成形性やリサイクル性に優れる線状高分子に対し，三次元の網目構造をもつネットワークポリマーは，持続可能性（サステナビリティ）の観点から課題を抱える材料として位置づけられてきた。本稿では，ラジカル種を介した動的共有結合化学に基づき，嵩高いジスルフィド結合を架橋点として導入したサステナブルなネットワークポリマーの創製と，その機能発現について概説する。筆者らが着目した分子骨格は，温和な加熱条件下で可逆的にラジカルを生成する特性を有する。この分子骨格を有する誘導体の設計・合成および結合交換挙動の定量的評価を行った上で，ネットワークポリマーに導入することで，応力緩和，損傷修復，再成形，異種ネットワークの融合一体化といった多彩な動的機能が発現することを明らかにした。これらの成果は，ネットワークポリマーの自在な構造再編成や物性制御を可能にし，循環型・長寿命型材料の開発に向けた新たな設計指針を提示するものである。

シリカ粒子をシランカップリング剤（SCA）で多分子層処理し，界面でSCA 鎖と母材分子鎖で厚さを持ったInterphase を形成させることによる補強性の向上を検討した。SCA のアルコキシ基の数が2 の場合はヘア状の，3 ではネットワーク状の処理層が形成される。母材が加硫ゴムの場合，補強性は前者の方が高かった。分子鎖の絡み合いの効果による。アルコキシ基の数が2 と3 の混合処理では，2 に3 が少量含まれる場合の効果が高かった。SCA 鎖の緩やかなネットワークと母材ネットワークによる相互貫入ポリマーネットワーク（IPN）形成の効果による。SCA の添加方法には予め粒子を表面処理する前処理法と母材，粒子と一括混合するインテグラルブレンド法があり，補強性は後者の方が高かった。SCA ネットワークの形成とゴムの加硫が同時に起こるので，より絡み合ったIPN が形成されるためである。

二種類以上の材料を一体化させると，界面が生じ接着する。これまでさまざまな高分子を組み合わせ，原理を異にする手法で界面の構造を解析し，接着性との関連性の検討を行ってきた。また，主としてエポキシ樹脂をマトリックスとする，さまざまな複合材料におけるマトリックス／充てん材界面の接着を通した補強性について，X 線回折を用いて解析してきた。ここでは，具体例を取り上げて解説すると共に，エポキシ樹脂上でエポキシ樹脂を硬化させた場合の界面と接着性について，われわれの最近の知見を紹介する。

A biomass-based polyhydroxyurethane (PHU) containing disulfide bonds in the main chain was synthesized from a sugar-derived bifunctional cyclic carbonate and dimethyl ʟ-cystinate. Dynamic light scattering measurements revealed that PHU formed aggregates with hydrodynamic diameters (Dh) of approximately 120–130 nm in MeOH and tetrahydrofuran (THF), while unimolecularly existed in DMF (Dh ≤ 3 nm). PHU decomposed by the addition of 1,4-dithiothreitol as a reducing agent, which was confirmed by size exclusion chromatography. PHU decomposed faster in DMF than in MeOH and THF, probably due to the lack of aggregation in DMF and the high polarity of DMF.

スチレン-イソプレン-スチレントリブロック共重合体（SIS）／ビニルベンジルエーテル末端基ポリフェニレン エーテルオリゴマー（VB-PPE）組成物の物性を調べた。SIS とVB-PPE をトルエンに溶解・混合し，トルエンを揮発させ組成物シートを得た。動的粘弾性評価によりVB-PPE はSIS 中のポリスチレンハード相に選択的に相溶したことがわかった。次いで，SIS 組成物中でのVB-PPE 末端ビニル基のラジカル反応による熱架橋を試みた。SIS 単独では120 ℃以上の温度域で弾性率が著しく低下するが，SIS／VB-PPE 組成物では弾性率低下が抑制された。また，加熱温度が上昇するほど組成物のゲル分率（架橋度）は増加した。VB-PPE の末端ビニル基がポリスチレン相中で反応し半相互侵入高分子網目（semi-IPN）を形成し，組成物の物理的耐熱性や耐溶剤性を向上させたと考えられる。放射光小角X 線散乱および透過電子顕微鏡を用いて組成物の相構造を解析した。VB-PPE のポリスチレンハード相への選択的相溶および架橋形成の両方が相構造に変化を与えたことが知られた。