NiおよびCo系金属間化合物触媒を用いたメタンのCO₂リフォーミング

抄録

メタンのCO₂リフォーミングに対するNi系およびCo系金属間化合物の触媒特性について研究した。アーク溶融法により，混合時の組成に対応した単一相の金属間化合物を調製した。粉末状に粉砕した金属間化合物を触媒として，1073 KにおいてメタンのCO₂リフォーミング反応を行った。NiおよびCo粉末より高い初期活性を示したのはTa，HfおよびScとの化合物であった。これらの触媒の安定性を明らかにするため，コーク生成が起こりやすい低温（923 K）で反応を行った。Ni系化合物においては，Ni₇Hf₂，NiHfおよびNiHf₂が高いCO₂転化率を維持した。しかし，これらNi-Hf系化合物上にはかなり多量のコークが蓄積していること，およびその一部はフィラメント状のコークであることが明らかとなった。また，エチレンの水素化に対する活性がNiと同程度であることから，Ni-Hf系化合物では化合物表面がNi微粒子とHf種に相分離していることが示唆された。Co系金属間化合物の中では，Co₂ScとCoHf₂が安定した転化率を示した。エチレン水素化活性が低いことから表面での相分離はなく，化合物相が保たれていると考えられる。コーク生成量がより少ないCoHf₂は100時間の反応においても高い転化率を維持した。CoHf₂はメタンのCO₂リフォーミングに対し，コーク生成が少ない安定な触媒であると結論した。