軽水炉(LWR)から高速増殖炉(FBR)への移行期において、種々の不確定要因に柔軟に対応できる燃料サイクルシステムを考案した。本システムにおける枢要技術であるリサイクル原料の一時貯蔵施設において、万一の除熱性能喪失事象に対する臨界安全性を評価した。

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三菱重工_(株)_は革新的燃料サイクル技術の一つとして、超臨界直接抽出法を用いた使用済燃料の処理システム(Super-Direx)の提案を行ってきた。今回、LF移行期の検討をふまえて改良したシステム(Super-Direx+)について、その内容と今後の課題点について報告する。

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使用済燃料から回収したウラン製品には、ごく微量のU-232が含まれており、このU-232の娘核種であるBi-212、Tl-208がγ線源となり、貯蔵容器表面の線量率を上昇させる。また、ウラン粉末は吸水性を持っており、臨界安全上、含水率を基準値以下に保つ課題もある。 本件は、貯蔵期間の異なる12基のウラン製品貯蔵容器から回収ウランを採取し、Bi-212、Tl-208の含有量を把握すると共に、ウラン製品貯蔵容器の線量率測定しBi-212、Tl-208の含有量と線量率との関係について報告する。 また、長期貯蔵中のウラン製品の含水率の変化についても報告する。

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ウラン酸化物貯蔵施設の増設にあたり、臨界安全管理方法として減速度管理を導入することを踏まえて、その安全性を評価・確証するために、加速試験によりUO3充てん層の含水率分布を模擬し、貯蔵期間中における製品UO3 粉末の吸湿特性について評価した。

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ウラン酸化物貯蔵施設の増設にあたり、臨界安全管理として減速度管理を導入することを踏まえて、ウラン酸化物貯蔵容器の密封性能の評価試験を基にUO3粉末への吸湿モデルを構築し、長期貯蔵時におけるUO3粉末の吸湿量を解析した。その結果、UO3粉末の含水率が核的制限値を越えることはないことが示され、安全性評価の妥当性を確認した。

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再処理工場の分析技術の簡素化・向上、核種分離用の抽出装置の開発を目的とし液々向流遠心抽出装置の開発を行っている。二重円筒の円環部に水相（連続相），有機相（分散相）を向流で流し，内筒回転によって連続相にTaylor-Couette 渦列を発生させることで安定した油水向流が形成できた。D2EHPAによるZnの抽出試験の結果、18cmの液々接触部に対してTaylor-Couette流れでも3～5段の抽出理論段数が得られたが、更に少量の安定剤を伴うエマルジョン流れの形成によって10段以上の高度分離に成功した。

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放射能等による溶媒劣化を避けるため、シャットダウン時において溶媒を工程内から排除する必要がある。フラッシュアウトの運転の操作性の観点からは、ドレインライン等の液抜き構造の採用が考えられるが、閉じ込め性の観点等から遠心抽出器には採用していない。したがって、液抜き構造に頼らず、抽出器の運転により溶媒を押し出す操作(溶媒フラッシュアウト運転)について確立する必要がある。本報告では、ホット工学試験施設に適用を予定している工学規模の遠心抽出器を用い、溶媒フラッシュアウト運転に関する運転データの取得を行った。

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核燃料再処理工程において，溶解溶液中ヨウ素追い出し工程及びプルトニウムイオンの酸化にNOxを用いる。従来は硝酸と亜硝酸ナトリウムの反応等でNOxを発生させていたが，硝酸廃棄物の処理が問題となっていた。本報告では，この問題を解決するために開発した圧力スイング式吸着法(PSA法)により，脱硝塔オフガスからNOxをリサイクルさせる設備に関する工場試験（出荷前確認試験）の結果について報告する。

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核燃料再処理工程において，従来法に変わる圧力スイング式吸着法を用いたNOxリサイクルシステムの開発を行った。本報告では，六ヶ所再処理工場における厳しい環境下にある原料排ガスからの水分高濃度除去及びNOxガスの高効率分離が可能である事の実証試験結果について報告する。

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高度化沈殿法再処理システムにおける、Uの約70％を選択的に沈殿させる第1沈殿工程－濃縮工程－残りのU及びPuを共沈させる第2沈殿工程からなる一連のプロセスについて、使用済燃料溶解液を用いた試験を実施し、UおよびPuの挙動を把握した。

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選択的沈殿能を持つピロリドン化合物を用いた簡易再処理システム開発の一環として、沈殿剤の候補となる各種ピロリドン化合物(N-ネオペンチル-2-ピロリドンなど)とウラニルイオンとの反応によって生成した沈殿について、熱天秤及びガスクロマトグラフ型質量分析装置を用いて熱分解挙動を調査した。また、その結果に基づき、ウラン(VI)－ピロリドン化合物沈殿からの沈殿剤の気化分離・再利用手法および同沈殿の燃料化手法について検討を行った。

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高度化沈殿法再処理システムにおける沈殿剤の再利用に関し、U(VI)-ピロリドン系沈殿物からの沈殿剤成分の回収法として、加熱による気化分離法について検討した。その結果、沈殿剤成分の殆どを劣化させることなく回収できる見通しが得られた。

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沈殿法再処理システムにおける沈殿処理後の高レベル廃液処理用として、沈殿剤と同様にピロリドン化合物であるポリビニルポリピロリドン吸着剤の各種金属イオンに対する吸脱着挙動について検討したところ、U(VI)を主要なFP金属から完全に分離できることが明らかとなった。

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冷却期間の短い（約600日）「常陽」照射済燃料を用いた晶析試験を実施し，短半減期FP核種のDFを評価した。その結果について報告する。

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不燃性、低毒性およびオゾン破壊係数ゼロを実現したハイドロフルオロカーボン（HFC）を用いた、安全な核燃料再処理のプロセスの検討を進めている。酸濃度、TBP濃度に対する分配係数の変化より、HFC-TBP系の抽出機構がドデカンーTBP系とはやや異なることが判明した。本研究では、γ線照射による抽出能の劣化の検討を行った。

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テトラドデシルジグリコールアミド（TDdDGA）を用いる金属抽出において、析出物（クラッド）が生成し、多段抽出の円滑な運転に問題であることが分った。ヒドロキシエチルエチレンジアミン三酢酸と過酸化水素を硝酸に添加することで、Zr, Pdの抽出を抑えることに成功した。

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バッチ抽出試験で得たデータとプロセスシミュレーション計算結果を基に、ミキサセトラを用いたTDdDGAによる多段抽出試験を多元素共存の模擬高レベル廃液を供給液として実施した。錯形成剤として添加したHEDTAの働き等により、良好な分相状態が得られ、希土類元素(Y, La, Nd, Eu)は想定どおり抽出分離された。

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新規配位子であるTPENの疎水化誘導体について、溶媒抽出プロセス構築のために必要な基礎データの検討を進めた。プロセス設計上重要な抽出速度について検討した結果、ドデシル基を有するTDdPENでは、ニトロベンゼンを有機溶媒とした抽出系において数分以内に分離係数100以上を示し、遠心抽出器による利用が可能であることが明らかとなった。また、溶媒抽出において使用する有機溶媒については、側鎖が炭素数8以上のアルキル基である誘導体はドデカンへの溶解性を示したことから、選定の幅が著しく広がったと考えられる。現在、溶媒抽出プロセスへの適用性の確認を進めている。

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高速炉を基軸とする新しい燃料サイクルの開発を目指した先進オリエントサイクル開発の一環として，3級ピリジン型樹脂による分離プロセス技術の構築を目指し，樹脂をメタノール／塩酸，硝酸系で用いる際の基礎熱化学特性を把握するための試験を実施した．

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高速炉を基軸とする新しい燃料サイクルの開発を目指した先進オリエントサイクル開発の一環として、3級ピリジン型樹脂による分離プロセス技術の構築を目指し、樹脂／メタノール／塩酸・硝酸系におけるグラムスケール加熱試験を行い熱的安全性評価を行った。

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TODGA／SiO₂-P吸着材及びR-BTP／SiO₂-P吸着材の安全性に関して、耐酸性、耐放射線性、耐熱性を評価する試験を行った。R-BTP／SiO₂-P吸着材は高硝酸濃度条件において化学的安定性が相対的に低いことを確認した。

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FaCT研究の一環として，使用済燃料溶解の高効率化を目指した研究を進めている。今回，使用済燃料のせん断長さを短くする事による効率化への影響を調べるためのホット試験を行い，比較的高い濃度の溶解液も効率的に得られる結果を得たので，その結果について報告する。

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高速増殖炉サイクル実用化研究開発（FaCT）において、高速炉燃料の溶解機器として回転ドラム型連続溶解槽の開発を進めている。高濃度溶解液を得るために、せん断工程において短尺せん断化及び粉体化を目指している。しかしながら、粉体化することで装置内での急激な溶解反応による圧力上昇が懸念される。そこで、二酸化ウランペレット及び粉末を使用し、溶解反応時の装置内圧力及び流量の関係を確認し、溶解槽内での圧力上昇を評価した。

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パルスフィルタ中のPu/Cm比評価を目的に、溶解槽から採取されたスラッジ中のPu/Cm比を測定するためのPu, Cm分析方法を確立し、PWR燃料処理時の溶解槽洗浄液中のスラッジ及び溶液（ろ液）のPu, Cｍ測定を行った。また、両者のPu/Cm比について検証し、計算値との比較も実施した。

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東海再処理施設の清澄工程で使用しているパルスフィルタのエレメント(ろ材)は、スラッジにより目詰まりが生じる。ろ過速度、逆洗性能に優れ目詰まりしにくいろ材を開発するため、既存の粉末金属焼結型のろ材に代わる積層金網焼結型等のろ材のろ過性能試験を実施した。

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沸騰硝酸中におけるZrの応力腐食割れの発生条件を明らかにすることを目的とし、電位を制御した定荷重引張試験を電位、荷重および硝酸濃度を試験パラメータとして実施した。

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新たな複合溶製技術により、超高純度オーステナイト・ステンレス鋼を開発した。C、P、S、B等の不純物元素を添加した試料を作製して、粒界腐食と不純物元素量の相関性を調べた。不純物元素を添加しない試料では、粒界腐食は観察されなかったが、不純物元素を添加したものでは、粒界腐食が観察された。得られた結果の回帰分析より、粒界腐食と不純物元素量の関係式を求め、粒界腐食に及ぼす不純物元素の影響度を推定した。

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再処理機器において電気防食を実施するため、基礎的な検討を行った。酸化剤（バナジウム）を添加した硝酸水溶液中（再処理模擬液）における防食効果などについて検討した。

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高速炉燃料再処理施設（先進湿式法を採用した再処理施設）における経済性を考慮した合理的な機器設計及び建家配置設計に資するため、種々の臨界安全対策について貯槽類の制限寸法の変化を指標としてその特性を検討した。評価体系は、集合体、U/Pu混合溶液、Pu溶液とし、形状としては、円筒、平板、円環等を対象とし、Gd中性子吸収材の使用、燃焼により生成するFPの中性子吸収効果、Pu富化度の変化、臨界管理上の形態の違い、制限濃度臨界安全管理への変更等を考慮した場合の効果について検討し、その特性を把握した。高速炉燃料再処理施設の貯槽類の制限寸法を拡大する方策としては、Gd中性子吸収材の使用と燃焼により生成するFPの中性子吸収効果を考慮することが有効であるという結果を得た。また、Pu同位体組成の違いによる影響として、臨界設計条件とする核分裂性Pu及びPu240割合によって制限寸法を拡大できることが分かった。

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ナノ空間を用いた核種分離システムの開発を行っている。本研究では、カーボンナノチューブを吸着剤として用い、三価アクチノイドと三価ランタノイドとの分離を試みた。

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ナノ空間を用いた核種分離システムの開発を行っている。本研究では、活性炭などの炭素材料を用い、三価アクチノイドと三価ランタノイドの分離を試みた。

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本研究では、ピリジンジカルボキシアミド（PDA）を抽出クロマトグラフ法に適用し、３価アクチノイドとランタノイドとの分離を試みた。

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セシウムに対して選択的吸着性を示すモリブドリン酸アンモニウム担持シリカゲルを調製した。さらに、高レベル放射性廃液中のセシウムに関して、AMPへの選択的吸着性を評価するためのデータを得た。

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種々の吸着剤による高レベル廃液からの発熱性核種の分離固定化法を検討している、本発表では、原子力機構及び先進オリエント連携機関における新規複合吸着剤の研究概要を紹介し、無機交換体としてのタンタル酸塩によるCsの分離特性について述べる。

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使用済燃料中には非放射性のモリブデンが多量に含まれており、ガラス固化体への高レベル廃棄物の含有における量的制限因子となっている。そこでモリブデンを回収して有効利用すると共に廃棄処分のコスト並びに環境負荷低減に資するを目的としている。本報告では、高レベル廃液からのモリブデンの回収のためピリジン樹脂を用いたイオン交換法を適用すべく、その基礎となる分配係数をバッチ試験で求めると共にクロマトグラフィで評価した。また、モリブデンと共に振舞う可能性のあるジルコニウムの吸着挙動についても調査した。

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高レベル放射性廃棄物中に含まれるSe-79分析の迅速化を目的として，陽イオン交換基をもつ多孔性ディスクを作製し，核分裂生成物の分離性能を評価した。高レベル廃液の模擬溶液を用いて，主要な妨害成分であるGdを迅速に除去できることを確認した。

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光照射によって化学物質を新たに加えることなく目的金属を分離回収する低排出型分離プロセスについて検討している。アゾ基を有するBis[2,2’]dipyridinyl-6-yl-diazene (BDPDA)を用いることで、異なる波長の光を照射することにより、cis体で目的金属の抽出、trans体で逆抽出を行うことができ、光照射による抽出プロセスの制御に成功した。本研究では、白金族の分離回収を対象に光応答抽出技術の適用可能性を明らかにした。

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処理プロセスから発生する低レベル廃液中の硝酸ナトリウムを還元剤および触媒を用いた方法により炭酸ナトリウムまたは水酸化ナトリウムに塩転換し、イオン選択膜を利用した電気透析法によってナトリウムを放射性核種から分離・回収するプロセス開発を進めている。本報告では、アルカリ溶液を用いた場合のナトリウム回収について、長時間連続運転を実施し、ナトリウムを安定に回収できることを確認した。

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ガラス溶融炉の運転に伴う耐火物の腐食に関する体系的な整理を行うため、運転後の耐火物について、調査を行っているところである。

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ケイ酸エチルを原料とするゾルゲル法により模擬高レベル放射性廃液のガラス固化し、特性評価から課題となるプロセスの改良を行った。

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高レベル放射性廃液のガラス固化溶融炉の長寿命化を図る目標温度分布を設定し，それらの実現性を小型炉試験装置による実験で評価した。

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ウラン廃棄物の金属溶融の際に発生する溶滓（スラグ）には、ウランが蓄積され濃度レベルの高い二次廃棄物になる可能性があることから、このスラグを酸溶解処理することにより不溶解残渣中のウラン濃度を極低レベルまで低減できることを確認した。

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水蒸気改質処理法による天然ウランで汚染したＴＢＰ/n-ドデカン廃溶媒約3000Lの連続処理試験を実施し、所定のガス化性能（廃棄物ガス化率等）及び安定した燃焼特性（燃焼温度等）を維持できることを確認した。

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PWR原子力発電所においては、蒸気発生器等の大型機器取替え工事が実施されている。これらの工事で発生した大型機器は放射性廃棄物として、現在、サイトに保管されている。本発表では、大型機器の内、取替え蒸気発生器を処理する際に必要となる伝熱管の除染方策について紹介する。

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ヒドラジンとパラジウム-銅担持活性炭触媒を用いる高濃度硝酸ナトリウム水溶液中の硝酸イオンの還元分解において、触媒に第3の金属を添加することによって触媒寿命が延びることを見出した。触媒寿命に及ぼす添加金属種の影響を調べた。

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現在、標準委員会原子燃料サイクル専門部会LLW放射能評価分科会で議論されている日本原子力学会標準「余裕深度処分対象廃棄物の放射能濃度決定方法の基本手順(仮称)」では、余裕深度処分対象廃棄物の放射性核種は放射化による生成が主体であることから、放射化計算を用いた放射能評価手法が検討されている。本発表では、理論計算法を利用した評価手法のうち、換算係数を用いる場合の考え方について述べる。

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日本原子力研究開発機構から発生する低レベル放射性廃棄物の処分に際しては、廃棄体の品質を保証するために多種多様な廃棄物データが必要であるとともに、安全かつ合理的な廃棄物処理・処分とするためには、その検討の前提として正確かつ的確な廃棄物データが求められる。これらのニーズに資するために、廃棄物の発生から処理・処分までの廃棄物に係るデータを一元的に管理するシステム（廃棄物管理システム）の開発を行うこととし、当該システムの概念検討を実施した。 まず、検討の前提条件を整理した上で本システムに必要となる具体的機能を抽出し、廃棄物管理システムの全体概念を構築するとともに、本システムで管理すべきデータ項目について整理した。

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廃棄物管理システムの概念検討を基に、モデルシステムの開発を行った。

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放射性廃棄物地層処分場周辺には処分場建設に用いられるセメント系材料の影響によって地下水のpHが大きく変動する領域、通称アルカリフロントが存在すると考えられる.本研究ではアルカリフロントにおいて生成する過飽和ケイ酸が非晶質シリカ表面に析出する速度を求めた.その結果，ケイ酸の析出速度は接触する固相の表面積に依存して規則的に変化することが判明した.

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地層処分場で用いられるセメント系材料の劣化および変質により処分場周辺にCa過剰な高アルカリプルームが生成する．Caは地層中に多量に存在するケイ酸塩鉱物などと反応し，二次鉱物としてカルシウムシリケート水和物を生成し水みちを閉塞させる．本研究ではマイクロモックアップ法を用いて，花崗岩の亀裂を模擬した流路にCaを含む高アルカリ流体を流動させ浸透率の変化を検証した．その結果，流路の形状により浸透率変化の挙動は複雑に起こることが示された．

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