¹²⁹Xe NMRによるMo/Al₂O₃脱硫触媒の解析

抄録

脱硫触媒上の活性サイトを分析する新たな手法を開発するため，ゼオライト細孔構造の有力な解析法である¹²⁹Xe NMR（nuclear magnetic resonance）のMo/Al₂O₃触媒への適用を検討した。Mo/Al₂O₃触媒の¹²⁹Xe NMRスペクトルを測定したところ，Al₂O₃表面上に若干存在するミクロ孔内を運動するXeのピークが1種類観測された。このピークの化学シフトδをNMR測定時のXe吸着量N に対してプロットした結果，硫化されたMo/Al₂O₃触媒ではδの非直線的な変化が現れた。この結果は，Xeが表面上のMo種と電子的に強く相互作用していることを示している。さらに，Xeと触媒表面との衝突に主に依存する項δ₀を，プロットの理論式へのフィッティングにより算出した。その結果，Mo量の増加に伴いδ₀は大きくなった。この結果は，Xeの運動が表面上のMo種によって阻害されていることを示している。硫化温度が上昇した場合でも，同様にδ₀は大きくなり，XPSによるMoの硫化の進行度とほぼ一致した。このことは，δ₀が表面上でのMoS₂微結晶の形成状態に敏感であることを示している。すなわち，¹²⁹Xe NMRがMo/Al₂O₃触媒上のMoS₂微結晶の形成状態を分析しうる有力な手段であることが示唆された。