低温分子性固体の内部における,分子単量体の回転・核スピン転換とクラスター中の分子間振動の研究を解説する.前者については,凝縮系における単量体の核スピン転換と回転緩和の機構を説明し,それに基づいて,H
2Oの転換速度の温度依存性とCH
4の2種及び3種異性体間の転換を議論する.後者については,Arマトリックス中に分離したD
2Oクラスターの系を対象とする.テラヘルツ・赤外吸収スペクトルの解析と,マトリックス効果を取り入れると共に対称性を正しく考慮した量子化学計算の結果から,(D
2O)
3の分子間振動モードを決定する.
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