化学工学論文集

移動現象，流体工学

化学反応・ガス吸収・熱輸送を伴う気泡塔内気泡流の数値解法

島田直樹, 冨山明男, 前川宗則, 鈴田哲也, 尾崎達也

2005 年 31 巻 6 号 p. 377-387
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.377

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化学反応・ガス吸収・熱輸送を伴った気泡塔内気泡流解析手法を構築するため，著者らが開発した圧縮性混相流用（N+2）-field modelに基づく数値解法を多成分系に修正し，密度の化学種依存性を考慮できるように拡張した．本数値解法はエネルギー・化学種保存式は質量・運動量保存式と分離して解けるため，非圧縮流れ解法の枠内で構成でき，計算時間の膨大な増加を回避できる．
提案した計算手法を検証するため，反応系気泡塔内気泡流の一例としてNaOH水溶液中へのCO₂ガス吸収操作を計算した．本手法を用いて反応によるpHの低下傾向，ガス吸収速度低下によるボイド率の増加傾向，反応熱による自然対流効果を調べた結果，実験に近い傾向を得た．

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大型リングスパージャーと下向流型傾斜タービン翼を用いる撹拌槽型気液固接触装置内における固液間物質移動

大原崇, 白井正記, 庄野厚, 佐藤一省

2005 年 31 巻 6 号 p. 388-393
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.388

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気液固三相系撹拌操作においては，気液間と固液間の物質移動を同時に達成する必要があり，ガスの分散と固体粒子の浮遊化が要求される．本研究では，翼径より大きい径のリングスパージャーと下向流型傾斜タービン翼を組み合わせる新しい形式の三相系撹拌操作を提案し，その固液間物質移動特性を粒子濃度4.75 volにおいて実験的に検討した．
この形式では，通気ガスの翼への集中が低減されるため，粒子の効率的な浮遊化が可能となり，固液二相系に匹敵する固液間物質移動性能が達成できる．すべての粒子が浮遊化した状態では，装置形式，通気条件による物質移動係数の違いは認められない．部分的に浮遊化した状態における物質移動係数は粒子の浮遊化率に大きく依存する．

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8の字振とうによる揺動撹拌槽における混合条件と固液および気液物質移動

加藤禎人, 多田豊, 渡辺祥子, 長津雄一郎, 岩田修一, 李泳世, 高承台

2005 年 31 巻 6 号 p. 394-398
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.394

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8の字揺動撹拌について実験的に流動状態を観察，固液および気液物質移動係数を測定した．槽内の流動状態は振動数の増加とともにある振動数を境にして数パターン（進行波型，旋回流反転型，旋回流安定型，進行波型）の変化を伴うが，液混合に適した操作範囲が往復揺動撹拌よりも若干広くなった．また，固液間物質移動係数は旋回揺動撹拌と全く同じ式で相関でき，気液間物質移動容量係数も定数項は異なるものの旋回揺動撹拌の式と同型の相関式で表された．

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分離工学

フッ化カルシウム晶析法に適用可能なフッ素イオン濃度範囲の検討

金子四郎, 平沢泉

2005 年 31 巻 6 号 p. 399-403
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.399

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フッ素イオンを晶析法により分離除去する方法において，晶析に適用できるフッ素イオン濃度とカルシウムイオン濃度の範囲を検討した．まず，種晶を添加しない実験で，初期フッ素イオン濃度とカルシウムイオン濃度を変えて，撹拌後のフッ素イオン濃度を検討して，フッ素イオンがカルシウムイオンと反応してフッ化カルシウムの沈殿を生成してフッ素イオン濃度が低下しはじめるときの初期フッ素イオン濃度とカルシウムイオン濃度の関係を求めた．次に，種晶を添加した実験を，種晶を添加しない実験と同一条件で行って，フッ素イオンがカルシウムイオンと反応してフッ化カルシウム結晶を種晶上に析出してフッ素イオン濃度が低下しはじめるときの初期フッ素イオン濃度とカルシウムイオン濃度の関係を求めた．この両者の実験結果から，フッ化カルシウムの過溶解度線を作成して，溶解度線と過溶解度線の間の準安定域を明らかにした．この結果から，晶析可能なフッ素イオン濃度は，3 mmol/l以下であることがわかった．
実験後のフッ化カルシウム結晶のXRDを測定した．その測定結果から，実験後のフッ化カルシウム結晶のメインピーク値が文献値と一致し，フッ化カルシウムであることが確認できた．

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熱工学

すすを含む燃焼炉のふく射伝熱解析

後藤晃権, 萩谷秀人, 両角仁夫, 青木秀之, 三浦隆利

2005 年 31 巻 6 号 p. 404-410
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.404

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実用燃焼炉の数値解析においてすすの濃度が炉内伝熱に及ぼす影響を明らかにすることを目的に，すすを含むメタン－空気拡散燃焼炉内の複合伝熱解析を行った．燃焼ガスのふく射物性値をExponential Wide-Band Modelを用いて評価し，これを灰色バンドモデルに展開してDiscrete-Ordinates法を用いて非灰色解析を行った．すすの濃度が高くなると燃焼炉壁面へのふく射熱流束は増大し，燃焼ガス温度は低下し，対流熱流束は減少する．またそれに伴い炉内の温度ピーク，壁面全熱流束のピークともに上流側にシフトする．これはすす濃度の上昇により，燃焼ガス－すす混合媒体からのふく射エネルギーの正味の放射量が増えるためである．下流域ではすす濃度の上昇に伴う温度低下により媒体の放射能が低下するために壁面ふく射熱流束が減少する．

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反応工学

シラン架橋ポリエチレンの超臨界流体による連続的な熱可塑化プロセスの検討

後藤敏晴, 山崎孝則, 菅田孟, 岡島いづみ, 岩本圭彦, 柿崎淳, 大竹勝人, 佐古猛

2005 年 31 巻 6 号 p. 411-416
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.411

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電力ケーブルの絶縁材料などに使用されている．架橋ポリエチレン（架橋 PE）は分子間に架橋結合が導入されているので，廃棄物を再び溶融成形することが困難である．そのため現状ではマテリアルリサイクルが進んでいない．
ここでは，超臨界アルコールで，シラン架橋ポリエチレン（シラン架橋 PE）を連続的に処理し，再生ポリエチレン（再生 PE）を得る方法を検討した．
始めにバッチ式の装置でシラン架橋 PE の分解条件を検討した．この結果，アルコールを超臨界状態にした場合に架橋を形成するシロキサン結合を分解する反応が進み，架橋前の PE に近い構造の再生 PE を得られることがわかった．
さらに，シラン架橋 PE を二軸押出機で押し出しながら押出機のシリンダーに超臨界アルコールを注入し，バッチ処理で得た最適条件と同様の条件を押出機の中で作ることを試みた．その結果，押出機中でアルコールの臨界点を超える 10 MPa 以上，320°Cの条件を達成し，連続的に再生 PE を得ることができた．押出機を用いて得られた再生 PE は，バッチ式で得た再生 PE と同等以上の特性を持つことがわかった．すなわち，超臨界流体中でのみ起こるシロキサン結合の分解反応が二軸押出機の中で再現できたと考えられる．
これらの実験結果は，超臨界流体によって流動性の低いポリマーなどを化学的に処理するための連続式反応装置として，押出機が利用できる可能性を示している．

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形状制御した金網光触媒のエチレン分解に及ぼす湿度の影響

菅原靖, 難波幸司, 菅原勝康, 菅原拓男

2005 年 31 巻 6 号 p. 417-420
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.417

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二酸化チタン光触媒を組み込んだ高効率なガス分解用反応装置の設計指針を得ることを目的として，らせん状に形状制御した金網光触媒を設置した小型光化学反応装置を用い，エチレン分解に及ぼす湿度の影響について検討した．
湿度調整したエチレンの分解特性を調べたところ，エチレンは絶対湿度が低い程，短時間で分解されることがわかった．分解データに対し，エチレン分子と水蒸気分子が同一活性点に競争吸着し，吸着エチレン分子の表面反応過程が反応を支配すると仮定して速度解析を行った．水蒸気濃度C_H₂O10,200–28,300 ppmの下，エチレン初濃度C_C₂H₄,0 30–100 ppmの範囲で，反応速度式は，

と表され，実測値と計算値はほぼ一致した．ここで，rおよびC_C₂H₄,C_H₂Oの単位はそれぞれ ppm·min⁻¹, ppmである．

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プロセスシステム工学，安全

固体酸化物形燃料電池発電システムの動的モデル構築と最適操作法

小野仁意, 宮本均, 西浦雅則, 野田賢, 長谷部伸治

2005 年 31 巻 6 号 p. 421-434
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.421

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固体酸化物形燃料電池（SOFC）を用いた発電システムは，作動温度が高くシステム全体の熱容量が大きいうえに，電池に関する温度，圧力などの運転上の制約を有している．そのため，実用化には起動，停止時間などの運転･制御性に関する検討が要求される．本研究では，SOFC発電システム全体の動特性モデルを構築し，実機の起動・停止時のデータを用いてモデルの妥当性を検証するとともに，動的最適化手法を用いてシステムを最短時間で起動，停止する操作方法について検討した．その結果，動特性モデルは，系外への放熱，機器間での輻射伝熱などを考慮することで，起動・停止操作時におけるシステム各部の温度がセンサーレンジの5%以内で一致し，運転・制御性の検討に適用可能なモデルを構築した．最適操作については，検証後のモデルに動的最適化手法を適用することで，機器保護のための制約を満たしながら従来操作比で起動時間を28%，停止時間を67%に短縮する操作プロファイルを得た．さらに，SOFC発電システムの特徴を活かしたWSS（Weekly Start Stop）運転について，エネルギー消費量を最小にする操作指針も得た．

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バッチ式反応器温度制御へのGeneric Model Controlの適用

鈴木勝幸, 花島勝美, 榎敏之, 倉本孝政

2005 年 31 巻 6 号 p. 435-440
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.435

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石油化学分野では，高度制御導入により，製品品質と生産効率の向上が進められているが，バッチプロセスでは，処方が複雑，かつ多品種少量生産が求められ，高度制御導入が困難である．本論文では，バッチ式反応器温度制御を対象とし，モデルベース制御の一手法であるGeneric Model Control（GMC）に基づく反応温度制御系の設計方法を示した．もともとGMCは位置型制御系であったが，実装を考慮しプロセス制御に好適な速度型制御則へ変換した．またジャケット温度計の位置を考慮した新たな補償項を導出し，既設制御系がPIDの場合のGMC調整係数との対応式を導出した．本論文で示す制御系の有効性を検証するために，特殊樹脂の重合反応プラントにおいて実液試験を実施し，既設のPID制御と比較した．その結果，GMC方式は反応温度偏差のばらつき抑制に好適であり，バッチ進行に伴うプロセス特性変化にも対応できることを検証した．

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空気分離PSAプロセスの解析と最適化

吉田雅俊, Pathiphon Koompai, 山下善之, 松本繁

2005 年 31 巻 6 号 p. 441-449
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.441

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圧力スウィング吸着プロセス（PSA）を設計および運転するには，循環定常状態における操作条件の最適化が非常に重要である．このような運転条件の最適化のためには，プロセスの数学モデルを構築してシミュレーションにより行うのが望ましい．本研究では，数学モデルからPSAの循環定常状態を計算する直接法とPSAプロセスの最適化法を提案し，空気分離を行う実験室規模のPSAプロセスに適用して検証を行った．その結果本手法は，比較的短時間に最適運転条件を決定できることが確認された．

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生物化学工学，食品工学，医用工学

微小重力下における旋回流型気泡塔の流動特性

大平勇一, 井戸川清, 福田隆至, 小幡英二, 安藤公二

2005 年 31 巻 6 号 p. 450-456
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.450

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微小重力下における気液分散系の気泡径およびガスホールドアップの測定を行った．その結果，本実験系では最適通気量が存在することがわかった．平均気泡径は10–20 mm程度であり，通気量を大きくすると気泡径は小さくなった．微小重力下におけるガスホールドアップは0.22であり，地上1 Gの場合よりも大きくなった．

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マイクロシステム，ナノシステム

σ型平板静止マイクロミキサーの開発およびその混合特性

大川和男, 中元崇, 井上義朗, 平田雄志

2005 年 31 巻 6 号 p. 457-465
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.457

ジャーナルフリー

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流れを分割・並べ替え整列・再合流し，流体層を系統的に多層化して混合するσ型平板静止マイクロミキサーを開発した．このミキサーを用いてヨウ素とチオ硫酸ナトリウムの脱色実験を行い，レイノルズ数Reや2液の流量比を変化させて混合完了に必要なエレメント数nを測定した．Reが低い場合，nはReの増加とともに増加し，単位エレメント通過ごとに厚さが1/2となる流体層内の拡散過程をモデル化した関数関係を用いて，その操作変数や装置の次元と良好に関係づけられた．Reが10を超えると，nはReの増加とともに逆に減少した．CFD解析の結果，σ型エレメントの屈曲したチャネル構造のために流体界面が大きく変形・伸長し，その変形・伸長した流体界面によって混合が加速される．この場合のnは，上記のモデルから導出されるReとシュミット数Scに相当する変数を用いて実験的に相関できた．さらにチャネルのアスペクト比の影響を調べ，理想的な分割・再合流による混合を促進し，ミキサーで生じる反応熱を効率的に除くためには，チャネル断面のアスペクト比ができるだけ正方形に近いミキサーが望ましいことがわかった．

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エネルギー

加圧流動層を用いた石炭チャーのCO₂ガス化速度の測定

小島紀徳, 鈴木亨, 金子昌弘, 加藤茂, Hao Liu, 上宮成之

2005 年 31 巻 6 号 p. 466-469
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.466

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小型バッチ流動層を圧力容器内に格納することにより，現在日本で開発されている噴流層石炭ガス化炉と類似の条件で石炭チャーのCO₂ガス化速度を測定した．本装置を用いることにより，高昇温速度の下で得られたチャーを冷やすことなく用い，様々な濃度，1773 Kまでの温度，0.8 MPaまでの圧力条件下で，ガス化速度を測定することが可能となった．ガス化速度は，CO₂濃度を変えずに圧力を上げると上昇し，圧力（総圧）を変えずに濃度を変えた場合と同様の影響を示した．以上，本研究で用いた石炭から高速昇温下で得られたチャーについては，ある一定温度でのガス化速度は，総圧，CO₂濃度を種々変えた場合でも，CO₂分圧のみで相関されることが明らかとなった．

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環境

都市ごみ溶融処理過程におけるCaO–SiO₂–Al₂O₃系溶融スラグからの鉛の揮発挙動

河口祐輝, 小島義弘, 松田仁樹

2005 年 31 巻 6 号 p. 470-475
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.470

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都市ごみ溶融処理過程から排出される溶融スラグ中の重金属含有量の低減を目的として，都市ごみ溶融模擬スラグからの鉛の揮発挙動を調べた．本研究では，1673 Kおよび1773 Kにおいて都市ごみ溶融スラグを模擬したCaO–SiO₂–Al₂O₃系溶融スラグからの鉛の見かけの揮発速度を求めた．具体的には溶融スラグからの鉛の揮発速度に及ぼすスラグ組成（CaO/SiO₂/Al₂O₃組成比），溶融温度，雰囲気（O₂–N₂またはCO–CO₂–N₂雰囲気）の影響について検討を行った．
本研究結果より，酸化雰囲気においては，CaO含有量が多く，SiO₂ならびにAl₂O₃含有量が少ないスラグほど鉛の揮発速度は大きくなった．溶融スラグからの見かけの鉛の揮発速度定数はスラグ組成に基づく溶融スラグの粘度と相関があることが明らかとなった．さらに，温度上昇による溶融スラグの粘度の低下によって鉛の揮発速度は増大することがわかった．また，還元雰囲気においては酸化雰囲気に比較して鉛の揮発速度は著しく増加し，CO/CO₂濃度比の増加に伴って鉛の揮発は促進されることが認められた．

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重金属汚染土壌のファイトレメディエーションと有価金属の回収

小林史尚, 淺田元子, 中村嘉利

2005 年 31 巻 6 号 p. 476-480
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.476

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ファイトレメディエーションは土壌から有毒な汚染物を回収するための植物を利用した技術であり，新規な環境保全型浄化方法として期待されている．本研究では，重金属汚染土壌のファイトレメディエーションと有価金属の新規回収法について検討した．ヘビノネゴザ（Athyrium yokoscense）を重金属蓄積植物として用いた．植物体は水蒸気爆砕とWaymanの抽出法によって水可溶性物質，メタノール可溶性リグニン（低分子リグニン），ホロセルロース，Klasonリグニン（高分子リグニン）に分離され，銅と鉄の重金属濃度が測定された．15 mgの銅と2.6 mgの鉄が葉身や葉柄などの地上部分における水可溶性物質成分1 g, 41 mg銅と4.2 mg鉄が根茎や根などの地下部分におけるKlasonリグニン（高分子リグニン）成分1 gに存在した．これらの成分は重金属の回収に用いることができることがわかった．汚染土壌と植物中の重金属（銅と鉄）の存在量を推算した．銅1 gと鉄0.1 gが汚染土壌500 gから回収され，土壌中の銅と鉄の除去率はそれぞれ82と95%であった．

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過酸化水素添加湿式酸化法による土壌中のポリ塩化ビフェニル（PCBs）の除去

鈴木和義, 大川清和, 武下俊宏, 中野勝之, 横幕豊一

2005 年 31 巻 6 号 p. 481-484
発行日: 2005年
公開日: 2005/12/20

DOIhttps://doi.org/10.1252/kakoronbunshu.31.481

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本研究では，ポリ塩化ビフェニル（PCBs）によって汚染された土壌の浄化技術を構築することを目的として，加温・加圧下（150°C, 0.5 MPa–2.5 MPa）における水中での過酸化水素を用いた湿式酸化処理（H₂O₂添加湿式酸化法）による土壌中PCBsの除去について検討した．その結果，H₂O₂添加湿式酸化法により土壌中のPCBsを分解させることができ，PCBs含有量が高い土壌も処理を繰り返すことにより環境基準値未満までPCBsを除去できた．H₂O₂添加湿式酸化法によるPCBs分解能はPCB同族体間で差はないことがわかった．有機物含有量が高い黒土（有機物含有量：26%）は72.6%のPCBs除去率しか得られなかったが，黒土よりも有機物含有量の低い土壌（有機物含有量：4–16%）はいずれも90%以上のPCBs除去率が得られた．これらの結果から，H₂O₂添加湿式酸化法は土壌中のPCBs<の除去に有効であることが示された．

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