酸素過剰雰囲気下におけるエチレンによるNO選択還元反応

コバルトアルミネート, 酸化コバルトとアルミナの役割

抄録

酸素過剰雰囲気下でのエチレンを還元剤に用いたNO選択接触還元反応 (C₂H₄-SCR) 中でCoAl₂O₄, Co₃O₄とアルミナの役割を明確にするために, CoAl₂O₄, Co₃O₄, CoAl₂O₄-Al₂O₃触媒, およびCo₃O₄を含まないCo/Al₂O₃の4種類の触媒を用いて, C₂H₄-SCR, NO+O₂反応およびC₂H₄+O₂反応を行った。CoAl₂O₄はAl₂O₃よりNO+O₂反応 (Co/Al₂O₃上のC₂H₄-SCRの開始反応) に対して高活性を示し, Co₃O₄よりC₂H₄+O₂反応 (C₂H₄-SCRの副反応) に対して低活性であった。800°Cで焼成したCoAl₂O₄-Al₂O₃触媒は, C₂H₄-SCRにおいてCoAl₂O₄とAl₂O₃の物理混合触媒, および500°Cで焼成したCoAl₂O₄-Al₂O₃触媒より高い活性を示した。これはCoAl₂O₄-Al₂O₃触媒中のCoAl₂O₄粒子とAl₂O₃粒子の接触界面でのお互いの協力作用が大きな要因であることを示唆する。Co/Al₂O₃上にあるCo₃O₄を選択的に除去した結果, そのC₂H₄-SCR活性は向上した。これはCo₃O₄がC₂H₄-SCRを抑制していたこと, Co/Al₂O₃上に残ったCoAl₂O₄が活性種として働くことを示唆する。したがって, 800°Cで焼成したCo/Al₂O₃の高い活性はγ-Al₂O₃表面でのCoAl₂O₄の生成に起因すると考えられる。