石油学会年会・秋季大会講演要旨集

一般発表-バイオマス

バイオマスからのメタンガス回収技術の開発

中村明靖, 谷川大輔, 斎藤耕平, 若山樹, 今田美郎, 小笠原渉, 原田秀樹, 山口隆司

セッションID: 1B11
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_51

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地球温暖化の進展や化石資源の高騰・枯渇問題等に伴い，バイオマス資源への関心が高まっている。また、地球温暖化対策としての二酸化炭素排出量削減に伴う排出権取引として、特に海外における食品等製造施設より排出される廃水処理に伴い大気へ放散されているメタンガス等の回収技術提供が行われている。そこで我々は、廃水をも含むバイオマスからのメタンガス回収技術の開発および適用条件の模索を行っている。

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大気圧下でのマイクロ波照射による植物性バイオマスの転換

尾上薫, 福岡大輔, 小澤沙織, 廣勢翔太, 上村芳三

セッションID: 1B12
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_52

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植物性バイオマスに対して大気圧下でマイクロ波照射した場合、反応初期でマイクロ波照射による誘導損失による固相の急速加熱が進行した後に、気相プラズマ状態へ遷移し分解が進行する。本発表では、マイクロ波加熱（MWH）とマイクロ波プラズマ（MWP）を併用した植物性バイオマスの主成分であるセルロースを試料とした場合の固相ラジカル化に及ぼす影響について検討した。

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エタノール発酵残渣の超臨界水ガス化反応

佐藤修, 村上由香, 山口有朋, 日吉範人, 白井誠之

セッションID: 1B13
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_53

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木材チップを原料としてエタノールが得られるが，その残渣の有効利用が重要である．バイオマスリファイナリー技術開発の一環として，超臨界水と担持金属触媒を用いる，エタノール発酵残渣からの燃料ガス合成について検討した．

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バイオマス由来タールの水蒸気改質反応におけるNi/Mg/Al触媒へのCu添加効果

新垣洪介, 小池充, 李達林, 中川善直, 冨重圭一

セッションID: 1B14
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_54

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ハイドロタルサイト型化合物を前駆体としたNi/Mg/Al触媒はNi金属微粒子とMg(Ni、Al)O粒子からなるナノコンポジット構造をとりバイオマス熱分解タールの水蒸気改質反応に高い活性を示した。今回Tar改質活性およびCoke析出抑制能力の向上を目的とし、Ni-Cu/Mg/Al触媒を調製し、熱分解TarへのCu添加効果を検討した。

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Low-Temperature Hydrogen Production from Woody Biomass by Catalytic Decomposition of Pyroligneous Acid over Ni-based Catalysts

陳春, 前川拓司, 今井裕之, 浅岡佐知夫, 黎暁紅

セッションID: 1B15
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.55.0

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バイオマスはクリーン燃料を製造するための有望な原料として考えられてきた。高温でバイオマス熱分解して得られたバイオオイルの水蒸気改質は、バイオマスから水素生産に広く使われている。本研究では、固定床反応器を用いて、木質系バイオマスの乾留液、またそれの主な有機成分である酢酸、メタノールをモデル化合物とし、Ni/Al2O3触媒による、低温（623Ｋ）での接触改質の検討を行った。

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有機テンプレートを炭素骨格に用いる燃料ガス製造用Ru触媒に及ぼす担体の効果

石原篤, 村坂和哉, 橋本忠範, 那須弘行

セッションID: 1B16
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_56

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微量有機化合物を含む廃水は環境に悪影響を及ぼしており、処理が非常に難しく、深刻な問題となっている。このような廃水を処理するために、水熱ガス化反応を用いて分解し、水素などの燃料ガスを製造する検討が行われている。本研究では水熱ガス化反応に用いる高活性で安定な触媒の作製を目指すために、高分散を可能とするsol-gel法を用いて様々な触媒担体に活性金属種Ruを担持させ、触媒担体の効果を調べた。

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ジャトロファ搾油ケーキの触媒的熱分解に関する予備的検討

村田和久, 高原功, 稲葉仁, 劉彦勇

セッションID: 2B01
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_57

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ジャトロファ搾油ケーキの熱分解による液体生成物の合成における金属修飾触媒の効果をTGやPy-GC/MSにより検討した。触媒無しでは、油脂由来のカルボン酸類やフェノール類が主であったが、触媒存在下では、芳香族類の選択率が向上し、ゼオライト担体で80-85%、炭素担体で40-70%、シリカ担体で5%以下、と担体で差があった。また炭素担体では、修飾金属により変化し、無修飾の炭素担体(約60%)より高い数種類の金属が見いだされた。結果の再現を期待して、触媒共存下で石英反応管により熱分解を行い、パイロライザ－と、より大規模の反応管実験との生成物の違いを考察した。

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ジャトロファ残査の急速熱分解

望月剛久, 鳥羽誠, 葭村雄二

セッションID: 2B02
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.58.0

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非食糧系バイオマスとして注目されているJatorophaは約20%のオイル分を含んでいるが、オイルの抽出残渣が約80%を占めるのにも関わらず、その利用技術が確立してない。これら残渣を急速熱分解することにより、バイオオイルを得ることができ、脱酸素することによりガソリンの原料となり得る芳香族炭化水素を得ることができる。しかし、含酸素芳香族化合物の芳香環の水素化を抑制しながら脱酸素を行うことが非常に難しいため、触媒を用いることにより熱分解段階である程度脱酸素が可能となれば、後段の脱酸素触媒の負荷が低減可能である。そこで、本研究では、急速熱分解用触媒の探索を行い、ゼオライト系と非ゼオライト系触媒の性能比較を行った。

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ジャトロファオイルの水素化アップグレーディング触媒の開発

陳寧, ゴン紹峰, 銭衛華

セッションID: 2B03
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_59

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我々はすでに非食用の植物油であるジャトロファオイルの水素化脱酸素を行い、主にC_15-18の直鎖パラフィンを製造する方法を開発してきた。しかし、その流動点等の改善のため、さらに異性化する必要がある。そこで、本研究では、細孔構造の異なる担体に担持したMo系触媒を調製し、高圧固定床流通式反応装置を用い、触媒の水素化脱酸素と水素化異性化活性評価を行った。また、触媒解析を行い、活性金属及び担体の影響を検討した。

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酵素を用いたバイオディーゼル合成における油種の検討

山田博史, 井田兼仁, 田川智彦

セッションID: 2B04
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_60

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酵素(リパーゼOF)を用いたバイオディーゼル合成を行った。油脂を直接エステル交換するのではなく、まず脂肪酸に加水分解し、その後エステル化を行うという2段階反応で行った。本手法の適用の可能性を調べるために種々の油を用いてバイオディーゼル合成を行ったところ、構成脂肪酸の種類にかかわらず同様の成果を得られた。

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固定床反応器を用いた触媒接触分解によるバイオディーゼル製造技術

村上弥生, 谷春樹, 朝見賢二, 楢橋保, 井上芳樹, 植杉直幹, 高橋明生, 多田実, 藤元薫

セッションID: 2B05
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_61

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固体触媒を用いた接触分解によって、油脂から炭化水素化合物を主とする良質なバイオディーゼルを得ることができる。しかし実用化に向けLHSVを大きくしたとき、従来の方法では油脂から脂肪酸に分解する過程が律速になることがわかった。そこで、加水分解触媒の開発を行い、加水分解反応と脱炭酸反応の2段反応によるバイオディーゼル製造の研究を進め、従来法より品質が向上した分解油が得られる技術を見出した。実用化に向け、この2段法の技術によりミゼットプラントが運転試験中である。

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固体酸触媒を用いたバイオマスの分解

加藤優基, 関根泰

セッションID: 2B06
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_62

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地球温暖化や化石資源問題を抑止するため、再生可能資源であるバイオマスが注目されている。
この有効利用法の一つとして、燃料への転換が挙げられる。近年、バイオマスは酵素や液体酸、
超臨界水により分解されているが、これらのプロセスには安全性、運転条件の制御などに難点がある。
また、バイオマス関連のプロセスには多段系のものが多く、目的生成物への直接転換が望まれている。
そこで、本研究では、固体酸触媒を用いた一段のプロセスによるセルロースから軽質炭化水素への転換を目的とした。

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炭素系触媒を用いた油脂の接触分解プロセスの開発

谷春樹, 村上弥生, 朝見賢二, 藤元薫

セッションID: 2B07
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_63

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　従来のFAMEやBHDなどのバイオディーゼルに代わるプロセスとして接触分解を試み、シリカ系触媒と炭素系触媒が有効であることを明らかとしてきた。炭素系では炭素そのものに触媒活性があり、担体の物性や反応条件の与える影響が大きく、シリカ系触媒から従来想定した反応ルート以外の反応が起こることが事がわかっている。本研究では、様々な触媒や反応条件下で実験を行い、最適な炭素系のプロセスを検討した。
　

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Mo修飾Ni触媒による微細藻類油脂からの炭化水素燃料合成

木村俊之, 今井裕之, 黎暁紅, 浅岡佐知夫

セッションID: 2B08
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_64

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化石燃料の代替資源として着目されている微細藻類油脂（脂質トリグリセリドおよび・ないしエステル交換単鎖脂肪酸エステル）を炭化水素化するための水素化脱酸素触媒の探索および処理条件の検討を行った。焼成温度やMo担持量によってNiの分散性を制御でき、加圧下にて水素還元を行うことで高分散な金属Ni粒子を形成させることができた。さらには原料に特徴的な微細藻類油脂を用いることで、灯軽油留分を選択的に合成することが出来た。

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水素を用いたリグノセルロースからの液体燃料製造

田畑研二, 堤健, 高田依里

セッションID: 2B09
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_65

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成長の速いリグノセルロースであるネピアグラスを粉砕後、0.5 gを水素化触媒（Pd/C）、クラッキング触媒（ZSM-5）脱酸素および脱硫触媒(Ni-Mo触媒)を0.5 wt%のリン酸水溶液ともにオートクレーブに入れ、水素圧5 MPa、反応温度473 Kで10時間反応を行い、ゼオライトに吸着分離された生成物をジエチルエーテルで抽出したところ、2-ヘキセン、3-ヘキサノン等C5, C6を中心としたナフサ成分を得ることができた。

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バイオオイルの性状と水素化脱酸素反応への影響

鳥羽誠, 望月剛久, 葭村雄二

セッションID: 2B10
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_66

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木質系タールおよびジャトロファ残渣の2種類のバイオオイルの成分分析を行うとともに、成分の水素化脱酸素反応に与える影響について調べた。窒素分を調べたところ、木質系タールが0.1%の窒素含有量であったのに対し、ジャトロファ残渣は2.5%と窒素分が多いことがわかった。窒素分の分析の結果、ピラジンやピリジンなどの塩基性窒素分の他に脂肪酸のアミドが含まれていることがわかった。CoMo硫化物触媒を用いて蒸留分画した木質系タールの水素化脱酸素を行ったところ、単環芳香族炭化水素に富む生成油が得られた。

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シリカ担持リン化ニッケル触媒を用いた 2- メチルテトラヒドロフランの水素化脱酸素反応

飯野彩子, 趙娥羅, 菅原孝, 高垣敦, 菊地隆司, 大山 S. テッド

セッションID: 2B11
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_67

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バイオマスの利便性を向上するための方法の一つとして、木質バイオマスを不活性ガス中で高温にし、熱分解油(バイオオイル)を得る方法がある。熱分解油は含酸素有機化合物を多量に含み、燃料としての質が劣っているため、熱分解油から酸素を取り除くことが必要である。本研究では2-メチルテトラヒドロフランをモデル含酸素有機化合物としリン化ニッケル触媒上での水素化脱酸素機構を検討した。また、市販のパラジウムアルミナ触媒と触媒の活性・特性を比較した。

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一般発表-C1化学

電場アシスト触媒反応による二酸化炭素を用いたメタン酸化カップリング

大島一真, 田中啓介, 矢部智宏, 菊地英一, 関根泰

セッションID: 2B12
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_68

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二酸化炭素を用いたメタンの酸化カップリングは、高い選択率でエチレン生成を望むことが可能である。一方で反応性の乏しさから、高い転化率の達成が難しい。そこで我々は高密度なエネルギーを選択的に触媒に投入できる電場に注目し、電場中で本反応を行った。種々の触媒を用いて電場中での試験を行った結果、従来の触媒反応を上回る高い活性を得ることができた。またその際の反応メカニズムについても検討した。

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Ni/α-Al₂O₃触媒を用いた低温域でのメタンの部分酸化に対するCo添加効果

江田登志成, 向井大揮, 田中啓介, 菊地英一, 関根泰

セッションID: 2B13
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.69.0

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メタンの部分酸化反応を行い、水素製造を行った。私達は同反応に対して低温域にて高活性を示す触媒開発を目的として研究を行ってきた。Ni/a-Al2O3触媒を中心に触媒探索を行ったところ、Coを第二金属として担持したNi/Co/a-Al2O3が低温域において高い活性を示し、加えて炭素析出量も少なく安定性が高いことが分かった。本発表ではNi/Co/a-Al2O3におけるCoの最適担持量を検討し、その役割の解明を目的とした。

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酸化雰囲気におけるPt/LaSrAlO_x触媒上でのメタンの反応とその特異的な構造

向井大揮, 田中啓介, 菊地英一, 関根泰

セッションID: 2B14
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.70.0

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Pt触媒は高活性なため様々な反応に用いられているが、高温酸化雰囲気における分散度の低下が大きな問題である。担体としてペロブスカイト酸化物であるLaSrAlOxを用いたところ、高温酸化雰囲気においてもPtの高分散が維持されることを確かめた。また、高温域でメタンの部分酸化反応に対して高活性を有することがわかった。本研究では触媒構造を詳細に解析することで、これらの要因を明らかにすることを目的とした。

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二酸化炭素の水素化によるジメチルエーテル(DME)直接合成

武石薫, 我妻裕太郎

セッションID: 2B15
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_71

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既に我々はCO水素化によるジメチルエーテル(DME)の直接合成に対して高活性・高選択的な優れた触媒(ゾル-ゲル法で調製したCu-Zn/Al₂O₃)を開発している。この触媒をCO₂からのDME直接合成に応用したが、CO製造が多くDME選択率が低かった。今回、反応条件や添加物の検討で選択率を50% 近くまで向上できた。しかし、一方でDME生成速度が悪くなってしまう欠点が生じている。現在、それらを解決すべく研究中である。

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DTP (Dominant Technology for Propylene Production)プロセス―メタノールおよび低級オレフィンからの新規プロピレン製造技術―

大山弘二, 高田大樹, 近松伸康, 本田一規, 大林修二

セッションID: 2B16
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_72

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DTP(Dominant Technology for Propylene Production)プロセスは、メタノールだけでなく、ナフサクラッカーや製油所で副生されるC4-C6のオレフィンも原料としてプロピレンの製造が可能な新規技術です。三菱化学水島事業所に建設されたPilotプラントの概要およびその運転実績を示すとともに、Pilot プラントの運転実績を考慮して構築された本プロセスの特徴や適用可能分野等も説明する。

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Mo系触媒を用いた合成ガスからの高級アルコール合成

豊田　岳志, カイサルケリム, 銭衛華

セッションID: 2B17
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_73

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合成ガスからC2以上のアルコールへの変換プロセスを開発することにより、セタン価向上添加剤、代替燃料、プラスチックの中間体等の有用化学品への利用拡大が可能となる。そこで本研究では、卑金属であるMoをベースに用いて触媒調製を行い、固定床流通式反応装置を用いて、合成ガスからアルコール合成触媒の活性評価を行なった。また、Mo担持量、アルカリ金属の添加効果等の影響を検討した。

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Co/SBA-15触媒の水熱安定性

進藤隆世志, 日ノ沢佑紀, 竹村卓也, 池内孝夫, 小泉直人, 山田宗慶

セッションID: 2B18
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_74

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フィッシャー・トロプシュ合成(FTS)に用いるCo/SBA-15触媒を含浸法により調製し，調製過程およびFTS反応条件におけるSBA-15担体の構造変化を調べた。SBA-15は乾燥，焼成および還元操作に対しては安定であったが，含浸溶媒の種類によりその構造規則性は変化することが明らかになった。また，FTS反応条件での安定性についても検討した。

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テンプレート剤焼却法による多孔質鉄系FT触媒の開発

丸山貴広, 米山嘉治, 椿範立

セッションID: 2B19
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_75

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Fischer-Tropsch(FT)合成は、触媒を用いて混合ガスから炭化水素を合成する反応である。本反応では水素と一酸化炭素から炭化水素を合成するので、窒素分や硫黄分が含まれず、クリーンな石油代替エネルギーとして利用できる。本研究ではFT合成に用いられる鉄系触媒において、有機微粒子をテンプレート剤として金属溶液に加え、焼成させることで触媒に多孔質構造を形成し、表面積を増加させ、触媒活性を向上させることを目的としています。

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Ru系FT触媒とZSM-5の組み合わせによる炭化水素製造

三浦靖智, 佐藤一仁, 岩波彦一

セッションID: 2B20
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_76

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FT触媒にゼオライトを組み合わせる事によって、FT合成生成物は軽質化する事が知られている。本報告では、Ru系FT触媒とZSM-5ゼオライトを物理混合した触媒系を用いてFT合成を行い、ゼオライト混合量および反応温度が生成物組成（ガソリン留分）、液収率等に及ぼす影響について検討した。あわせてCo系FT触媒を用いた場合との違いについても報告する。

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オゾン処理した活性炭に担持した沈殿鉄触媒によるFT合成

朝見賢二, 岩佐愛輝, 五十嵐直子, 山本勝俊, 藤元薫

セッションID: 2B21
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_77

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我々はこれまでに、炭素系担体に担持した沈殿鉄触媒がスラリー床によるFT合成に優れた性能を有することを見出し、高いCO転化活性と液体成分選択率を与えること、炭化水素の主生成物がオレフィンであること、生成したオレフィンは再度触媒に吸着し、それを起点に連鎖成長が促進されることなどを報告してきた。本研究では、活性炭担体に低温のオゾン処理を施すことで、触媒の安定性が大きく改善されることを見出したので報告する。

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合成ガスからのガソリン留分合成における炭化水素添加効果

馬テイ, 木村俊之, 陳春, 今井裕之, 浅岡佐知夫, 黎暁紅

セッションID: 2B22
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_78

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メタノール合成触媒とMTG触媒の混合触媒を用いて、合成ガスからのガソリン留分合成における炭化水素添加効果を検討した。亜臨界状態でn-ペンタン、n-ヘキサンとn-ヘプタンを導入することによって、CO₂の削減やガソリン留分選択性の向上が確認された。炭化水素添加することで触媒表層が疎水的な雰囲気になり、触媒表層の水分圧が低下し、WGS反応を抑制できたことによると推測した。特に、n-ヘキサンを用いた場合に最も炭化水素添加効果が顕著に確認された。

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一般発表-機能性材料(2)

ヘテロ元素の骨格導入による多孔質シリケート材料の合成

山本勝俊, 出田知愛, 半田敏典, 池田卓史

セッションID: 1C01
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_79

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新規な結晶構造を持つ多孔質材料の開発は、触媒や吸着剤としての利用・高機能化に対するアプローチとして非常に重要である。我々はこれまでに、４配位以外の高配位構造をとるヘテロ元素の結晶骨格導入による、ゼオライトではとることのできない特異な結晶構造を持つ多孔質材料の合成について報告している。今回の発表では、Srなどを骨格導入したシリケート材料の合成および物性について報告する。

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¹H MAS NMRからみた高温におけるゼオライトの水酸基の性質と酸触媒特性

宗像元, 小山徹, 八嶋建明, 宮地輝光, 本倉健, 馬場俊秀

セッションID: 1C02
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_80

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温度可変¹H MAS NMRを用いて、ゼオライトに存在する水酸基のケミカルシフトに及ぼす温度の影響を調べた。水酸基に起因するプロトンの酸強度が高いほど、そのプロトンのケミカルシフトは，温度の影響を強く受けた。¹H MAS NMRによってシラノールとネストシラノールとを区別することができる。後者のケミカルシフトは室温で2.2 ppmであり，前者は1.9ppmであった。またエタノール及び１−ヘキセンの転化反応における活性には、大きな違いが観測された。

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高Si/Al比HEU型ゼオライトの合成

冨塚悠馬, 秋山智, 浦崎浩平, 里川重夫

セッションID: 1C03
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_81

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HEU型構造を有するゼオライトにはSi/Al=3付近のヒュ－ランダイトとSi/Al＝５付近のクリノプチロライトが存在するが、これ以上の高Si/Al比のゼオライトは存在しない。本研究は種晶を用いる水熱合成法により従来のクリノプチロライトよりも高Si/Al比を有するゼオライトの合成し、それらの性質の違いについて検討した。

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メソポーラスシリカ・チタニア複合体の合成

山下美穂, 堀沢和寛, 本郷照久, 里川重夫

セッションID: 1C04
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_82

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特定の化学物質を吸着、光触媒的に酸化分解することを目的として、メソポーラスシリカにチタニアを導入した複合物質の合成を行った。導入方法の違いや表面処理等による違いについて検討した。

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ハイブリッド型新規多孔性構造体の調製

渡部光徳, 黒田隆三, 牛尾賢, 小笠原正剛, 中田真一, 春山哲也

セッションID: 1C05
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_83

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USYゼオライト粒子の外表面にメソポーラスシリカであるMCM-41を成長させたハイブリッド型の新規多孔性構造体を合成した。USYを出発原料として、MCM-41合成条件下で処理することにより、USYからMCM-41への転換およびUSY二次粒子の表面および内部に接合したMCM-41の形成が確認された。この新規多孔性構造体の触媒において、USYおよびMCM-41細孔内に存在する活性サイトへの反応物質の拡散が促進することに因り、水素化分解活性の向上が認められた。

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SFH型ゼオライトの合成及び触媒反応特性

劉明, 横井俊之, 野村淳子, 辰巳敬

セッションID: 1C06
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_84

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近年、超大細孔ゼオライトは嵩高い分子に対応可能であると期待されている。その中SFH型14員環ゼオライトは水熱安定性が高く、アルミノシリケートとして合成されることから酸触媒としての利用が可能であると考えられるが、これまで十分な研究はなされていない。そこで、本研究では、異なる合成法により種々なSFH型ゼオライトを
合成し、酸触媒特性を評価した。

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Sn含有ゼオライト触媒の合成と触媒特性評価

伊藤千尋, 大友亮一, 横井俊之, 野村淳子, 辰巳敬

セッションID: 1C07
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_85

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Baeyer-Villiger反応はケトンを酸化しラクトンを合成する反応で、環状ケトンに用いると、付加価値高いラクトンを合成することができる重要な反応である。Sn-BEAやSn-MWW等のSn含有ゼオライトがこのBaeyer-Villiger反応に極めて有効であることが報告されている。そこで、本研究では、Sn-BEAを異なる手法により調製し、各種分光法によりSnの存在状態ならびにLewis酸性質を評価するとともに、触媒活性を評価した。

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依頼講演

東日本大震災における液化石油ガス貯槽設備の火災・爆発事故と今後の安全対策

高木吉廣

セッションID: 1C08
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.86.0

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リチウムイオン電池と高分子材料

吉野彰

セッションID: 1C09
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_87

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リチウムイオン電池は携帯電話、ノートPCなどのIT機器の電源の小型・軽量化を実現し、IT社会化、モバイル社会化に大きな貢献をしてきた。さらに今後は資源・環境・エネルギー問題という人類共通の課題の解決手段の一つとして重要な使命を果たしていかなければならない。このリチウムイオン電池にはセパレータ、バインダーなど多くの高分子材料が用いられており、その役割、将来に期待される高分子材料などについて述べる。

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一般発表-機能性材料(3)

液相エステル化反応におけるゼオライト細孔径と結晶子径の影響

大山順也, 林大悟, 薩摩篤

セッションID: 1C10
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_88

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細孔径および結晶サイズの異なるゼオライトを用いて1-オクタノールとペンタン酸のエステル化反応を行った．アレニウスパラメータを解析した結果，MFI型ゼオライトを用いた場合，反応物と生成物の細孔内拡散の制限および基質濃縮効果が現れることが示唆された．MFI型ゼオライトは，基質濃縮効果の発現により，細孔径のより大きいMOR, BEA型だけでなく，超強酸である硫酸化ジルコニアよりも高い反応活性を示した．

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チタン酸ナノチューブの固体酸触媒特性と作用機構

北野政明, 中島清隆, 宮崎聡一, 小林久芳, 林繁信, 原亨和

セッションID: 1C11
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_89

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二酸化チタン粉末を水酸化ナトリウム水溶液中で水熱合成処理し、プロトン交換することで、チタン酸ナノチューブを合成した。このチタン酸ナノチューブは、ブレンステッド酸点とルイス酸点を有し、トルエンとベンジルクロライドのFriedel-Craftsアルキル化反応を室温で進行させることがわかった。さらに、既存の固体酸触媒や、同様の結晶構造を有するチタン酸ナノシートよりも著しく高い触媒活性を示した。

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Pd/USY触媒を用いた鈴木カップリング反応とPd溶出率の調査

大崎隆典, 奥村和, 片田直伸

セッションID: 1C12
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_90

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USYに0.4wt%のPdを担持させ，Pd/USY触媒を調製した．この触媒を用いて鈴木カップリング反応をおこなったところ，高い活性が得られた．ブロモベンゼンとフェニルボロン酸のカップリング反応におけるPdの溶出率を測定した．Pd/USY触媒を用いた場合，Pdの溶出は見られなかった．さらに反応時間ごとのPdの溶出率を調査した結果，温度上昇とともにPdは溶媒中へ溶出するが反応温度に達すると担体上に再析出することがわかった．

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有機ケイ素デンドリマー触媒の合成と触媒活性

安田慎, 釘田強志

セッションID: 1C13
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.91.0

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デンドリマーは骨格が樹木状に伸びた，球形の構造を有しており，同じ合成プロセスを繰り返し，世代を重ねることによって，その球径を増加させることができる。したがって，有機溶媒に可溶な骨格を有するデンドリマーの末端に，触媒活性点を導入することができれば，均一系触媒であり，かつ分離が容易な触媒の合成が可能である。本研究では，種々の溶媒に可溶な有機ケイ素デンドリマーを合成し，その末端に酸，ならびに塩基性基を導入することで，触媒活性を発現させることを試みた。

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新規水素透過膜触媒による過酸化水素水の直接合成

佐竹雄一郎, 山中一郎

セッションID: 1C14
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_92

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プロトン伝導性の高分子溶解液と電子伝導性のカーボンファイバーを物理混合することにより電子プロトン混合導電性（水素透過性）膜を作製した。この膜の両面に酸化触媒と還元触媒を接合させ、膜触媒を作製した。本膜触媒は水素のみを選択的に透過する機能を有している。熱活性化CoTPP/C還元触媒とPt/C酸化触媒を用いることでH₂とO₂から中性の過酸化水素水を直接合成できることを見出した。発表では膜作製法および反応の詳細について述べる．

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一般発表-重質油

細孔径の異なるシリカおよびアルミナの調製とそれらのマトリックスとしての接触分解特性の解析

建部宏輔, 橋本忠範, 那須弘行, 石原篤

セッションID: 2C01
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_93

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接触分解反応の触媒には、ゼオライトとマトリックスの混合触媒が用いられている。本研究では、マトリックス成分として、無細孔のカオリンまたはゾル-ゲル法により作製した細孔径の異なるシリカまたはアルミナを用い、ゼオライト成分にβまたはYゼオライトを用いて混合触媒を作製しドデカンの接触分解反応を行い生成物の選択性にどのような影響があるかを調査した。触媒のキャラクタリゼーションとしてN2吸脱着測定、XRD測定、NH3-TPDを行ない、反応生成物の分析にはガスクロマトグラフィーを用いた。

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ゲル骨格補強法を用いたSiO₂-TiO₂およびSiO₂-ZrO₂の調製とそれらのマトリックスとしての接触分解特性解析

関井大地, 橋本忠範, 那須弘行, 石原篤

セッションID: 2C02
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0.94.0

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非晶質マトリックスとして用いるSiO₂-TiO₂またはSiO₂-ZrO₂をゲル骨格補強法によって調製し、非晶質マトリックスの大表面積、大細孔容積、大細孔径化を目指した。また、それらをβ-zeoliteとアルミナバインダーと混合させて混合触媒を調製し接触分解特性の解析を行った。各マトリックスおよび混合触媒の特性の評価としてn-dodecaneの接触分解、窒素吸脱着測定、XRD測定、XRF測定、アンモニアTPD、コーク定量を行った。

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キュリー・ポイント・パイロライザーを用いたゼオライト含有シリカ-アルミナによるVGOの接触分解

石原篤, 木村健太郎, 橋本忠範, 那須弘行

セッションID: 2C03
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_95

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テンプレートとしてリンゴ酸を添加し、細孔径・細孔分布を変化させたゼオライト含有シリカ‐アルミナ触媒を用いて、VGO接触分解を検討した。簡便なVGO接触分解の評価方法として、キュリー・ポイント・パイロライザーを用いた。作製した触媒は、ゼオライト単独と比較して、水素移行能力が高く、ガソリン留分が増加した。ZSM-5系触媒は、高いRON値を示した。Zeolite β系触媒は、高い多分枝/単分枝を示した。

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水蒸気を水素源として利用したジルコニア担持酸化鉄触媒による重質油の分解

麓恵里, 佐藤信也, 鷹觜利公

セッションID: 2C04
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_96

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水蒸気雰囲気下と窒素雰囲気下でジルコニア担持酸化鉄触媒を用いた重質油の接触分解反応を行った。どちらの場合も重質油は酸化分解されて軽質油が生成し、軽質油に含まれる硫黄は原料に比べて減少した。硫化水素は水蒸気雰囲気下での反応では生成し、窒素雰囲気下ではほとんど生成しなかった。従って、重質油の硫黄化合物は酸化鉄触媒に吸着し、水蒸気雰囲気下での反応では水蒸気由来の水素種と反応して硫化水素が生成したと考えられる。

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BEAゼオライトを触媒添加剤として用いてガソリン改質を促進する触媒システム

今井涼一, 深澤亮徳, 高塚透, 福長博, 高橋伸英

セッションID: 2C05
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_97

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FCC/RFCC触媒（FAUゼオライト触媒）にBEAゼオライトを添加して反応を進めれば、FAUゼオライト触媒が生成した一分岐ParaffinsをBEAゼオライトが細孔内に取り込んでさらに多分岐化させられるではないかと期待した。iso-Paraffinsの多分岐度（多分岐Paraffins /一分岐Paraffins）および全Paraffinsの多分岐度（多分岐Paraffins /全Paraffins）を示したが、BEAゼオライト触媒だけで得られていた以上のParaffinsの多分岐度が得られていた。

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MFIゼオライトを触媒添加剤として用いてガソリン改質を促進する触媒システム

的川大志, 小野里枝, 高塚透, 福長博, 高橋伸英

セッションID: 2C06
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_98

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これまで、工業ではRE-FAUゼオライト触媒にMFIゼオライト触媒を添加することでガソリン収率を犠牲にすることでオクタン価の向上を図っていた。MFI型ゼオライト触媒単独で使用した場合、FAU型ゼオライト触媒を凌ぐ重質油接触分解触媒にはなり得なかったが、MFI型ゼオライトをFAU型ゼオライト触媒に添加することで多元反応制御の場を創出し、ガソリンの収率、オクタン価の両面を向上させられる、これまでにない性能を引き出せる可能性がある事が分かってきた。

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酸化鉄系触媒を用いた亜臨界水雰囲気下におけるビチュメン分解反応の速度解析

田中久美子, 北口達也, 武田祐磨, 中坂佑太, 多湖輝興, 増田隆夫

セッションID: 2C07
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_99

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エネルギー資源の多様化の観点から、埋蔵量の多い超重質油を軽質化して有効利用する技術が求められている。本研究では、亜臨界水中(反応温度400～440℃、圧力19MPa)でビチュメンの分解実験を検討するとともに、Lumping Modelを用いた反応速度解析を行った。亜臨界水反応場において重質油の分解は逐次的に進行し、特に重質成分であるVRはVGOへと分解する反応が支配的であり、固体残渣の生成も抑制可能であることが明らかとなった。

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パラフィン系常圧残油からの軽質燃料油の製造

杉本義一, Tserendorj Tugsuu, Byambajav Enkhsaruul

セッションID: 2C08
発行日: 2012年
公開日: 2012/12/11

DOIhttps://doi.org/10.11523/sekiyu.2012f.0_100

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パラフィン系常圧残油の熱分解反応および分解油の水素化処理を行い、中東系の場合と比較した。

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