, 「分子情報の創成と表現」の概念と結びついて, 「共有結合を用いて分子情報をつくり, 非共有結合を用いてこの情報を表現する」という普遍的な考えにたどりつく。核酸や蛋白質のような生体高分子に限らず, 不斉炭素を含む鎖は情報を担う分子である。このような分子は, 様々な方法で入れ物(器)をつくり, 他の分子を捕捉する。この過程は分子情報の表現に相当する。不斉分子として胆汁酸ステロイドを用いると, 不斉な
分子集合体
をとおして, 不斉分子識別のおこる仕組みを解明することができる。
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分子組織体における励起エネルギー移動

ピコ秒蛍光分光による解析

山崎巌, 玉井尚登

レーザー研究
1987年 15 巻 11 号 974-982
発行日: 1987/11/28
公開日: 2010/02/26

DOI https://doi.org/10.2184/lsj.15.974

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Excitation energy transfer in restricted molecular geometries has been studied with vesicle surface, Langmuir-Blodgett monolayers and multilayers and a biological antenna pigment system. Picosecond time-resolved fluorescence spectra and decay curves revealed time behaviors of the excitation transfer characteristic of two-dimensional and stacking architectures. Distribution of guest molecules forms Fractal or Fractal-like structures in artificial molecular assemblies.
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橋かけポリウレタンアイオネンの合成と物性

寺田貴子, 平岡教子, 横山哲夫

日本ゴム協会誌
1992年 65 巻 4 号 233-240
発行日: 1992年
公開日: 2007/07/09

DOI https://doi.org/10.2324/gomu.65.233

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高い水膨潤性を持ち, かつ, 膨潤状態でも優れた力学特性を保持できるポリウレタン(PU)エラストマーを得る目的で, プレポリマー法により種々のPUアイオネンを合成した. まず, ポリ(オキシテトラメチレン)グリコール(PTMG)とポリ(オキシエチレン)グリコール(PEG)の混合ポリオールに, 4,4′-メチレンビス(フェニルイソシアナート)(MDI)をNCO/OH=2/1(モル)で反応させ, NCO基末端プレポリマーを合成した. 次いで, ジメチルアミノエタノールをNCO/OH=2/1(モル)で反応させ, アミノ基末端プレポリマーを得た. 最後に, N,N,N′,N′-テトラメチル-1,6-ジアミノヘキサン(THD)及び1,6-ジブロモヘキサン(DBH)を種々のモル比で反応させた. 純水に対する膨潤比とゲル分率の値より, PTMG/PEG=6/4及び7/3, THD/DBH=1/1.5の配合比のPUアイオネンが, 本目的に沿った. そこで, 6/4及び7/3のポリオールのブレンド比について, アイオネン含有量が異なる三種の試料を合成し, 広角X線回折, 偏光顕微鏡観察, 小角光散乱, 示差走査熱量測定, 動的粘弾性及び引張特性に基づいて物性に及ぼす構造の影響を検討した.
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水環境系におけるナノ物質抽出分離をもたらす刺激応答性界面活性剤ゲルの有効性

伊村くらら

オレオサイエンス
2020年 20 巻 9 号 431-437
発行日: 2020年
公開日: 2020/09/08

DOI https://doi.org/10.5650/oleoscience.20.431

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界面活性剤が形成する
分子集合体
は，可溶化や分散といった作用を通じて，ナノ物質の運搬および保持の用途に広く用いられてきた。近年では，界面活性剤に類する構造を持つ分子の自己集合によって得られる「低分子ゲル」が注目を集めており，これを用いたナノ物質の回収が報告されている。このようなゲル化剤として働く界面活性剤に，pHや温度，光といった外部刺激に対する応答作用を組み入れると，ナノ物質回収における機能が拡張される。そこで，界面活性剤ゲルを利用した新しいナノ物質回収法の一例として，pH応答性を示す界面活性剤C16CAのゲル状
分子集合体
を用いた抽出分離に関する研究を紹介する。両イオン性を示すC16CAが等電点付近で形成するゲル状
分子集合体
は，貴金属ナノ粒子および有機色素分子を効果的に抽出する。貴金属ナノ粒子に対しては，粒子表面でC16CAによる保護膜が形成され，さらにこれがゲル状
分子集合体
と複合することで高効率かつ高安定なゲル抽出がもたらされる。有機色素分子の抽出においては，pHに応答したゾル－ゲル転移を経由することで，ゲル状
分子集合体
内部への分子包接がおこる。包接抽出による色素回収量が
分子集合体
の内部でのC16CAとの相互作用に強く依存し，分子識別がもたらされることについても述べる。

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逆ミセルを移動相に用いる高速液体クロマトグラフィーによるダンシルアミノ酸の光学分割

井原俊英, 保母敏行

分析化学
1993年 42 巻 12 号 845-851
発行日: 1993/12/05
公開日: 2009/06/30

DOI https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.42.12_845

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移動相中に存在させた逆ミセルの内水相に,銅(II)-L-プロリン錯体を添加することで,順相系のHPLCにおいてキラル配位子交換による光学分割を実現した.シリカゲルカラムを用いてダンシルアミノ酸の光学分割を行ったところ,疎水性の高いフェニルアラニンやロイシンなどで良好な分離が得られた.光学分割能は逆ミセルの内水相中の錯体濃度やpHに依存し,又,その分離度はカラム温度が高いほど向上した.更に,逆ミセルの濃度やサイズが保持能及び光学分割能と密接な関係があることを明らかにした.
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脂質
分子集合体
の物理化学

宮嶋孝一郎

ファルマシア
1991年 27 巻 11 号 1139-1142
発行日: 1991/11/01
公開日: 2018/08/26

DOI https://doi.org/10.14894/faruawpsj.27.11_1139

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