石油学会年会・秋季大会講演要旨集

特別講演

最近の石油資源情勢―ロシア・中国・イラン情勢を交えて

須藤繁

セッションID: S01
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.1.0

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受賞講演

[受賞講演-野口記念賞]

新規ダウンフローリアクターを用いた高過酷度流動接触分解プロセスのサウジアラビアでの実証研究

藤山優一郎

セッションID: S02
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.2.0

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高過酷度流動接触分解はプロピレン等のライトオレフィン類を増産するためにFCCを発展させたプロセスであり、プロピレンを効率よく生産するための触媒，反応条件，およびダウンフロー型リアクターなどの新規な要素技術から成る。日本-サウジアラビアの共同研究により開発が進められ、サウジアラビアに建設された30B/D規模の実証化装置の運転研究を通してプロピレン収率20mass%以上の高い性能が確認された。

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[受賞講演-技術進歩賞]

製油所余剰汚泥削減プロセスの開発

藤本尚則, 渡辺圭太郎, 渡辺幸一, 小堀寿浩, 刀禰文廣

セッションID: S03
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.3.0

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改質した硫黄を用いた新規コンクリートの開発

伊藤研二, 茶谷正明, 上原淳, 刀禰文廣

セッションID: S04
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.4.0

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はっ水処理活性炭を用いた硫酸副生型排煙脱硫装置の開発

川村和茂, 宮澤章

セッションID: S05
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.5.0

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間接法ジメチルエーテル製造プロセスの商業化

三井敏之

セッションID: S06
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.6.0

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東洋エンジニアリングは、既存の自社技術である高性能水蒸気改質触媒及びラジアルフロー型メタノール合成反応器を持つメタノール合成と独自に開発した触媒を用いるDME合成を組み合わせた間接法DMEプラントを開発し、世界に先駆けて中国で2基（世界最初の燃料用及び世界最大規模）の燃料用商業DMEプラントが稼動した。更に2基が2007年後半に稼動見込である。またこれらの実績を基に大型DME製造プラント技術を確立した。

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[受賞講演-学会賞]

接触改質プロセスにおける酸化亜鉛系吸収剤を用いた気相塩素除去技術の開発

藤原薫, 二宮貴之, 高瀬経義, 塩谷靖

セッションID: S07
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.7.0

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メタン資化細菌を用いるメタンからメタノールの生産

大倉一郎

セッションID: S08
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.8.0

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生体触媒を利用して二酸化炭素とメタンをともにメタノールに変換した。この系は１）太陽エネルギーを用いる水の分解、２）水素を還元剤とする二酸化炭素からのメタン生産、３）メタンの部分酸化によるメタノールの生産、から成り立っている。特にメタンからメタノールの変換には修飾メタン資化細菌を用いた。シクロプロパノール処理によりメタノールデヒドロゲナーゼの選択的阻害を行い、これによりメタンからのメタノール生産を達成した。

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有機配位子を利用するゾルゲル法触媒調製技術に関する研究

水上富士夫

セッションID: S09
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.9.0

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精製技術

ボロン添加CoMo/Al₂O₃触媒のチオフェンHDS反応に及ぼすクエン酸添加効果

ウスマン , リナルディニノ, 清水香奈, 金治晋太郎, アルダラマカリダ, 久保田岳志, 岡本康昭

セッションID: A01
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.10.0

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CoMo/Al₂O₃触媒へのボロン添加によりCo-Mo-S (psuedo) TypeIIが形成することを以前明らかにした。しかし、Co-Mo-S (psuedo) TypeIIの形成にも拘らず、HDS活性は大きくは上昇しなかった。これは、MoS₂の分散性の低下による。本研究では、クエン酸添加したMo/Al₂O₃およびMo/B/Al₂O₃触媒を調製し、クエン酸添加効果を検討した。クエン酸添加により活性が大きく増加することが明かとなった。Co(CO)₃NOを用いたCVD法を用いてMoおよびCoへの影響を明らかにした。

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高圧反応雰囲気にさらされたNiMo系水素化脱硫触媒のin-situ Ni K-edge EXAFS測定

浜辺雄輔, 鈴木彦太郎, 小泉直人, 山田宗慶

セッションID: A02
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.11.0

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水素化脱硫触媒の劣化に関してはこれまでにいくつかの要因が提案されている。その中の1つにCo-Mo-S相やNi-Mo-S相からのCo、Niの相分離があるが、これは活性相の分解を意味する。しかし、水素化脱硫反応中にCoやNiが相分離することをin-situ 測定によって示した研究はこれまでに報告されていない。本発表では高圧反応を行うことのできるin-situ XAFSセルを試作し、水素化脱硫反応後の触媒のNi側の微細構造を調べた結果を報告する。

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ゾル-ゲル法によるアルミナ担持コバルト-モリブデン触媒の調製とジベンゾチオフェンの水素化脱硫反応

石原篤, 愛葉未奈, 橋本忠範, 那須弘行, 水谷洋, 水谷喜弘, 湯本貢

セッションID: A03
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.12.0

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アルミニウム-sec-ブトキシド (ASB)、モリブデン酸アンモニウムおよび硝酸コバルトを用いて、ゾル‐ゲル法によりアルミナ担持コバルト-モリブデン触媒を調製した。これらを用いてジベンゾチオフェン（DBT）のHDSを検討した結果、コバルトとモリブデンを別々に担持することにより、従来の含浸法や市販のコバルト-モリブデン触媒よりも高活性な触媒が得られた。

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水素化脱窒素反応におけるMo系触媒へのリンの添加効果

銭衛華, 香川雄作, 櫻井誠, 亀山秀雄, 池田浩幸, 安部聡

セッションID: A04
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.13.0

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減圧軽油、特に常圧残渣にポルフィリンのような大分子含窒素化合物が含まれており、これらの化合物の反応性や他の窒素化合物の除去への影響の解明は減圧軽油または常圧残渣の新規水素化処理触媒の開発に欠かせない。そこで、リンを添加した新規水素化脱窒素触媒NiMoP/Al₂O₃を調製し、ポリフィリンの水素化脱窒素反応を行い、ポリフィリンの水素化脱窒素反応機構の解析を行なった。また、触媒のキャラクタリゼーションを行い、触媒の水素化脱窒素活性に及ぼすリンの添加効果を検討した。

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白金担持ピラードクレイ触媒の水素化脱硫活性に与える触媒調製法の影響

岩本博之, 神田康晴, 小林隆夫, 上道芳夫, 杉岡正敏

セッションID: A05
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.14.0

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　種々の白金化合物(白金前躯体)を用いて白金担持Al-ピラードクレイモンモリロナイト(Pt/Al-PILM)触媒を調製し、チオフェンの水素化脱硫(HDS)反応に対する活性を検討した。その結果、白金前躯体の種類によりHDS活性は著しく異なり、白金アセチルアセトナトを白金前躯体としたPt/Al-PILM触媒のHDS活性はCoMo/Al₂O₃触媒の活性を大きく上回ることがわかった。また、Pt/Al-PILM触媒のXRDパターン測定を行った結果、白金粒子が高分散している触媒ほど高いHDS活性を示すことが明らかとなった。

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白金担持シリカ系触媒の水素化脱硫活性に与える前処理条件の影響

中村琢, 神田康晴, 小林隆夫, 上道芳夫, 杉岡正敏

セッションID: A06
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.15.0

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塩化白金酸水溶液を用いて調製したPt/シリカ系触媒(Pt/SiO₂およびPt/MCM-41)のHDS活性に及ぼす前処理条件の影響について検討した。その結果、未焼成のPt/SiO₂およびPt/MCM-41触媒を昇温硫化すると著しく高い活性を示し、この活性はCoMo/Al₂O₃触媒よりも非常に高いものであった。このように、Pt担持シリカ系触媒のHDS活性は、触媒を昇温硫化することによって高活性化できることがわかった。

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種々の貴金属(Pd-Pt)触媒の芳香族水素化活性 -アロマフリーソルベント製造用水素化触媒の開発-

紺野博文, 高橋信也, 青木優子, 壱岐英, 畑山実

セッションID: A07
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.16.0

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軽油留分中に含まれる芳香族分を1%以下に低減しうる貴金属触媒を開発し、非芳香族溶剤（ノンアロマソルベント）製造のための芳香族水素化プロセスとして実用化した。このような触媒系は原料油性状の影響を大きく受ける。Pt－Pdを活性金属とした水素化触媒系において、原料油中に含まれる硫黄分が50 ppm以下の低濃度となる領域での貴金属組成および担体の水素化活性への影響について検討を行った。

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複合触媒によるノルマルパラフィンの分解・異性化

伊藤亨亮, ジャンフィ, 浅岡佐知夫

セッションID: A08
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.17.0

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担持金属、ナノポーラス酸化物およびゼオライトの3種類の触媒成分を複合化させることによって、長鎖のノルマルパラフィンを骨格異性化、異性化マイルド分解、あるいはイソブタンまで異性化分解する反応の選択性を自在にコントロールすることができる。この3成分のあいだでの反応中間体の迅速な移動が選択性支配のキーとなる。また、各成分間の界面が重要な意味を持っている。

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C4留分の二量化によるイソオクテン製造技術の開発

濱松辰雄, 森北孝志, 木村信啓

セッションID: A09
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.18.0

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当社ではC4留分を選択的に二量化してイソオクテンを製造する技術を開発し、現在商業生産を開始している。本技術では従来とは異なった概念の新規リン酸担持触媒を開発し、その高い二量体選択性から簡便で安価な設備とすることに成功した。また、開発触媒は従来の固体リン酸触媒では不可能であった触媒再生が可能である。得られたイソオクテンはリサーチオクタン価が１００以上と高い。蒸留性状も芳香族化合物と同等であるため、ガソリン留分から芳香族を抜き出して化学品とすることも出来る。

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固体酸化剤を用いた酸化脱硫技術の検討

井上健太, 圖師丈裕, 小林宏充, 仁藤浩久

セッションID: A10
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.19.0

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酸化脱硫技術は、水素化脱硫技術に比べて分解が困難なアルキル化ジベンゾチオフェン類の難脱硫性化合物を効果的に除去できる可能性を有しているため、燃料油の新規超深度脱硫技術として期待できる。今回、4,6-ジメチルジベンゾチオフェンを含有させたモデル軽油、モデルガソリンについて固体酸化剤である過酸化尿素とこれを活性化させる固体触媒を組み合わせた系で処理検討を行った結果、処理後の全硫黄成分が<0.01ppmまで低減できる事が判明した。

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XAFSによるCo-Mo硫化物触媒上でのセレノフェン水素化脱セレン反応機構の解析

久保田岳志, 伊藤正貴, 岡本康昭

セッションID: A11
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.20.0

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セレノフェンHDSe反応後の触媒のCo-Mo硫化物触媒のCo K吸収端XAFSの経時変化と硫黄原子の移動度について検討した。CVD-Co/MoS₂/Al₂O₃触媒について、HDSe反応におけるSe交換量Se/Coに対してセレノフェンHDSe反応後の触媒のCo K吸収端EXAFS解析から得られたCo-SおよびCo-Se配位数をプロットした結果、反応の進行と共にCo-Se配位数は単調に増加し、Co-Se配位数は減少した。

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環境

[受賞講演-論文賞]

地球潮汐を利用した貯留層モニタリング手法

佐藤光三, 藤田圭吾

セッションID: A12
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.21.0

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[受賞講演-奨励賞]

新規金属酸化物系NOx除去触媒の開発と作用機構の解明

清水研一

セッションID: A13
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.22.0

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[受賞講演-野口記念奨励賞]

COを還元剤とするNO選択還元触媒の開発

羽田政明

セッションID: A14
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.23.0

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[受賞講演-野口記念奨励賞]

¹²⁹Xe‐NMRを用いた石油精製触媒の構造解析

萩原和彦

セッションID: A15
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.24.0

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ミクロ多孔体の分析法である¹²⁹Xe NMRを、超安定YゼオライトやCoMo系脱硫触媒などの石油精製触媒の構造解析に応用した。その結果、熱処理による超安定Yゼオライトの構造破壊は、VがNa⁺など塩基性物質と共存することによって著しく促進されることが判った。一方、CoMo系脱硫触媒に関しては、¹²⁹Xe NMRのピークが触媒表面上のCoの状態に敏感であることを見出した。この結果は、¹²⁹Xe NMRがCo-Mo-S相の解析に有用であることを強く示唆している。

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バイオケミカルズ，リスク管理

リスクベース管理のための光ファイバ型設備モニタリング手法の検討

町島祐一, 斉藤義弘, 白井武広, 布谷勝彦

セッションID: A16
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.25.0

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石油精製プラントにおける設備の高経年化と老朽化損傷の顕在化が指摘されている。それに伴ってリスクベース設備管理、なかでも判断基準となる経時データの信頼性が強く求められている。筆者らはオンラインモニタリング技術開発に取り組んでおり、耐腐食性・防爆性・絶縁性・耐熱性・広範囲性に優れた光ファイバ式モニタリングシステムの各種装置への試験的な適用を実施している。振動、アコースティックエミッション、歪み、温度、圧力等、最近の検討内容を報告する。

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へテロポリ酸触媒を用いたフルクトースの脱水反応

清水研一, 魚住梨江, 薩摩篤

セッションID: A17
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.26.0

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バイオマスの化学原料への変換の観点から、フルクトースの脱水反応による5-ヒドロキシメチル-2-フルアルデヒド（HMF）合成が注目されているが、反応に高温あるいは長時間を要する問題がある。本研究では修飾ヘテロポリ酸触媒を用いて、減圧下でフルクトースからHMFへの脱水反応の検討を行ったところ、120℃、20minでHMFを高収率(79%)で得られることを見いだした。副生する水の除去により、HMFの加水分解反応が抑制されたものと考えられる。

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セルロース系バイオマスからの糖化反応

柴田智弘, 銭衛華, 国眼孝雄

セッションID: A18
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.27.0

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化石資源の少ない日本では、木質系バイオマスをエタノール変換し燃料としての使用が期待される。木質系バイオマスはコーン、さとうきび等のバイオマスと比べて反応効率が悪く、前処理、糖化反応方法を探索・改善することが課題となる。本研究では雑草や稲わら等のバイオマスを酸処理し、酵素セルラーゼにより効率良く糖化反応を促進させることを目的とした。バイオマスの糖への転化に影響する酸処理の温度、時間等の反応条件、固定化セルラーゼの固定化方法などを検討した。

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リモートプラズマ法を用いたセルロースの転換反応

伊東信治, 小林基樹, 尾上薫

セッションID: A19
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.28.0

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これまでに、バイオマスを原料としてマイクロ波プラズマ反応を行うと、合成ガス（H₂，CO）が選択的に得られるという知見が得られている。この反応では、1)熱的（結合を緩める）効果と、2)活性種（低分子化する）効果の2つが明確である。本発表では、活性種効果に着目し、反応に用いるガス種を反応性ガスと不活性ガスを用い、活性種効果がセルロースの分解に及ぼす影響について検討および考察を行った。

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植物油のオゾン処理による炭化水素の生成とその評価

國澤香織里, 十時義明, Lim Kokkuan, 古賀進也, 古賀弘美, 加藤茂, 里川重夫, 小島紀徳

セッションID: A20
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.29.0

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植物油（パームステアリン）のオゾン処理による生成物の分析を、GC/MS、FT/IR、NMRを用いて行った。原料中の脂肪酸成分は減少し、低沸点成分（主に炭素数11～17の炭化水素と微量のアルデヒド、ケトン、遊離脂肪酸）の生成が認められた。従来のメチルエステル化法と異なりグリセリンの副生を伴わずに直接原料から炭化水素を含む低沸点成分が生成することから、オゾン処理が新たなバイオディーゼル燃料の製造法として期待される。

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改質反応

ペロブスカイト型酸化物を担体としたメタン水蒸気改質反応における担体中の格子酸素の役割

浦崎浩平, 井上涼太, 関根泰, 松方正彦, 菊地英一

セッションID: B01
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.30.0

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これまでに我々が報告してきた、ペロブスカイト型酸化物を担体としたNi触媒を用いたメタン水蒸気改質反応では、担体中の格子酸素が反応に関与することで、活性および安定性が向上すると考えられる。本研究では、格子酸素の役割について、過渡応答の測定により検討したところ、反応場において、ペロブスカイト表面が酸化還元サイクルを形成し、格子酸素によるメタン酸化反応が進行し、これにより失われた格子酸素が水により再生されるサイクルが進行することが分かった。

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Ni触媒上のメタンの酸化リフォーミング反応における微量貴金属表面修飾効果―ホットスポット生成抑制とバイメタル微粒子の構造―

冨重圭一, 角茂, 向中野侑哉, 国森公夫

セッションID: B02
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.31.0

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逐次含浸法により調製した貴金属/Niバイメタル触媒は，メタンの酸化リフォーミング反応において高い触媒活性とホットスポット生成抑制効果を示した。この貴金属表面修飾により，Niの還元性および耐酸化能が向上し，酸素が存在する反応場においても，金属状態を維持でき，燃焼反応と同時に改質反応も進行できるようになったため，ホットスポットの生成が抑制されたと考えられる。

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Ni-Sb/ZrO₂触媒を用いるエタンの酸化的脱水素反応

崎谷一貴, 中村健一, 池永直樹, 三宅孝典, 鈴木俊光

セッションID: B03
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.32.0

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エチレンは工業的にナフサの熱分解反応により製造されているが、省エネルギーの観点からエタンの酸化的脱水素反応が注目されている。当研究室では、Ni(25 wt%)/ZrO₂触媒が高い活性を示すと報告した。より高い活性を得るために様々な第三成分の添加を検討し、Sbを2.1 wt%添加することで、反応温度500 ^oCにおいて高い活性を維持しながら二酸化炭素生成を抑制すること(転化率29.5 %、CO₂選択率33.9 %、C₂H₄選択率61.9 %)を見出した。

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メタン部分酸化反応に対するNi/Perovskite触媒の担体の影響

宍戸哲也, 森嶋玲菜, 吉永裕介, 長谷川貞夫

セッションID: B04
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.33.0

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各種Ni/Perovskite触媒をメタン部分酸化反応に適用した。SrTiO<sub/>3，BaTiO<sub/>3，CaTiO<sub/>3，LaAlO<sub/>3を担体とした場合，高いメタン転化率，合成ガス選択率を示したが，反応中の触媒層温度分布は担体であるPerovskiteの種類によって違いが見られた。この触媒層温度分布の違いは，担体自体の燃焼活性および各Perovskite担体上でのNi種の状態の差異によることが示唆された。

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[受賞講演-論文賞]

ニッケル触媒上でのメタンの分解によるカーボンナノチューブと水素の合成

永易圭行, 中山哲成, 倉澤俊祐, 岩本伸司, 矢ヶ崎えり子, 井上正志

セッションID: B05
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.34.0

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熱重量分析装置を用いて、ニッケル触媒によるメタン分解反応を検討した。グリコサーマル法によって得られたジルコニアにニッケルを担持した触媒は、多量の炭素生成を示した。反応温度400～680℃では、反応温度の増加とともにメタンの分解反応速度も増加したが、700℃以上の温度域では反応温度の上昇とともに分解反応の初速度は減少した。生成した炭素のTEM観察の結果これらはカーボンナノチューブであることを確認した。またラマン測定の結果から高温で生成したカーボンナノチューブほど結晶性が良いことが示唆された。反応に用いるメタンに水素を共存させた場合、触媒が失活するまでの時間が長くなり、反応ガス中の水素濃度が上昇するほど炭素生成量も増加した。これらの結果より、ニッケル触媒によるメタン分解反応で、触媒活性がある時間維持した後、急激に失活する理由は、触媒層内の水素分圧の低下が触媒表面におけるグラファイト層成長を助長するためと結論した。

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石油化学

ブテンの水和酸化用触媒の開発

河村智志, 西口宏泰, 永岡勝俊, 滝田祐作

セッションID: B06
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.35.0

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ゼオライト触媒を用いて1-ブテンの水和酸化反応活性について調べた。H-Y型ゼオライトおよびそれを脱アルミしたUSYの活性が高かった。水和酸化以外に異性化、オリゴメリゼーション、クラッキングが進行した。Naで部分被毒した触媒の生成物の解析から水和酸化と異性化は弱酸点で、そのほかの反応は強酸点で進行することがわかった。弱酸点のみを有する触媒の調製が選択的水和酸化には必要であり、その設計を行った。

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触媒膜を利用したフェノール合成における反応器温度分布の影響

清和也, 佐藤剛史, 伊藤直次

セッションID: B07
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.36.0

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パラジウム膜は水素を原子状に解離し透過させる特徴を有する。この解離水素を化学反応に応用することでこれまでにない化学プロセスの構築が可能となる。例えば、ベンゼンからフェノールの一段合成は革新的な化学プロセスとして期待できる。本研究では、パラジウム触媒膜を用いて、パラジウム膜を透過した解離水素と酸素によりフェノールの一段合成を試みた。

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Pd水素透過膜を用いた芳香族化合物の水酸基導入反応における助触媒効果

佐藤剛一, 濱川聡, 水上富士夫

セッションID: B08
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.37.0

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これまでパラジウム水素透過膜を利用した芳香族化合物への直接水酸基導入反応を検討し、ベンゼンからフェノール、トルエンからクレゾールの合成などを報告してきた。本反応では、アルミナ多孔質支持体上にパラジウムを蒸着したメンブレンを用い、透過した解離水素によって酸素を活性化し直接水酸基を導入する。今回、支持体の細孔内に助触媒成分を担持し、パラジウムとの協働効果によって活性の向上を試みた結果を報告する。

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CaTiO₃系酸化物微粒子を用いた酸素透過メンブレンリアクターによるメタンの部分酸化反応

星靖, 濱川聡, 盧金鳳, 伯田幸也, 林拓道, 井上朋也, 佐藤剛一, 水上富士夫

セッションID: B09
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.38.0

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天然ガスの新規変換システムの開発を目指して、酸素の選択分離と触媒反応を同時に行う複合プロセスである酸素透過メンブレンリアクターの提案を行ってきた。本発表では、超臨界水により超微粒子合成した混合導電体を膜材料として用い、その酸素透過性能と電気化学的特性を評価し、メタンの部分酸化反応への影響について検討した。

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シングルサイト光触媒を利用して調製したナノ合金触媒によるH₂O₂ の合成

三浦祐生, 森浩亮, 大道徹太郎, 片山巌, 山下弘巳

セッションID: B10
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.39.0

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ゼオライトやメソポーラスシリカの骨格に組み込んだ孤立四配位Ti種(シングルサイト光触媒)はユニークな光触媒特性を示す。このTi含有ゼオライトやTi含有メソポーラスシリカを担体に用い、触媒調製過程で紫外線を照射して光励起したTi種上に他種金属カチオンを固定化させる光析出法は、高分散超微粒子合金触媒の調製に強力な手段である。本手法により調製したPd-Au合金は水素、酸素から過酸化水素合成に高い触媒活性を示した。

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Au/チタノシリケート触媒と水素透過メンブレン反応器を組み合わせて用いるプロピレンの直接エポキシ化によるプロピレンオキサイド合成

三村直樹, 宋朝霞, 張小明, 吉宗美紀, 坪田年, テッド大山, 藤谷忠博

セッションID: B11
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.40.0

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金/チタノシリケート触媒はプロピレンを水素+酸素混合ガスを酸化剤としてエポキシ化しプロピレンオキサイドを合成する触媒として知られているが、水素+酸素混合ガスの爆発限界から、反応効率を高めるために酸化剤の分圧を高めることは危険であった。本発表では、水素透過膜を用いたメンブレン反応器を用いることにより、水素と酸素を触媒直前まで膜を隔てて供給することが可能になり、危険性を低減させ、さらにPO生成速度の向上、水素有効利用率の向上効果を得ることが出来たので報告する。

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酸触媒反応

金属／固体酸二元機能触媒上でのn-ヘプタン骨格異性化反応の反応ルート

常山和之, 大西隆一郎, 神谷裕一, 奥原敏夫

セッションID: B12
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.41.0

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n-ヘプタンの骨格異性化反応により生成する分岐ヘプタンは、環境に優しいクリーンガソリン基材である。しかし、本反応が分子内炭素移動による単分子機構か、二量化・炭素移動・分解を伴う二分子機構のどちらで進行するのか明らかでない。そこで本研究では、1-¹³C-n-heptaneを使い、反応生成物の¹³C分布や水素圧の生成物選択性に与える影響を調べ反応機構の解明を試みた。

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金属-固体酸触媒によるメチルシクロヘキサンからのジメチルペンタン類の2段階合成

神谷裕一, 杉井武, 大西隆一郎, 服部英, 奥原敏夫

セッションID: B13
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.42.0

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メチルシクロヘキサンの骨格異性化ー水素化開環によるジメチルペンタン類合成を、金属ー固体酸触媒を用いて検討した。Ir/H-BEAによる1段法プロセスの最大収率は18%であった。骨格異性化を進行させるPt/H-BEAと水素化開環を進行させるIr/Al₂O₃を物理混合した1段法プロセスを検討したが、収率は20%に留まった。一方、Pt/H-BEAとIr/Al₂O₃を別々の反応器に充填した二段法プロセスでは、最大収率30%でジメチルペンタン類が得られた。さらに、後段反応器触媒を異性化能も有すIr/H-BEAとすると、収率は32%に達した。

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アルカリ土類カチオン交換Yゼオライトの酸性質と触媒活性

野田敬之, 鈴木克生, 片田直伸, 丹羽幹

セッションID: B14
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.43.0

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CaおよびMgカチオン交換Yゼオライトの酸性質をアンモニアのIRMS-TPD法で測定し、さらにオクタン分解活性を測定して、活性と酸性質との相関性を検討した。また、量子化学的計算（DMol3）を行って、酸性質を検討した。Caの場合、カチオンがソーダライトケージ中に安定化し、この影響でスーパーケージ中のBrønsted酸点強度が強まり、オクタン分解のTOFが増大すると結論した。

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ニートDTO反応用ZSM-5触媒の組成最適化

小俣光司, 山崎裕一郎, 渡辺裕輔, 児玉教佑, 山田宗慶

セッションID: B15
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.44.0

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ジメチルエーテル（DME）から低級オレフィンを合成するDTO反応が注目されているが、工業化のためには高濃度（ニート）DMEを原料とするニートDTO 反応用ゼオライトの開発が必要である。当研究室では調製時にB、Pを添加したH-Ca-ZSM-5（M: 添加元素）触媒が本反応に有効なことを見出している。本発表では、触媒寿命を改善するために添加量、Si/Al比などを最適化した。

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パラキシレン選択的合成のためのシリカ蒸着ZSM-5触媒：前処理条件の検討

冨永健之介, 丸岡悟史, 後藤雅弘, 片田直伸, 丹羽幹

セッションID: B16
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.45.0

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ゼオライトZSM-5前処理条件が選択性に及ぼす影響を調べた。アンモニウム型を真空排気してCVD処理した場合（in situ）には、試料によらず蒸着シリカ濃度に依存して細孔入口径が制御されたが、マッフル炉で焼成したあとCVD処理した場合（ex situ）には、試料による差が認められた。前処理の何がこのような結果をもたらすかを検討した。

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触媒調製

Ti含有シリカナノ粒子の合成と応用

横井俊之, 渡邉亮太, 辰巳敬

セッションID: B17
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.46.0

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塩基性アミノ酸の存在下Si(OCH₂CH₃)₄ (TEOS) の加水分解、重縮合反応により、極めて規則的に配列した単分散シリカナノ粒子を合成することができる。このシリカナノ粒子は様々な分野への応用が期待され、その一つとして触媒としての応用が挙げられる。そこで本研究ではチタノシリケートに代表される酸化触媒と同様にシリカ骨格中に高分散したTiを含有したシリカ粒子を合成することを試みた。

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液相還元選択析出法と気相還元選択析出法の各担持触媒調製法の原理と実際

吉永勝己, 村松淳司, 高橋英志, 山本勝俊

セッションID: B18
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.47.0

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本研究室では全く新しい触媒調製法、液相還元選択析出法を開発したが、その原理は前駆錯体の選択的吸着と固体表面上での不均一核生成・成長によるものである。これを気相系に応用し、気相中で基板表面上に選択的にナノ粒子を析出制御することを目的とした、全く新しい気相還元選択析出法の開発・研究を行った。その結果、前駆金属錯体の吸着とそれに引き続く還元剤吸着による錯体の還元、表面上での二次元核生成・成長をいうステップを経ることにより、チタニア薄膜表面へのニッケルナノ粒子の担持に成功した。

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層状シリケートPLS-1の層間シリル化とその吸着特性

稲垣怜史, 辻内翔, 窪田好浩, 辰巳敬

セッションID: B19
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.48.0

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本研究ではCDO型ゼオライトの前駆物質である層状シリケートPLS-1に層間シリル化処理し，その物質の吸着特性について評価した。結果，層間シリル化処理により層間が拡張した新規ゼオライト構造を得ることができた。またシリル化処理中にテンプレート分子が層間から除去され，シリル化直後にミクロ孔が空洞となった構造体が得られることがわかった。さらにこのシリル化直後の構造体はベンゼンなどの有機分子を多量に吸着することが可能であることを見出した。

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[受賞講演-奨励賞]

環境触媒の高性能化を目指したゼオライトの合成・修飾

小倉賢

セッションID: B20
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.49.0

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資源逼迫の状況から石油化学分野における触媒の役割が益々重要となっている。グリーンプロセスが推奨されていることもあり，ゼオライトが触媒として有用であることに変わりはない。ゼオライトはしかし，その剛直さがしばしば欠点となり，結晶内部や触媒活性サイトへの拡散に適さない場合がある。そのため，現在では大孔径，超大孔径をもつ新規ゼオライトの合成，ナノサイズのゼオライト粒子の合成，メソポーラスゼオライトの合成が主に研究対象となっている。　本研究で目指したものは，分子サイズの細孔をもつゼオライトへ良好な分子拡散性を示すメソ孔を付与することによって触媒性能を向上させることである。方法としては，_丸1_ゼオライト結晶内部へメソ孔を形成させる，_丸2_メソ多孔体の細孔壁をゼオライト性にする，の２通りが考えられる。本公演では，主に酸触媒としてのゼオライト利用の観点から，演者らのこれまでの研究を総括する。

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[受賞講演-奨励賞]

複合化による新しいゼオライト系物質の合成に関する研究

山本勝俊

セッションID: B21
発行日: 2007年
公開日: 2007/07/17

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2007.0.50.0

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ゼオライトのような多孔質材料は、規則的な細孔構造、広い表面積を持つため、触媒や吸着剤として広く利用されてきた。これらの多孔質材料を、複合化を通じて高機能化、多機能化できれば、その適用範囲をさらに広げることができるため、これら多孔質材料をベースにした新しい複合物質の合成が近年盛んに行われている。本発表では、新しいタイプのゼオライト系複合物質の合成、及び新しい複合化手法の開発について紹介する。

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