ケイ酸塩メルト（ガラス）における炭酸塩の化学種：ab initio計算と NMR測定からの新しい知見

抄録

CO₂のケイ酸塩メルト／ガラスの性質へ及ぼす効果を理解するには、その溶解機構の解明が必要不可欠である。CO₂は、分子CO₂ と炭酸塩イオン(CO₃²⁻) の形でメルト中に溶け込んでいることが知られている。しかし、CO₃²⁻ はどのようにメルト構造に取り込まれているのか、ネットワーク構造へどのような影響をもたらすかは良く分かっていない。本研究ではab initio計算（振動周波数、¹³C化学シフトテンソル）及びのCO₂を含む異なったケイ酸塩組成の急冷ガラスの多核種NMR測定を行なった。計算から、振動周波数と¹³C化学シフトテンソルは共にCO₃^2-の局所構造に敏感であるが分かった。実験データは、CO₃²⁻は重合度の低いメルトでは主にネットワークと繋がっていないfree CO₃²⁻として、重合度の高い組成では２つのSi/AlとつながるネットワークCO₃²⁻ として存在することを示唆する。